基于地基便携式FTIR的CO2与CH4柱浓度观测研究

地基傅里叶变换红外光谱技术(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)由于其具有高的时空分辨率、对地表大气浓度变化敏感等优点，已成为遥测温室气体柱浓度的重要技术。基于便携式的傅里叶变换红外光谱仪(EM27/SUN)采集的太阳光谱来反演北京市区CO₂与CH₄柱浓度。通过与高分辨率FTIR观测结果比对，验证了EM27/SUN观测的准确性和可靠性。同时利用正午观测的CO₂和CH₄柱浓度结果计算了CO₂与CH₄观测精度。其中CO₂的观测精度为0.16×10^-6,CH₄的观测精度为1.4×10^-9。最后，给出了CO₂与CH₄时间序列变化，CO₂与CH₄在观测期间的变化较为一致。该研究表明了便携式FTIR观测CO₂与CH     

养殖塘CH4冒泡通量观测研究

为研究安徽省养殖塘CH₄冒泡通量的排放特征，作者采用倒置漏斗法对2个养殖塘CH₄冒泡通量进行了为期2年的观测研究。结果表明，CH₄冒泡通量有显著的季节变化特征，表现为夏季(233.90 mg/(m²·d))>春季(87.22 mg/(m²·d))>秋季(56.65 mg/(m²·d))>冬季(0.09 mg/(m²·d))。且CH₄冒泡通量存在空间差异，中间区域的CH₄冒泡通量显著高于岸边区域。在日尺度和季节尺度上，CH₄冒泡通量与20 cm水温显著正相关，与气压显著负相关，但季节尺度上的相关性较日尺度更好。虽然养殖塘面积较湖泊小很多，但其CH₄冒泡通量较湖泊高一个数量级以上。     

黄河金三角地区城市O3污染的时空格局演变特征

黄河金三角地区空气质量的改善是践行黄河流域生态保护和高质量发展的体现,科学认识O₃浓度时空演变和污染特征对于该地区大气污染联防联控具有重要意义.本研究融合地面观测和卫星遥感反演O₃浓度数据,采用统计分析、趋势分析及热点分析的方法揭示黄河金三角地区O₃浓度的年、季节和月尺度以及空间变化特征,探究O₃污染等级的变化特征.结果表明：(1)黄河金三角地区2015-2022年4个地级市大气中O₃浓度呈升高趋势,O₃年均浓度表现为运城市(105μg/m³)>临汾市(103μg/m³)>三门峡市(97μg/m³)>渭南市(95μg/m³).(2)O₃季均浓度总体表现为夏季(146μg/m³)>春季(113μg/m³)>秋季(83μg/m³)>冬季(59μg/m<...     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

基于多源碳卫星融合产品的中国地区XCO2与人为CO2排放时空变化

准确评估大气CO₂浓度和人为CO₂排放时空变化对于减缓温室气体排放导致的气候变化至关重要,因此,本文基于GOSAT和OCO-2卫星数据融合生成的全球长时间序列、时空连续的Mapping-XCO₂产品,研究2010～2020年中国大气CO₂柱浓度(XCO₂)时空变化特征以及卫星监测人为CO₂排放能力.结果表明:Mapping-XCO₂与中国大气本底站观测存在较高的一致性,具有良好的适用性;2010～2020年中国XCO₂呈现东高西低的空间分布,年均XCO₂为400.4×10^-6,年增长速率为2.47×10^-6;非生长季XCO₂异常可刻画人为CO₂排放时空变化,各省级行政区非生长季XCO₂异常与人为排放清单EDGAR和ODIAC的相关系数分别为0.71、0.67;2010～2020年京津...     

2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

基于卫星遥感的四川省XCO2高分辨率时空分布

为深入了解四川省碳源、碳汇情况,该研究基于XGBoost机器学习算法,对多源卫星(GOSAT、OCO-2和OCO-3)的CO₂干空气柱平均摩尔分数(XCO₂)数据进行融合填补,重构四川省2015-2021年1 km网格XCO₂逐日浓度时空分布。结果表明,XGBoost模型基于网格和天的留出验证R²分别为0.98和0.96,可实现XCO₂数据的高精度时空分布重构。四川省2015-2021年XCO₂年平均浓度为406.5×10^-6,年平均增长速率为2.50×10^-6,增长速率呈逐年下降趋势。多年XCO₂浓度在春季最高,秋季最低,季节差异为3.4×10^-6。XCO₂浓度在空间上呈现“东部高,西部低”的分布特征,四川盆地内的城市XCO₂浓度普遍较高。各个城市的XCO₂在空间上呈现不同的分布特征,与当地碳源、碳汇密...     

