基于时间序列分解的京津冀区域PM2.5和O3空间分布特征

京津冀区域大气污染分布呈现明显的空间差异,厘清不同时间尺度下PM_2.5和O₃浓度分布有助于制定科学有效的污染防控措施.采用STL方法分解PM_2.5和O₃浓度,获取长期分量、季节分量和短期分量,研究其变化趋势与空间分布特征.结果表明,2017～2021年京津冀区域PM_2.5浓度下降幅度高于O₃,春、夏季PM_2.5和O₃浓度呈正相关,秋、冬季呈现负相关,短期分量和季节分量分别对PM_2.5和O₃浓度的贡献最大. PM_2.5的季节分量、短期分量以及O₃的长期分量和短期分量均存在2个主成分,对应河北省中南部和京津冀区域北部,在不同时间尺度上京津冀区域PM_2.5和O₃均存在次区域分布.与原始序列相比,长期分量能够更好地反映PM_2.5和O₃浓度的演变趋势...     

不同时间尺度气象要素与空气污染关系的KZ滤波研究

空气污染状况受气象要素和污染源排放的共同影响,为了评估大气污染控制措施的效果,需将由污染源排放的浓度数据分离出来.本文利用KZ滤波方法将天津市6个监测站点2015~2017年逐日的O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度资料和6个同期气象数据分解为长期分量、短期分量和季节分量,计算各分量对原始时间序列方差的贡献.采用逐步回归法建立O₃及颗粒物3种分量与相应尺度气象要素的线性模型.结果表明,上述3种污染物浓度数据经分解后,季节分量对总方差贡献最大,其次为短期分量;气温和相对湿度是影响O₃季节和短期分量的主要气象因素,其中温度占主导地位,且呈现正相关,与相对湿度呈负相关;风速、气压、降水与颗粒物的短期及季节浓度变化呈负相关,相对湿度与之呈正相关,温度与短期分量呈正相关、与季节分量的变化呈负相关;经逐步回归消除气象影响的PM₁₀的长期分量有波动下降的趋势,PM_2.5浓度在2017年年初有所上升,其余部分有下降趋势,O₃长期分量浓度有所上升;这几年间颗粒物污染控制措施的效果较为显著,O₃污染有所加重.     

2013—2018年中国近地面臭氧浓度空间分布特征及其与气象因子的关系

气象因子对近地面臭氧（O₃）浓度有重要影响.为探究O₃与气象因子的关联特征以及O₃的周期性特征,利用反距离权重插值、Kolmogorov-Zurbenko滤波和多元线性回归分析了2013—2018年我国O₃和气象因子数据.结果表明:①2013—2018年中国O₃日最大8 h滑动平均值〔ρ（O₃-max-8 h）〕第90百分位数呈上升趋势,增速为2.6 μg/（m3·a）;ρ（O₃-max-8 h）高值区（≥180 μg/m3）主要分布在华北平原和长江中下游平原一带,高值区范围在华北平原地区呈扩大趋势,在长三角和珠三角地区呈缩小趋势.②ρ（O₃-max-8 h）短期和季节分量的贡献在空间上呈“互补”的分布特征.短期分量的贡献（75%）在东南沿海地区最高,在内陆大部区域较低（< 30%）;季节分量的贡献（15%）在东南沿海地区最低,在内陆大部区域较高（>60%）.③在华北平原至长三角地区一带,长期气象因子变化是ρ（O₃-max-8 h）升高的重要原因;而在华南、西南和东北区域,气象因子变化对ρ（O₃-max-8 h）的影响并不显著.④ρ（O₃-max-8 h）与温度、太阳总辐射量的相关性（r>0.86）均在四川盆地至湖北省一带最高,ρ（O₃-max-8 h）与相对湿度在中部和西部区域呈正相关（r>0.64）,ρ（O₃-max-8 h）与风速在华北平原呈强正相关（r>0.89）.研究显示,中国近地面O₃具有显著的时空分布特征,气象因子与太阳总辐射量对O₃空间分布的影响具有较大的区域差异.      

