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相似文献
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1.
以间歇-分阶段进水方式进行了模拟酸雨柱式动态淋溶实验.结果表明,间歇-阶段性酸雨入侵会影响填埋飞灰中Pb、Zn、Cu、Cr和Ni的浸出行为;尤其间歇停滞期后的初期酸雨入侵会增加多数重金属的再浸出水平,且该部分重金属的释放主要源于前阶段酸雨侵蚀过程中所形成的非稳定性(弱酸态)重金属.各酸雨侵蚀阶段,部分重金属(如Pb-Zn)的浸出行为具有相关性,这与各重金属在飞灰基质内的赋存形态、矿物相稳定性及酸性侵蚀程度等有关.各阶段酸雨入侵会相继溶出飞灰中的可溶性(NaCl、KCl等)、难溶性氯盐(CaClOH)以及微溶性钙盐(CaSO4),并增加CaCO3和Ca-Al-Si-O等矿物的峰强.各阶段酸雨入侵会使初始飞灰表面的团簇状结构逐渐被酸性(H+)侵蚀作用破坏,并暴露出大量棒状或条形状CaCO3晶体,且随着酸雨入侵次数的增加,CaCO3也将逐渐被侵蚀破坏.本研究为非连续酸性降雨条件下填埋稳定化飞灰的重金属浸出行为评价及风险管控提供了科学依据.  相似文献   

2.
土壤淋洗废液中污染物的选择性去除是实现淋洗液回收的关键.本文以硫化钠(Na2S)、乙基黄原酸钾(PEX)、二甲基二硫代氨基甲酸钠(DTC)作为重金属沉淀剂处理电子垃圾污染土壤模拟淋洗废液,在筛选出Na2S作为理想重金属沉淀剂的基础上,研究初始pH值、反应温度、沉淀剂浓度等因素对Na2S分离络合态重金属的影响,并通过软件模拟和产物表征等方式推测反应机理.结果表明:Na2S对柠檬酸络合态重金属的分离顺序依次为Cu、Pb、Cd,符合硫化物溶度积原则;反应温度、初始pH值对Na2S处理络合态重金属无显著影响,重金属去除率均保持在90%以上,柠檬酸的回收率约为95%;Visual MINTEQ模拟结果显示,S2-投加前液相中重金属主要以H2CA-、HCA2-和CA3-结合形式存在,S2-投加后液相中重金属则以HS-和S2-结合形式存在;扫描电镜及能谱(SEM-EDS)表明,S2-与金属阳离子按物质的量比1:1生成硫化物沉淀物,沉淀主要呈团聚、成簇和圆片状存在;X射线衍射(XRD)分析结果表明,沉淀产物中存在CuS、CdS、PbS和CuPbS2.本研究结果可为化学沉淀法处理重金属污染土壤淋洗废液提供技术参考.  相似文献   

3.
铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能   总被引:1,自引:0,他引:1  
梁贺  刘锐平  安晓强  刘会娟 《环境科学》2020,41(10):4607-4614
针对非均相芬顿传质效率低和Fe(Ⅲ)Fe(Ⅱ)转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101(Fe,Cu)],并研究了材料界面性质、催化降解染料(亚甲基蓝)性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101(Fe,Cu)晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m2 ·g-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101(Fe,Cu)在广谱pH范围可活化H2 O2高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101(Fe,Cu)/H2 O2对20 mg ·L-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101(Fe)/H2O2和单独H2 O2分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基(·OH)是MIL-101(Fe,Cu)/H2 O2催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu(Ⅱ)掺杂引入新的活性位点,且Cu(Ⅱ)/Cu(Ⅰ)循环和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101(Fe,Cu)作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景.  相似文献   