上海西南区域环境空气中氨的污染特征研究

NH₃在空气中主要转化为NH₄⁺,NH₄⁺和SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-等酸根离子反应生成的二次气溶胶,是环境空气中PM_2.5的重要组成成分。为探索上海西南区域环境空气中氨的污染特征、来源和对PM_2.5排放的影响,该研究选择城市居住区站点A和农村居住区站点B利用差分吸收光谱法(DOAS法)氨监测仪进行为期1 a(2018年3月-2019年2月)的NH₃监测,并在站点A同步进行PM_2.5的测定。结果表明：上海西南区域中大气NH₃日均浓度为6.5μg/m³,1 h平均浓度范围0.4～76.0μg/m³;NH₃浓度夏季>秋季>春季>冬季;NH₃日变化浓度呈现单峰特...     

基于车载CO2/CH4移动观测的城市站点空间代表性和热点识别研究

基于车载激光气体分析仪于2020年冬季和2021年春季在杭州道路观测近地面大气CO₂和CH₄浓度.结果表明:(1)城市不同区域道路近地面大气CO₂浓度与城市背景站差值(ΔCO₂)的排序为工业区>商业居民混合区>沿江住宅区>自然风景区,而CH₄差值(ΔCH₄)的排序为沿江住宅区>商业居民混合区>工业区>自然风景区,这说明城市CO₂和CH₄排放源有差异.(2)城市CO₂和CH₄排放热点同一位置多次观测浓度均高于周边地区30%以上,且CO₂和CH₄浓度昼夜差异明显.(3)杭州隧道内CH₄:CO₂浓度比值为(0.000912±0.00002),表明杭州主城区车辆以汽油车为主.(4)在高度约为20～30m的高架处观测的CO₂浓度对于不透...     

植物净化富营养水体过程中温室气体变化及影响因素初探

本文通过人为添加氮磷模拟水体富营养化,选用常见水生植物设置5个植物净化处理,研究水生植物在净化富营养化水体的过程中,温室气体(CO₂、CH₄、N₂O)的排放特征以及影响因素.结果表明:5个处理的水-气界面CO₂排放通量在19.12～395.19mg/(m²·h)之间,呈现先降后升的变化趋势.5个处理的水-气界面CH₄、N₂O排放通量在0.009～0.96mg/(m²·h)、0.024～6.48mg/(m²·h)之间,均呈现先升后降再升的变化趋势.多元逐步回归方程结果表明,底泥溶解性有机碳(DOC)、底泥氨氮(NH₄⁺-N)、水体pH值、水体溶解氧(DO)、水体叶绿素a(Chl.a)共同影响着水-气界面CO₂、CH₄、N₂O排放通量,其中底泥溶解性有机碳(DOC)对水-气界面CO     