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

长三角地区2017～2020年臭氧浓度时空分布与人群健康效益评估

近年来,我国臭氧(O₃)浓度呈升高趋势,成为仅次于PM_2.5影响空气质量的重要因素.为掌握长三角地区蓝天保卫战实施期间O₃时空变化特征和人群健康影响,采用莫兰指数和冷热点空间统计方法分析了长三角地区2017～2020年210个监测站点O₃浓度时空特征,并利用健康风险和环境价值评价法评估了长三角区域人群O₃暴露水平变化的健康收益.结果表明,2017～2020年,长三角地区O₃年均值和暖季均值的四分位数范围(IQR)呈现从高浓度向低浓度位移的趋势.暖季和冷季O₃浓度均值均呈现北高南低的空间分布态势.暖季O₃浓度均值在长三角北部和中部腹地城市出现高浓度O₃集聚的特征.区域O₃年均暴露浓度超过160μg·m^-3及以上的人口比例由2017年的72.3%降低至2020年的34.8%.三省一市人口加权年均O₃暴露浓度总体呈现下降趋势,但长三...     

唐山市大气颗粒物和O3多尺度变化及影响因素

采用KZ滤波法、多元逐步回归法和小波相干性分析法,从不同时间尺度探究了唐山市2015～2022年间PM_2.5、PM₁₀和O₃的演变特征,并有效区分和定量估算了污染源排放和气象因素对污染物浓度的贡献,揭示了气象因素对污染物不同尺度的影响,以及颗粒物和O₃之间的协同作用机制.结果表明:研究期间唐山市颗粒物PM_2.5和PM₁₀的浓度长期分量均呈现显著下降趋势,季节分量和短期分量均呈现不同程度的周期波动.O₃浓度长期分量变化幅度较小,其季节分量和短期分量均在每年5～7月之间有明显变化趋势.颗粒物PM_2.5和PM₁₀浓度的长期分量变化主要由源排放因素控制,且源排放贡献占90%以上,而O₃浓度的长期分量变化则由源排放和气象因素共同控制,且其贡献比例约为2:3.气象因素温度、相对湿度、地表垂直风速和降水量对PM_2.5主要表现为小时间尺度的正向作用和大时间尺度的负...     

城市臭氧污染特征与高影响气象因子：以苏州为例

近年来城市臭氧(O₃)污染问题日益突出,影响O₃污染的关键气象因子尚不明确,因此分析典型城市——苏州的O₃污染特征,探究O₃污染的高影响气象因子,对该区域大气污染防治具有重要意义.基于苏州环境监测中心2015～2020年4～9月逐小时O₃浓度数据及同期气象观测资料,应用相关分析和机器学习方法对其开展相关分析研究.结果表明：(1) 6年间O₃污染高发季,O₃污染超标率均达20%以上,O₃污染日数和以O₃为首要污染物的污染日数占比均逐年上升,O₃污染问题日益凸显;(2) O₃浓度存在单峰日变化特点,谷值出现在07:00前后,峰值出现在15:00～16:00;其与气温和太阳辐射能的日内变化趋势较一致,但其浓度峰值出现时刻又滞后于二者. 2017年和2019年O₃有典型的“周末效应”,周末较高的太阳辐照度对O₃浓...     

基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究

利用2015—2019年韶关市3个地面环境空气质量站逐时臭氧(O₃)观测资料、同期的气象资料和2017—2019年广东南岭站逐时O₃观测资料及同期气象资料,采用Kolmogorov-Zurbenko (KZ)滤波、多元回归和后向轨迹潜在来源贡献分析等统计方法,分析了韶关市O₃浓度不同尺度变化特征与气象要素的关系.结果表明：(1)不同时间段气象因素对韶关市盆地区域O₃浓度变化的影响不同：2015年1月—2016年6月及2018年6月—2019年6月,气象因素有利于降低近地面O₃浓度;而2016年6月—2018年6月及2019年下半年,气象因素有利于增加地面O₃浓度.2018年6月前,气象因素影响导致近地面O₃浓度的增加或降低幅度范围在2μg·m^-3;2018年6月后,气象因素影响造成地面O₃浓度的增加或降低幅度范围上升到4μg·m^-3,说明韶关市O₃...     