4.
为探讨珠海市郊区大气环境PM2.5中主要元素尤其是重金属的污染特征及其健康风险,于2014~2015年选取春、夏、秋、冬季4个典型月采集了PM2.5样品.利用X射线荧光光谱法分析得到15种元素的含量,进一步利用富集因子和主成分分析方法分析其来源,并采用US EPA环境健康风险评价模型评估痕量重金属的健康风险.结果表明:大气PM2.5中地壳元素(Al、Si、Ca、Fe、Ti)总质量浓度在春、夏、秋、冬季典型月分别为(708±213)、(645±269)、(1155±503)和(1466±492)ng·m-3,痕量重金属元素(Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Sb、V、Zn)总质量浓度在春、夏、秋、冬典型月分别为(271±124)、(163±87.6)、(424±192)和(546±183)ng·m-3.富集因子分析显示Sb、Zn、Pb、Cu、Ni、Ba、Ca、Co等元素富集显著,其富集因子均值范围为172~2426.主成分分析显示,区域性输送污染源、船舶源、燃煤和电子工业是PM2.5中重金属的主要来源,其贡献率分别为53.4%、13.0%、7.6%和6.8%.健康风险评价结果表明,Mn元素对儿童存在一定的非致癌风险,Cr、Pb和Co存在一定的致癌风险.  相似文献   

5.
本研究以微米零价铁(ZVI)为核心,对ZVI进行硫化改性和海藻酸钠(SA)负载,成功制备一种高效去除Cr(Ⅵ)的功能性材料(SZVI-SA).考察了材料制备过程中螯合剂种类、质量分数、S/Fe等参数对Cr(Ⅵ)去除的影响.采用SEM-EDS、TEM、XRD和XPS等对材料进行表征分析,讨论去除机制.实验结果表明,选择7%的Fe3+为海藻酸钠螯合剂,S/Fe=3.5、干燥温度70℃作为材料制备的较优条件;SZVI-SA对Cr(Ⅵ)的去除过程符合准二级动力学模型,吸附速率主要受Cr(Ⅵ)与SZVI-SA结合位点之间的化学反应速率控制.表征结果表明,SZVI-SA有效成分为FeS,比表面积较大为97.83 m2·g-1,以微孔为主,孔隙较多.SZVI-SA对Cr(Ⅵ)的还原去除率可达92%,同时能有效地去除反应后溶液中的Cr(Ⅲ)和Fe(Ⅲ).SZVI-SA与Cr(Ⅵ)的反应机制主要为氧化还原反应,主要还原活性物质为Fe2+、S2-和S22-;反应后生成的Fe(Ⅲ)和Cr(Ⅲ)最终以Fe(OH)3、Cr(OH)3和Cr2O3的形式沉淀分离.  相似文献   

6.
还原环境(如湖泊、海洋沉积物)中,FeS是重金属的重要载体。在富营养化过程中,磷酸盐可能对重金属在FeS上的吸附行为产生重要影响。本文通过不同pH、磷酸盐浓度的批次试验,结合X射线衍射仪(XRD)和场发射透射电子电镜-能谱仪(TEM-EDS)固体分析手段,进行磷酸盐对FeS吸附Sb (Ⅲ)的影响研究。结果表明:酸性和中性条件下,磷酸盐会与FeS溶解释放的Fe (Ⅱ)反应生成磷酸亚铁沉淀,促进FeS溶解,同时释放出更多的H2S (aq)/HS-与Sb (Ⅲ)结合形成Sb2S3沉淀,从而促进溶液中Sb (Ⅲ)的吸附。碱性条件下,FeS对Sb (Ⅲ)只有吸附作用,而磷酸盐会占据FeS表面部分的吸附位点,与Sb (Ⅲ)形成竞争关系,进而抑制溶液中Sb (Ⅲ)的吸附。  相似文献   

