河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

基于KZ滤波分析气象对珠三角臭氧趋势的影响

基于2015～2021年珠三角臭氧(O₃)监测数据以及再分析的气象资料,利用Kolmogorov-Zurbenko(KZ)滤波和逐步多元线性回归方法分析O₃长期趋势和气象因素之间的关系,量化气象和非气象对珠三角O₃日最大8h平均浓度(MDA8O₃)长期趋势的贡献.结果表明:2015～2021年珠三角MDA8O₃增长明显,夏季和秋季O₃污染尤为严重.KZ滤波分离出的MDA8O₃短期、季节和长期3个分量分别占原始序列方差的60.84%、24.96%和4.33%,各分量之间相互独立,3个分量均与太阳辐射、温度和边界层高度呈正相关,与云量、相对湿度、风速和850hPa经向风呈负相关.此外,气象和非气象影响能分别解释大约64.3%(2.77μg/(m³·a))和35.7%(1.53μg/(m³·a))的MDA8O₃长期趋势的增长率(4.29μg/(m³·a)...     

湖南省臭氧污染基本特征分析及长期趋势变化主控因素识别

近些年来湖南省臭氧（O₃）污染程度呈现持续恶化态势,针对该区域O₃污染相关研究较为缺乏的现状,基于观测数据对2015～2020年期间湖南省14个地级市O₃污染浓度的时空演化特征进行了分析,并利用广义相加模型（GAM）对O₃污染长期趋势变化的主控因素进行了识别（气象校正）.结果表明,时间上,湖南省区域O₃具有明显的日际、月际和季节性变化特征,不同月份和季节中分别以5月、 9月和秋季浓度较高,在年际变化方面O₃年际90百分位数以4.7μg·（m³·a）^-1的速率升高,空间上,O₃浓度的高、低值分别集中在偏东北和偏西部区域.整体上,O₃污染长期趋势变化主导因素为前体物排放生成贡献,气象对O₃浓度的上升起促进作用,其平均影响的程度达到了1μg·（m³·a）^-1,其中对不同季节和区域影响状况有所差异,体现在对春、夏...     

黄河金三角地区城市O3污染的时空格局演变特征

黄河金三角地区空气质量的改善是践行黄河流域生态保护和高质量发展的体现,科学认识O₃浓度时空演变和污染特征对于该地区大气污染联防联控具有重要意义.本研究融合地面观测和卫星遥感反演O₃浓度数据,采用统计分析、趋势分析及热点分析的方法揭示黄河金三角地区O₃浓度的年、季节和月尺度以及空间变化特征,探究O₃污染等级的变化特征.结果表明：(1)黄河金三角地区2015-2022年4个地级市大气中O₃浓度呈升高趋势,O₃年均浓度表现为运城市(105μg/m³)>临汾市(103μg/m³)>三门峡市(97μg/m³)>渭南市(95μg/m³).(2)O₃季均浓度总体表现为夏季(146μg/m³)>春季(113μg/m³)>秋季(83μg/m³)>冬季(59μg/m<...     

我国重点地区臭氧变化特征及与气象要素的关系

利用2015～2019年历史数据,分析我国臭氧(O₃)时间、空间变化特征,结合同期气象数据研究重点区域臭氧污染与气象要素的关系.结果表明:2015～2019年我国O₃浓度整体呈上升趋势,全国O₃浓度年均值由83.8μg/m³增至92.4μg/m³.O₃浓度变化主要呈"双峰型",2017年呈"单峰型".5～9月为O₃浓度的高值时段.1～3月、10～11月O₃浓度波动比4～9月大.我国O₃浓度呈"东高西低"的空间分布特征,高值区主要集中在京津冀地区.O₃浓度与日照时数呈正相关,与最高温度呈正相关,与相对湿度呈负相关.气象要素对O₃浓度的影响存在地区差异,大部分地区O₃浓度与温度的正相关性较强(r>0.5),而青藏地区O₃浓度与温度呈负相关(-0.23     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