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究

大气细粒子和臭氧是影响我国城市空气质量的主要污染物质,其浓度的大小不仅与污染源的排放量有关,气象条件也是影响其浓度分布特征的重要因素.要评估污染物减排措施的效果,有必要将气象条件的影响剥离出来,仅评估排放量的降低对污染物浓度长期变化趋势的影响.本文使用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波方法对河北省石家庄、保定、张家口三市2013—2017年PM_(2.5)和O_3逐日浓度时间序列进行分解,并使用同期地面气象观测数据对各时间序列进行逐步回归分析,将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果的差值再次进行滤波处理,得到去除气象影响的污染物浓度长期变化趋势,该浓度仅与污染物的排放量有关.结果表明,因污染源排放的影响,河北省三市大气PM_(2.5)浓度在研究年内除在2017年初略有上升以外,其余季节均呈下降趋势.河北省三市大气O_3浓度在研究年内均有波动上升趋势.气象条件对PM_(2.5)浓度长期变化趋势的影响大于O_3.     

海南岛臭氧污染时空变化及敏感性特征

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧（O₃）污染的时空分布、变化趋势、O₃生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O₃-8h （日最大8 h滑动平均值）表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O₃-8h浓度最高,2019年O₃-8h浓度超标占比最大.O₃-8h浓度与平均气温（P<0.1）、日照时数（P<0.01）、太阳总辐射（P<0.01）、大气压和平均风速呈正相关关系,与降雨量（P<0.05）和相对湿度呈负相关关系.卫星遥感数据显示,2015~2020年海南岛对流层NO₂柱浓度（NO₂-OMI）和HCHO柱浓度（HCHO-OMI）呈相反的变化趋势,2020年NO₂-OMI较2015年上升了7.74%,HCHO-OMI下降了10.2%.海南岛属于NO_x控制区,近6年FNR值（O₃生成敏感性）呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a^-1.气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.     

东北地区臭氧浓度空间格局演变规律及影响因素

采用重心模型、空间自相关分析、地理探测器,研究了2016年东北地区O₃浓度的空间分布格局及演变规律,揭示了气象因素和前体物对东北地区O₃浓度空间分布格局及演变的影响.结果表明：东北地区O₃-8 h-P90分布整体呈南高北低的态势,O₃浓度的高值区及超标天数比例较高的地区都集中分布在环渤海地区的沿海城市;气温是影响O₃年均浓度空间格局演变的主导因素,随着气温的变化,O₃年均浓度空间分布格局呈现空间分异不明显-南高北低-空间分异不明显的演变特征;前体物是核心城市形成局部O₃污染的主要原因,其影响力的大小受温度的影响,温度越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大,温度越低,光化学反应越弱,化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

Ozone concentrations at a remote mountain site and at two regional locations in southwestern Alberta

Ozone concentrations at a remote site in the Rocky Mountains of southwestern Alberta averaged 43.4 ppb over a 2 year period and the Canadian air quality objective of an 80 ppb hourly average was exceeded 1.5% of the time. The diurnal variation in O₃ concentrations was small, 2.9 ppb, indicative of a remote location, above the nocturnal inversion and not greatly influenced by local emissions. During the period when O₃ concentrations were highest, winds were generally from the southwest, suggestive of the long range transport of anthropogenic pollutants from distant sources rather than the generation of O₃ from local emissions. In contrast, hourly O₃ concentrations at two regional air quality monitoring sites showed an average diurnal variation of 14 ppb. Only two hourly averages exceeded 80 ppb during the 2 years, and the mean O₃ concentration was 26 ppb. When these regional sites were within the urban plume from Calgary, the O₃ concentrations were depressed to a mean of 18 ppb. Ozone concentrations in downtown Calgary averaged 13 ppb. Under Alberta climatological and meteorological conditions, hourly O₃ objectives are most likely to be exceeded in remote areas, rather than in cities or in areas under the direct influence of urban emissions.     