7.
张帆  宋阳  胡春  吕来 《环境科学》2021,42(5):2360-2369
多相催化臭氧化技术因能有效去除水中有机污染物而受到广泛关注.然而,基于单一位点氧化还原的金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤,使活性受到抑制,极大地限制了多相催化臭氧化技术的实际应用.为解决这一瓶颈,以过渡金属物种Fe和Ti对金属氧化物γ-Al2O3基底进行晶格掺杂制备出新型双反应中心催化剂FT-A-1 DRCs.通过XRD、TEM和XPS等技术对其形貌结构和化学组成进行了表征分析,证明Fe和Ti对于Al的晶格取代,形成表面贫富电子微区(富电子Fe微中心和缺电子Ti微中心).FT-A-1 DRCs被用于催化臭氧化过程,对布洛芬等一系列难降解有机污染物的去除表现出优异的活性和稳定性.利用EPR和电化学技术揭示了界面反应机制.发现在催化臭氧化过程中,O3/H2O在富电子微中心被定向还原产生·OH,而污染物可在缺电子微中心作为电子供体而被氧化,为反应体系持续提供电子.这一反应过程利用污染物自身的能量实现了污染物的双途径降解(·OH攻击和直接电子供体),突破了金属氧化物催化臭氧化过程存在速率限制步骤.  相似文献   

8.
利用桉树叶提取液制备铁镍纳米颗粒(Fe/Ni NPs),并将其用于去除水中六价铬(Cr(VI)).扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱(SEM-EDS)分析表明Fe/Ni NPs与Cr(VI)之间发生了相互作用,但反应前后Ni的含量几乎没有变化. X射线光电子能谱(XPS)则表明反应后材料表面存在三价铬(Cr(Ⅲ)).循环伏安曲线证明Fe NPs与Cr(VI)反应有还原峰出现,Ni的掺杂加速了吸附剂与吸附质间的电子转移.吸附动力学模型拟合结果表明,Fe/Ni NPs吸附Cr(VI)的过程符合准二级动力学模型,说明吸附过程主要是化学控制的.Weber-Morris粒子内扩散模型 拟合结果表明,反应速度由液膜扩散和内扩散共同控制.还原动力学很好地符合准一级动力学过程.反应活化能Ea为41.137 kJ·mol-1,表明 Fe/Ni NPs对Cr(VI)的吸附和催化还原过程主要由化学反应控制.  相似文献   

9.
生物炭改性材料因具有活性官能团众多、吸附效能高等优势被广泛应用于土壤重金属污染修复治理中.本研究以稻谷壳为原料,采用 共沉淀法及CaCO3浸渍法制备了钙基磁性生物炭(Ca-Fe-B),并使用电子扫描显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)进行表征.同时,通过梯度浓度Cr(VI)污染土壤实验考察Ca-Fe-B施入对土壤pH、Cr(VI)稳定化效果、土壤酶活性及微生物群落结构的影响,并阐述其钝化机理.结果表明:①Ca-Fe-B表面负载Fe3O4γ-Fe2O3、Fe3C及以方解石形式存在的CaCO3,具有大量—OH、—O—C=O、Si—O—Si、C≡C及C≡N等官能团;②Ca-Fe-B可显著提升土壤pH,在Cr(VI)污染浓度为100、200、1000 mg·kg-1时,90 d的 固定效率分别可达72.57%、67.07%及59.88%,并使土壤中部分可交换态Cr转化为可还原态及残渣态Cr;③Ca-Fe-B可促进土壤β-葡萄糖苷酶与几丁质酶酶活性,但磷酸酶对其响应不显著,也可显著提升土壤中Proteobacteria门菌相对丰度;④Ca-Fe-B表面形成Si—O—Ca—OH键可吸附Cr(VI), Fe(Ⅱ)作为电子供体参与土壤Cr(VI)还原过程,并生成Cr2O3、Cr(OH)3沉淀及(CrxFe1-x)(OH)3、CrxFe1-xOOH络合沉淀,以—OH、 —C=C—、O—C=O为主的大量含氧官能团协同吸附络合土壤中的Cr(VI).研究显示, Ca-Fe-B对Cr(VI)污染土壤具有良好的稳定性能,有望为土壤重金属污染修复提供一种新的研究思路和技术路线.  相似文献   