中国淡水生态系统甲烷排放基本特征及研究进展

本文基于中国境内的湖泊、水库、河流等淡水系统CH₄排放研究的相关成果,对203个湖泊（595个样点）、46个水库（221个样点）、112条河流（441个样点）,总计1257个样点的CH₄通量数据进行统计分析,探讨了中国淡水系统（湖泊、水库、河流）CH₄排放的一般特征,总结了当前研究进展,并进一步估算和评估了中国淡水系统CH₄排放总量水平.结果表明：1）中国湖泊CH₄排放通量平均为（1.17±1.87） mg/（m²·h）,蒙新湖区（（3.84±0.57） mg/（m²·h））和东北湖区（（2.62±3.54） mg/（m²·h））较高,青藏湖区（（1.94±4.13） mg/（m²·h））次之,东部湖区（（0.81±0.90） mg/（m²·h））较低,云贵湖区（（0.19±0.26） mg/（m²·h））最低;湖泊CH₄排放通量呈显著的纬度模式,高纬度地区湖泊CH₄排放高于低纬度地区;2）水库CH₄排放通量（（1.25±1.78） mg/（m²·h））与湖泊相似,水库消落带较高的排放通量（（4.34±4.45）mg/（m²·h））对水库CH₄排放具有重要贡献;3）河流CH₄排放（（0.82±1.14） mg/（m²·h））略低于湖库,长江水系CH₄排放通量（（0.98±2.38） mg/（m²·h））和黄河水系（（0.85±0.75） mg/（m²·h））相近,高于海河水系（（0.54±0.93） mg/（m²·h））,辽河、珠江水系研究较少,数据变异性极大;4）受降水、温度、径流稀释等影响,淡水系统CH₄排放呈显著的季节变化,其中湖库排放夏季高于秋季,冬春季较低,而河流则春秋季高于夏冬季;5）基于外推法估算全国湖泊、水库、河流CH₄排放总量分别约为0.96,0.29,0.76Tg/a,相当于全国湿地系统排放的75%.由于较大的时空变异性以及监测数据分布的不均匀性,目前估算存在较大的不确定性,但淡水系统CH₄排放在全球气候变化中的贡献仍不容小觑.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

深圳市城区冬季大气PM2.5在线来源解析

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日～2021年1月31日在深圳观测了PM_2.5及其化学组分.结果显示,深圳市PM_2.5在观测期间平均浓度为(32.2±17.0)μg/m³.其中,有机物在PM_2.5中浓度最高,均值为(15.4±9.5)μg/m³,其次是NO₃^-、SO₄^2-、BC、NH₄⁺和元素,浓度分别为(4.3±3.9),(3.8±2.1),(2.7±1.6),(2.5±1.7)和(1.9±1.2)μg/m³.本研究将ACSM获取的有机质谱信息(m/z 44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM_2.5贡献了23.8%...     

西安市大气降水的主要化学组分及其来源

为认识西安市大气降水主要化学组分的现状,对2019年西安市市区和郊区大气降水样品的pH值、电导率、水溶性离子和重金属的质量浓度、湿沉降通量和来源进行了研究.结果表明,西安市冬季大气降水pH、电导率、水溶性离子和重金属浓度均高于其它季节.降水中主要的水溶性离子为Ca²⁺、 NH⁺₄、 SO■和NO^-₃,其之和占总离子浓度的(88.5±2.8)%;市区和郊区主要重金属是Zn和Fe、 Zn和Mn,其之和分别占总金属浓度的(54.0%±3)%和(47.0%±8)%.市区和郊区降水中水溶性离子的湿沉降通量分别为(253.2±58.4)mg·(m²·month)^-1和(241.9±61.1)mg·(m²·month)^-1,呈现出冬季高于其他季节的特点;重金属的湿沉降通量分别为(86.2±37.5)mg·(m²·month)^-1和(88.1±37.4)mg·(m...     

河北省中南部对流层CH4时空分布特征的飞机探测研究

为研究河北省中南部对流层内CH₄时空分布特征,2018年6~7月利用空中国王350飞机搭载高精度CH₄分析仪和相关辅助设备,对河北中南部城市上空（600~5500m）CH₄浓度进行飞机探测.探测期间共飞行4架次,取得7组CH₄浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CH₄浓度最小值为1884×10^-9,最大值为2038×10^-9,多架次垂直方向上平均浓度为（1915±90）×10^-9.不同探测架次CH₄浓度随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,后稳定不变的趋势,且在混合层顶以下（约1000m）存在明显分界线.1000m以下,同高度层CH₄浓度变化较大,不同架次间浓度相差最大值达124×10^-9,同一架次CH₄浓度的垂直梯度变化受大气层结影响明显,位温垂直梯度接近零时,CH₄浓度的垂直梯度变化不明显.1000m以上,CH₄浓度垂直随高度增加呈指数减小,同高度层CH₄浓度变化较小,变化偏差在平均值的5%以内,4000m以上,同高度层CH₄浓度振幅最小,差值<15×10^-9,此时浓度可代表该区域背景大气的平均浓度.石家庄上空同高度层CH₄浓度白天整体大于夜间,随高度降低差值变大,说明石家庄白天CH₄排放源强度大于夜间.     