基于机器学习算法的新冠疫情管控对河南省空气质量影响的模拟分析

全国各地为了减少新冠疫情对社会和人民生活的影响,采取了必要的防疫防控措施,这些措施对空气质量的变化产生了重要的影响,此外空气质量的变化与气象条件也存在很大的关系.通过对河南省疫情前（1月1~26日）和疫情管控期（1月27日~2月29日）这两阶段的空气质量分析对比发现,整个河南省除了O₃浓度上升了69.64%外,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO和NO₂分别降低了36.89%、34.18%、19.43%、29.85%和58.51%;通过机器学习算法中的长短期记忆型网络（LSTM）模拟显示,气象条件引起污染物浓度的降幅大部分在15%~30%之间;人为排放减少引起的污染物浓度的降幅大部分在6%~40%之间.O₃在疫情期间上升过程中,气象条件和人为排放两种因素分别占了34.84%和34.81%.结果表明,疫情管控期间,河南省空气质量总体上有所改善,但是也有重污染发生,其中O₃的浓度对于疫情管控减排的影响不明显,呈负相关,需要进一步探索引起臭氧浓度上升的原因,以此帮助政府合理控制臭氧等前体污染物的减排比例.     

新冠肺炎疫情期间气象条件和排放变化对PM2.5的影响

本文基于WRF-CMAQ定量分析了2020年1~3月全国337城市气象条件和排放变化对PM_2.5浓度的影响.全国气象条件整体转好1.7%,1月转差1.6%,2~3月分别偏有利1.3%和7.9%;全国污染物排放下降使得PM_2.5浓度同比下降14.1%,1~3月分别下降4.0%、25.7%和15.0%.武汉第一季度实测PM_2.5浓度同比降幅高于全国水平,与其气象条件大幅转好且污染排放降幅较大有关.北京在疫情发生前和严控期PM_2.5浓度同比升高,主要为气象转差所致;复工复产期同比下降,主要为污染排放大幅下降所致."2+26"城市、汾渭平原和长三角在第一季度PM_2.5浓度同比均下降,长三角降幅最大,与其污染排放大幅下降有关;"2+26"城市和汾渭平原在疫情发生前气象条件大幅转差,严控期大幅转好,长三角在复工复产期气象条件最有利;重点区域均为疫情严控期污染排放降幅最高,复工复产期降幅趋缓.     

天津市“十三五”期间O3污染特征和驱动因子

为了解“十三五”期间天津市O₃污染特征和驱动因素,基于2016～2020年高时空分辨率的在线监测数据,利用空间自相关、空间热点分析和STIRPAT模型分析了O₃污染空间分布、聚集特征和驱动因子.结果表明,2016～2020年天津市O₃浓度变化特征呈现污染发生时间点提前和污染范围扩大的趋势.6～10月O₃污染分布具有显著聚集性,高值-高值聚集区主要为市内六区、北辰区、津南区和静海区,O₃浓度在西南部地区形成高值热点聚集区,在东北部地区形成低值冷点聚集区.气温、小风百分率和日照时数等气象因子与NO_x排放量、 VOCs排放量和机动车保有量等社会因子对O₃浓度有显著性影响,综合驱动STIRPAT模型的回归拟合效果比单一气象因子或社会因子模型更好.为科学高效地开展“十四五”期间O₃污染的防治,在关注气象条件基础上,在“双碳”目标的约束下,天津市应进一步提升钢铁、石化、火电和建材等行业全过程排放的绩效水平,引导企业清洁化提升...     