10.
李雪梅  牟玲  田妹  郑利荣  李杨勇 《环境科学》2020,41(11):4825-4831
为研究山西大学城PM2.5中元素的污染特征及来源,采用能量色散X射线荧光光谱仪(energy dispersive X-ray fluorescence spectrometer,ED-XRF)对研究区域2017年PM2.5样品中21种元素进行分析,并对Mn、Zn、Cu、Sb、Pb、Cr、Co和Ni等重金属进行健康风险评估,同时采用主成分分析方法(principal component analysis,PCA)和正定矩阵因子分解法(positive matrix factorization,PMF)定量解析元素的主要来源.结果表明,2017年山西大学城PM2.5中21种元素中Ca质量浓度最高,其次是Si、Fe、Al、S、K和Cl,这7种元素占元素总质量浓度的95.71%.其中,Cr元素浓度超过我国环境空气质量标准年平均浓度限值的104倍.春季、夏季和冬季PM2.5中Ca质量浓度最高,而秋季S元素质量浓度最高.对3类人群具有非致癌风险的元素均为Mn,且风险大小依次为儿童 > 成年男性 > 成年女性;具有可容忍致癌风险的元素为Cr和Co,且风险大小为成年男性 > 成年女性 > 儿童.山西大学城PM2.5中元素的主要来源包括:天然矿物粉尘和城市扬尘、燃煤和交通源.  相似文献   

11.
Basic properties of fly ash samples from different urban waste combustion facilities in China were analyzed using as X-ray fluorescence (XRF), scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD). The leaching toxicity procedure and some factors influencing heavy metals distribution in fly ash were further investigated. Experimental results indicate that the fly ash structures are complex and its properties are variable. The results of XRF and SEM revealed that the major elements (〉10000 mg/kg, listed in decreasing order of abundance) in fly ash are O, Ca, Cl, Si, S, K, Na, Al, Fe and Zn. These elements account for 93% to 97%, and the content of Cl ranges from 6.93% to 29.18 %, while that of SiO2 does from 4.48% to 24.84%. The minor elements (1000 to 10000 mg/kg) include Cr, Cu and Pb. Primary heavy metals in fly ash include Zn, Pb, Cr, Cu etc. According to standard leaching test, heavy metal leaching levels vary from 0 to 163.10 mg/L (Pb) and from 0.049 to 164.90 mg/L (Zn), mostly exceeding the Chinese Identification Standard for hazardous wastes. Morphology of fly ash is irregular, with both amorphous structures and polycrystalline aggregates. Further research showed that heavy metals were volatilized at a high furnace temperature, condensed when cooling down during the post-furnace system and captured at air pollution control systems. Generally, heavy metals are mainly present in the forms of aerosol particulates or tiny particulates enriched on surfaces of fly ash particles. The properties of fly ash are greatly influenced by the treatment capacities of incinerators or the variation of waste retention time in chamber. Fly ash from combustors of larger capacities generally has higher contents of volatile component and higher leaching toxicity, while those of smaller capacities often produce fly ash containing higher levels of nonvolatile components and has lower toxicity. The content of heavy metals and leaching toxicity maybe have no convincing correlation, and high alkali content of CaO greatly contribute to leaching toxicity of heavy metal and acid neutralization capacity against acid rain.  相似文献   

12.
煤炭型城市是重金属富集的重要区域,国内外学者对其河流沉积物重金属地球化学基线研究较少。本研究在煤炭型城市宿州市沱河和环城河沉积物39个采样点重金属含量测试的基础上,运用相对累积频率法对Fe、Ti、V、Cr、Cu、Zn、As及Pb8种重金属地球化学基线进行厘定,并以地球化学基线值为评价标准,通过沉积物富集系数法和内罗梅指数法进行污染程度分析。结果表明:Fe、Ti、V、Cr、Cu、Zn、As和Pb的地球化学基线值分别为2.37%、0.29%、61.7mg/kg、43.0mg/kg、33.9mg/kg、62.1mg/kg、13.0mg/kg和25.3mg/kg,其中Fe、Ti、V、Cr和Pb低于安徽省土壤背景值,而Cu、Zn和As高于安徽省土壤背景值;宿州煤炭产业及其相关产业的发展导致该区域河流沉积物重金属富集程度较高,其中市中心环城河流沉积物重金属污染程度高于沱河;与背景值相比,地球化学基线的探索能够反映水体沉积物重金属元素在水-沉积物界面的反应及迁移特性,其在污染程度分析和人为影响识别的应用更具有现实意义,。  相似文献   