秦岭北麓地区CO2和水汽湍流输送实验研究

利用中国气象局秦岭气溶胶与云微物理野外科学试验基地长安站2021年4月～2022年3月涡动相关系统观测资料,结合气象观测资料,研究了秦岭北麓城郊过渡带近地面大气CO₂、H₂O浓度、蒸发量以及湍流通量演变特征,并讨论了气象要素对碳通量的影响.结果表明:观测时段内CO₂小时浓度年均值为(404.4±27.9)×10^-6,与瓦里关大气背景观测站和全球背景观测站CO₂年均值浓度水平相当,水汽小时浓度年均值为9.44g/m³,年总蒸发量为1321.5mm;CO₂、水汽浓度和蒸发量均存在显著的月、季节变化特征;CO₂和水汽通量存在明显的日、月和季节变化,全年白天均表现为较强的碳吸收,观测时段内CO₂总吸收量约为-3047g/m²;夜间表现为碳排放,观测时段内总排放量约为2631g/m²;气温、土壤温度、相对湿度和风速的变化均会对区域内CO₂     

闽江河口区文武砂水库水体溶存CH4浓度时空变化特征

甲烷（CH₄）是一种重要的温室气体,在全球气候变化中扮演着重要角色.水库作为大气库中CH₄的重要来源而备受关注.为探究亚热带河口区水库溶存CH₄浓度时空变化特征及其影响因素,于2018年11月（秋季）、2019年3月（春季）和6月（夏季）分别对文武砂水库表层水进行高精度多空间点位采样分析.结果表明,文武砂水库表层水体CH₄浓度在研究期间的变化范围为0.03～27.35μmol·L^-1,呈现春、夏季显著高于秋季的时间变化特征（p<0.01）;在空间变化上,外源输入强度大的库区水体溶存CH₄浓度显著较高,且呈现出由库区沿海区向中心区递减的趋势.相关分析结果显示,水库表层水体CH₄浓度与水温、DOC浓度呈显著正相关关系（p<0.05或p<0.01）,与水体盐度和溶解氧呈显著负相关关系（p<0.01）.本研究结果证实亚热带水库是一个重要的CH₄排放源,库区周边的废水排入等因素影响了CH_4...     

江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动

基于2014~2017年江苏省13个市的PM_2.5浓度和O₃_8h_max数据,探讨了其时空分布特征.在此基础上,研究了日益升高的近地层O₃浓度与气象因子的关系.结果表明：江苏省2014~2017年PM_2.5浓度整体上呈下降的趋势,年均浓度减少率为6.06μg/m³,而O₃_8h_max整体上呈上升趋势,年均浓度增长率为3.84μg/m³.总体上,PM_2.5浓度呈现冬春高、夏秋低的V型月变化特征,O₃_8h_max则基本呈现不规则的M型,在5月份达到峰值后逐渐降低,又在7~9月份保持平缓,而后又逐渐下降.空间上,江苏省PM_2.5浓度呈现"内陆高,沿海低"的状态,而O₃_8h_max却呈现"沿海高,内陆低"的状态.与气象因子的相关性表明,O₃浓度与气温和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,太阳辐射对O₃浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.当日平均气温在20~30℃、相对湿度在50%~70%、太阳辐射强度高于150w/m²时O₃浓度容易出现超标.     

鄱阳湖平原直播稻CH4通量及其与CO2通量的综合温室效应

稻田是一个既排放CH₄又吸收CO₂的复杂生态系统,在全球水碳循环和碳收支中发挥着重要作用.利用涡度相关法得到2020年鄱阳湖平原双季直播稻田的CH₄和CO₂通量,定量揭示了稻田碳通量变化特征、累积量和2种温室气体的综合温室效应.结果表明,双季直播稻田为CH₄排放源,全生育期排放量为52.6 g·m^-2,日均排放0.208 g·(m²·d)^-1. CH₄通量具有明显的季节变化特征,强排放期(排放峰)集中在早稻生长中期和晚稻生长前期,早稻85.5%和晚稻92.1%的CH₄在强排放期被释放,日尺度峰值分别为0.638 g·(m²·d)^-1和1.282 g·(m²·d)^-1.CH₄通量日变化呈显著单峰型、不显著单峰型和无规律型,强排放期主要为单峰型,该型式下早稻季峰值0...