台风“南玛都”影响下的福州市臭氧污染成因及控制对策

2022年9月18-20日福州市发生了一次臭氧(O₃)污染事件，11:00-14:00 O₃浓度基本维持在160μg/m³以上，且19日O₃日最大8小时平均浓度达176μg/m³.这次污染事件可能与第14号台风“南玛都”的外围东北气流带来的海上O₃污染传输有关.本文利用2022年9月15-21日常规大气污染物浓度、VOCs组分浓度及气象监测数据，结合拉格朗日粒子扩散模型(LPDM模型)、区域空气质量模型(WRF-CMAQ模型)和基于观测的化学盒子模型(OBM模型)等多种手段对此次污染过程进行了分析，定量评估了海上O₃传输贡献和福州市O₃前体物减排效果.结果表明：(1)基于△O_x(光化学氧化剂小时浓度变化量)的结果显示，19日受东北风影响，近海高浓度O₃气团传输至福州内陆，传输贡献为5～17μg/m³,19日18:00-23:00海上O_3<...     

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

大气环流型对珠三角2015～2020年臭氧变化的影响

基于2015～2020年的珠三角臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8 O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用Lamb-Jenkinson天气分型法(LWTs)分析不同大气环流型的特征并定量其对MDA8 O₃年际变化的贡献.结果表明,珠三角发生的18种天气型中ASW型更容易出现O₃污染现象,而NE型会导致更严重的O₃污染.根据850 hPa风场的风向变化及中心系统的不同位置将18种天气类型合并为5个天气类别来探讨不同天气型的O₃生成机制,发现ρ(O₃-8h)高的天气类别为N-E-S方向类别[(161±68)μg·m^-3]和A类别[(122±39)μg·m^-3],二者ρ(O₃-8h)与日最高气温和太阳净辐射量都呈显著正相关.N-E-S方向类别为秋季主导大气环流型,而A类别多发生在春季,其中春季珠三角发生的90%O_3<...     

基于机器学习的珠三角秋季臭氧浓度预测

基于2015～2022年珠三角地区的臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8-O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)、多层感知机(MLP)和轻量级梯度提升机(LG)这4种机器学习方法,建立MDA8-O₃预测模型.结果表明,对于全年MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果最好,决定系数(R²)达0.86,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)分别为16.3μg·m^-3和12.3μg·m^-3;对于秋季MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果依然略优于LG和MLP,其R²、 RMSE和MAE分别为0.88、 19.8μg·m^-3和16.1μg·m^-3,RF模型在秋季的预测效果最差.采用全年数据构建的模型对秋季MDA8-O₃的预测效果比仅采用秋...     

北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

咸宁市大气臭氧敏感性和污染来源解析

为掌握咸宁市臭氧（O₃）污染状况,基于统计分析方法研究咸宁市2018年O₃地面观测数据,发现该年3~10月均有O₃浓度超标日发生,其中6、8、9、10月有浓度较高且持续时间较长的严重污染,高浓度时段集中于4~7月的每日12：00~20：00,浓度峰值出现时间约为16：00前后.使用OBM模型模拟,借助EKMA曲线、RIR分析等识别O₃敏感性,发现咸宁属于VOCs控制区,O₃生成对人为源VOCs中的二甲苯类芳香烃和烯烃类较敏感,这两类物种浓度均削减10%后分别得到RIR值为0.271和0.238.开展离线VOCs监测,经PMF方法解析得到5类源,其中工业排放为O₃污染主要贡献源,二甲苯类芳香烃绝大部分来自溶剂使用,烯烃类主要来自燃烧源.当O₃超标时,相比于非超标日,植物源、溶剂使用和燃烧源的贡献率均有增加,其中植物源的贡献增量较大,而机动车尾气和工业排放的贡献率却有一定程度的降低.     