13.
针对矿业废弃地高背景值-历史矿业源相叠加区下土壤重金属Cd污染问题,以西南地区某历史硫磺矿业废弃地重构土壤为研究对象,采集剖面土壤共30个样品,分析测试土壤样品中镉(Cd)、铬(Cr)、镍(Ni)、砷(As)和汞(Hg),利用电镜扫描-能谱分析(SEM-EDS)和重金属形态连续提取的BCR方法,分析不同土层厚度下Cd的赋存形式,运用风险评价编码法(RAC)和次生相与原生相分布比值法(RSP)对其进行有效性评价,以及对不同理化性质下Cd各形态的变化规律进行了初步探讨.结果表明,研究区5种重金属中Cd全量的富集系数最高,达4以上;通过形貌特征可以发现,样品中存在较多的次棱角状、棱角状颗粒,不同深度下的能谱特征显示结果相似,均含有Cd、Fe、S和As等元素,Cd元素是以类质同象形式存在;对Cd进行潜在风险评价,RAC结果显示为中等风险及以下,RSP结果主要为重度污染;重金属全量是影响Cd各形态含量分布的最主要因素,其次pH、有机质和CEC,对垂直深度的土壤Cd赋存形态也表现出不同程度的影响.该研究结果可为进一步了解Cd在剖面土壤的活性、迁移规律、生物毒性和赋存形式提供科学依据.  相似文献   

14.
A novel carbonaceous adsorbent for heavy metal removal was prepared from raw coal by one-step simple sulfur impregnation using K_2S. Raw coal was mixed with K_2S powder and then heated at 800℃ for 30 min in nitrogen to produce K_2S char. The sulfur content and form in K_2S char were determined, and the ability of K_2S char to adsorb Zn~(2+), Cd~(2+) and Pb~(2+) was examined. The K_2S impregnation was effective at impregnating sulfur into coal, especially in the form of elemental, thiophenic and sulfatic sulfur. The sulfur content of K_2S char was higher than those of raw coal and pyrolysis char. The Zn~(2+) removal in 2.4 mmol/L of Zn~(2+) solution by K_2S char was higher than raw coal with the removal rate of 100%. K_2S char adsorbed Pb~(2+) and Cd~(2+) in 24 mmol/L of Pb~(2+) and Cd~(2+) solution with the removal rate of 97 % and 35 %, respectively. The elution extents of adsorbed Pb~(2+) and Cd~(2+) were zero in distilled water and 27% in 0.1 mol/L HCl solution. These results indicated that an effective adsorbent for heavy metal ions was prepared from coal using K_2S sulfur impregnation, and that the adsorbed metals were strongly retained in K_2S char.  相似文献   

15.
南京市大气降尘重金属污染水平及风险评价   总被引:11,自引:8,他引:3  
为探究城市不同功能区大气降尘重金属的污染水平及其风险,在南京市典型工业区、交通区、居住区和高教区这4个区域设置20个采样点,采集大气降尘,并分析其中As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Pb、Sr、Ti、V、Zn的含量,采用潜在生态危害指数和美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价,采用富集因子、相关性分析和主成分分析对金属元素进行源解析.结果显示,As、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Pb、Zn在工业区含量最高,而Ba、Ni、Ti、V在交通区含量最高.工业区的综合潜在生态风险指数最高,高教区最低,元素Cr的生态风险最高,达中等生态危害.健康风险评价中各金属元素均不具有非致癌风险及致癌风险.源解析结果表明,研究区域大气降尘重金属主要来自交通、工业活动、燃煤、自然源及生活源等.  相似文献   