长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟

利用WRF/Chem空气质量模式对长江三角洲夏季一次典型臭氧(O3)污染过程的时空分布特征和物理化学机制进行了数值模拟研究.结果表明,模式能够合理地再现这次长江三角洲夏季典型O3污染过程的时空分布特征和演变规律.2013年8月10~18日,长江三角洲主要受副热带高压影响,晴天、高温和小风的气象条件有利于光化学污染的形成.模拟结果表明,长江三角洲地区气象场、地理位置、区域输送和化学生成都对O3的时空分布有影响.敏感性实验表明,上海O3浓度在海洋性气流影响下较低,但上海排放源对长江三角洲O3浓度时空分布的影响较为显著;南京近地面高浓度O3主要贡献为化学生成(烯烃和芳香烃)和高层O3的垂直输送,杭州和苏州近地面高浓度O3主要来源于物理过程.在O3生成速率最大时(11~13h)对O3前体物减排,对长江三角洲15:00的O3峰值浓度影响较为明显.     

基于GAMs模型分析成都市气象因子交互作用对O3浓度变化的影响

为探究成都市大气环境中气象因子交互作用对臭氧（8h浓度平均最大值,统一用O₃表示）浓度变化的影响特征,利用成都市2014~2019年逐日大气污染物资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（generalized additive models,GAMs）分析气象因子对O₃浓度变化的影响效应.结果表明,单影响因素的GAMs模型中,O₃浓度与最高气温、日照时数、相对湿度、风速、降水量、最大混合层厚度（maximum mixed depth,MMD）和通风系数（ventilation coefficient,VC）间均呈非线性关系,无论全年还是夏季,最高气温、日照时数、MMD和相对湿度对O₃浓度影响均较大,值得注意的是,夏季相对湿度和降水量对O₃浓度变化的影响较全年更加显著.在构建O₃浓度变化的多气象因子GAMs模型中,除平均风速以外的其他气象因子共同作用对O₃浓度变化有显著影响,就全年而言,构建的GAMs模型判定系数（R²）为0.849,方差解释率为85.1%,最高气温是全年O₃浓度变化的主导影响因素;夏季GAMs模型的R²为0.811,方差解释率为81.3%,而夏季最高气温和MMD同为重要影响因素.GAMs交互效应模型中,就全年而言,最高气温与日照时数、相对湿度、降水量间交互作用,以及日照时数和MMD间交互作用对O₃浓度变化影响显著,结合三维可视化图形直观分析气象因子交互作用对O₃浓度变化的影响特征,发现强高温+强日照+MMD （2000 m左右）+无降水条件协同作用下有利于O₃的生成;就夏季而言,仅最高气温分别与日照时数和VC交互作用对O₃浓度的影响显著,夏季强高温+强日照+水平方向小风速有利于近地层O₃浓度的生成.运用GAMs模型能够对O₃污染的主导气象因子进行识别,并定量化分析气象因子单效应及其交互作用对O₃浓度变化的影响特征,对O₃浓度污染防控研究具有重要指示意义.     

2000～2021年成渝城市群PM2.5时空变化及驱动机制多维探测

研究成渝城市群PM_2.5浓度时空变化和驱动机制，对区域大气环境保护和国家经济可持续发展具有重要意义.基于PM_2.5遥感数据、 DEM数据、基于站点的气象数据、 MODIS NDVI数据、人口密度数据、夜间灯光数据、路网数据和土地利用类型数据，采用Theil-Sen Median趋势分析和Mann-Kendall显著性检验等方法，结合地理探测器，在多时空尺度上分析成渝城市群PM_2.5时空变化，并探测影响其变化的驱动机制.结果表明，2000～2021年成渝城市群PM_2.5浓度整体呈波动下降态势，冬季PM_2.5污染最为突出.PM_2.5浓度具有明显的空间异质性，呈现出“中间高，四周低”的空间分布特征，PM_2.5浓度高值区主要集中在自贡、内江、资阳和广安，PM_2.5浓度呈显著下降的区域主要集中在重庆西部等地.因子探测结果表明，成渝城市群PM_2.5浓度空间分异受气候、地形、植被和人文因子共同影响.高程、...