臭氧氧化技术发展前瞻

臭氧具有很强的氧化能力,在给水和废水处理中有一定的应用。分析臭氧氧化技术的特点和局限性,介绍目前发展较快的催化臭氧氧化技术和臭氧联用技术,展望臭氧氧化技术未来的发展趋势。     

佛山春季两次典型臭氧污染过程分析

近地层臭氧污染与气象条件密切相关,为了解珠三角地区春季臭氧（O₃）污染的气象成因,选取了2020年4月9日和28日佛山地区春季两次典型O₃污染过程进行对比分析.结果表明：（1）小风、低湿和高温是造成佛山春季O₃污染发生的气象成因.（2）两次过程各站点O₃峰值浓度大致出现在16:00—18:00,较年均统计偏晚1 h左右,最高气温明显低于夏、秋季;大多数站点日变化以单峰型为主,部分站点受局地风场和城市下风向传输影响呈现“倒U型”和“双峰型”.（3）垂直探测分析表明,4月9日O₃污染过程主要由局地反应生成,垂直方向下沉气流主导,污染主要积聚在1000 m以下的近地面层;28日受局地生成和垂直交换作用影响,O₃污染自下而上扩展,且早间残留层下传影响显著.（4）与长距离和高层输送相比,短途和低层传输对局地O₃污染发生的作用更为明显（输送频率可达60%以上）.春季佛山地区O₃污染的主要传输源为珠三角东部和南部地区,污染防控...     

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

基于复杂网络的中国臭氧拓扑特征

伴随着颗粒物浓度的快速下降,大气臭氧（O₃）污染呈快速上升和蔓延态势,已成为制约我国空气质量持续改善的瓶颈问题之一.因此,理清O₃浓度变化特征对于改善空气质量有重要意义.应用复杂网络方法,基于城市间O₃浓度的相关关系和其时滞,构建中国O₃浓度网络,并分析O₃浓度的关联结果和传输特征.结果表明,统计指标度、加权度和连边长度的概率密度函数遵循幂律分布,这说明O₃浓度的变化不是随机的,存在一定的规律性.加权度的空间分布分析表明,加权度的高值集中在京津冀和周边地区,与O₃浓度高值区分布一致.其中,北京、天津和河北东部（渤海湾沿线）城市向其他城市传输的能力较强.并且,冬季传输能力强于其它季节,主要是受到冬季风的影响.研究结果不仅有助于理解O₃浓度变化特征,也是复杂网络方法应用到大气环境中的有益尝试.     

北京市臭氧的时空分布特征

对2012年12月~2013年11月期间北京市35个自动空气监测子站的O3浓度进行分析,探讨北京市O3浓度的时间、空间分布特征,并对夏季的一次O3高浓度过程进行了分析.结果表明,北京市O3浓度在5~8月维持相对较高浓度,其他月份则维持较低浓度.整体来看,4类功能的监测站点中O3平均浓度由高到低分别是对照点及区域点、郊区环境评价点、城区环境评价点和交通污染监控点;O3浓度日变化呈单峰型分布,一般在15:00、16:00达到峰值;O3还呈现明显的"周末效应",即周末白天时段O3浓度大于工作日浓度.北京市O3浓度城区相对较低,周边区县相对较高,生态植被优良的东北部地区浓度最高.2013年6月3日北京市发生一次O3高浓度过程,在下午西南风的作用下,榆垡、丰台花园、奥体中心和怀柔监测站O3峰值出现的时间从南到北依次滞后,且怀柔站在20:00才出现峰值,体现了这次过程中存在明显的O3输送特征.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

污水深度处理臭氧氧化系统工程造价分析

系统掌握污水深度处理臭氧氧化系统的工程造价构成及其影响因素对降低其工程造价具有重要意义。详细分析了臭氧发生、臭氧投加、臭氧接触反应及臭氧尾气处理等污水深度处理臭氧氧化系统4个子系统的工程造价构成及其影响因素,结果表明:臭氧发生单元的造价所占比重最大,高达60%~70%,其次是臭氧尾气破坏设备(16%~18%)和臭氧投加单元(12%~15%),臭氧接触反应设备的造价所占比重最小,约为3%~5%。影响臭氧氧化系统工程造价的主要因素除处理规模外,还有臭氧投加量、臭氧气体浓度及水力停留时间等工艺参数,其中臭氧投加量和臭氧气体浓度的影响较大。在达到处理要求的情况下,提高臭氧利用率、降低臭氧投加量以及升高臭氧气体浓度,是有效降低臭氧氧化系统工程造价的关键。