16.
A novel carbonaceous adsorbent for heavy metal removal was prepared from raw coal by one-step simple sulfur impregnation using K2S. Raw coal was mixed with K2S powder and then heated at 800°C for 30 min in nitrogen to produce K2S char. The sulfur content and form in K2S char were determined, and the ability of K2S char to adsorb Zn2+, Cd2+ and Pb2+ was examined. The K2S impregnation was e ective at impregnating sulfur into coal, especially in the form of elemental, thiophenic and sulfatic sulfur. The sulfur content of K2S char was higher than those of raw coal and pyrolysis char. The Zn2+ removal in 2.4 mmol/L of Zn2+ solution by K2S char was higher than raw coal with the removal rate of 100%. K2S char adsorbed Pb2+ and Cd2+ in 24 mmol/L of Pb2+ and Cd2+ solution with the removal rate of 97% and 35%, respectively. The elution extents of adsorbed Pb2+ and Cd2+ were zero in distilled water and 27% in 0.1 mol/L HCl solution. These results indicated that an e ective adsorbent for heavy metal ions was prepared from coal using K2S sulfur impregnation, and that the adsorbed metals were strongly retained in K2S char.  相似文献   

17.
重金属化学活性评估方法准确性质疑--以煤矸石样品为例   总被引:5,自引:0,他引:5  
重金属元素化学活性的大小是决定它们环境行为最主要的因素之一,我们曾分别用总量法,实验模拟法,环境地球化学法和化学形态分析法对煤矸石样品所含的重金属元素进行过环境影响分析,试图了解自然风化条件下这些有害元素潜在的生态环境效应,结果发现重金属元素的化学活性除了与它们在样品中含量的高低,赋存状态和化学形态等因素有关外,更主要地是取决于样品基质的组成和结构,由于大量有机质的络合和风化过程中生成的铁的胶体的吸附,从煤矸石释放出的重金属元素的化学活性受到明显限制,它们对环境的污染可能仅限于煤矸石堆周围有限的范围。  相似文献   

18.
采用超声分散法分离沉积物中不同粒级有机-矿质复合体,研究了渤海湾沉积物中Pb,Cd,Cr等重金属的污染及其在不同粒级有机-矿质复合体中的分布.结果表明,3种重金属含量总体上随着复合体粒径增大而减小.X射线衍射(XRD)结果显示,随着沉积物粒径的增大,主要来自原生矿物的石英和长石等岩石结构物质的含量增加,但这些物质中的重金属含量较低.渤海湾表层沉积物中重金属污染主要发生在以次生硅酸盐矿物及硅、铁、铝等氧化物或氢氧化物为主的细粒沉积物上,细粒样品由于其较大的比表面积和富含有机质的特性,通过吸附、沉淀、离子交换等,导致所含重金属含量较高.粘粒复合体中Pb含量是粗砂中的2.3倍,Cd是粗砂的3.8倍,而Cr是粗砂的2.8倍.   相似文献   

19.
齐鹏  余树全  张超  梁立成  车继鲁 《环境科学》2015,36(12):4486-4493
为了解永康市城区地表水沉积物中重金属的污染特征,对永康市122个地表水表层沉积物中Ti、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Pb和Fe共10种重金属含量进行分析,解析重金属的来源并评价其潜在生态风险.结果表明,10种重金属的含量顺序为:FeTiMnZnCrCuPbNiAsCo,与金衢盆地土壤重金属元素背景值相比,除Ti外,其它9种重金属超标1.17~3.78倍;大多数重金属之间存在极显著相关性,说明大多数重金属之间存在相似污染来源,主要为五金制造等工业污染和交通污染;地积累指数评价结果显示,沉积物中重金属的污染程度依次为:CrZnNiCuFeAsPbMnTi,Cr、Zn、Cu和Ni这4种元素部分样区达到中度污染或偏重污染;9种重金属潜在生态风险大小为:CuAsNiCrPbCoZnMnTi,Cu和As对综合生态风险指数平均贡献分别是22.84%和21.62%,其他7种元素平均贡献合计55.54%,综合潜在生态风险指数(RI)中89.34%为低生态风险,10.66%为中等生态风险.综合以上分析,永康市城区地表水沉积物重金属污染整体较轻,局部污染严重.  相似文献   

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