吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,AgMn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.     

Catalytic performance of copper and cerium oxides-based γ-Al_2O_3 on combustion of toluene

以γ-Al2O3为载体,以复合氧化物CuxCe1-xO2为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T10=160℃,T90=265℃;当甲苯的进口浓度在700～3000mg·m-3时,进口浓度对Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

铜基催化剂上甲苯深度氧化的机理分析

运用浸渍法制备了一系列CuO/γ-Al2O3催化剂,利用FTIR、MS、XRD等技术研究了甲苯在该催化剂上的深度氧化的性能及反应机理。初步讨论了活性氧化铝上铜的最佳负载量,铜在催化剂中的作用,以及甲苯在该催化剂上不同条件下反应的中间产物和最终产物及其产生机理。     

γ-Al2 O3 负载磷钨酸催化强化电化学法处理水中酸性大红3R的研究

采用浸渍法制备γ-Al2O3负载磷钨酸(HPW/γ-Al2O3)催化剂.运用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热重-差热分析(TG-DTA)、扫描电镜(SEM)对催化剂的微观结构、形貌进行表征.结果表明杂多阴离子保持Keggin结构.将HPW/γ-Al2O3负载型催化剂填充于电化学反应器中,考察催化剂强化电化学法降解酸性大红3R染料的效果.研究表明,HPW/γ-Al2O3催化剂对酸性大红3R溶液显示了良好的催化活性,催化剂负载量为4.6%时,在pH为3、槽电压25.0 V、空气流速0.04 m3.h-1、极板间距3.0 cm反应条件下,60 min后,色度去除率达到97.6%.催化剂重复使用10次后,体系脱色率仍可达到80%左右,但会出现部分活性组分的流失现象.采用可见-紫外光谱对反应中间产物进行定性分析显示,在脱色反应过程中,染料分子中的共轭体系已基本被破坏.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

γ-Al_2O_3催化臭氧氧化降解偶氮染料橙黄G的研究

采用γ-Al2O3作为催化臭氧化催化剂,以偶氮染料橙黄G模拟废水为目标物,分析了γ-Al2O3和臭氧之间的协同作用,考察了催化剂粒径、pH、臭氧浓度等对橙黄G去除率的影响规律;通过添加叔丁醇和紫外-可见吸收光谱法,初步探讨了催化臭氧化处理橙黄G反应机理。结果表明:与单一臭氧降解和单一γ-Al2O3吸附体系相比,O3/γ-Al2O3体系能显著提高色度及COD去除率,体现出良好的协同作用;1000 mg/L的橙黄G模拟废水经120 min反应其色度去除率可达99.9%,COD去除率可以达到76.1%;投加羟基抑制剂叔丁醇,分析得出γ-Al2O3催化臭氧降解橙黄G是臭氧直接作用和羟基自由基共同作用引起的。     

脉冲调制介质阻挡放电和催化联用技术降解甲苯

利用低温等离子体处理挥发性有机化合物(VOCs)废气是目前国内外研究的热点。研究利用脉冲调制介质阻挡放电和催化联用技术降解甲苯,对比分析了连续放电和脉冲调制对去除甲苯的影响;研究了脉冲调制后在有无催化剂的情况下的能量效率,比较了两种情况下的臭氧浓度以及中间产物的不同。结果表明:脉冲调制有效提高了甲苯的降解能效,其能量效率几乎是连续放电时的2倍～3倍;在有催化剂的情况下,能量效率是没催化剂的1.5倍～2倍,臭氧浓度明显降低,结焦产物中含苯环的衍生物的量少于无催化的结焦产物。     

新型CuMn/TiO2苯类催化燃烧催化剂的研制及活性实验

采用浸溃法制备了CuMn/TiO2新型甲苯燃烧催化剂,其活性明显优于传统CuMn/γ-Al2O3和Cu-Mn复合氧化物催化剂.研究发现,载体TiO2自身有一定催化活性,而γ-Al2O3则几乎没有活性;TiO2与Cu-Mn之间的协同作用更提高了新型催化剂的活性.XRD、LRS结果显示,CuMn/TiO2催化剂的主要活性相为铜锰尖晶石(CuMn2O4),它的存在是CuMn/TiO2催化活性优良的另一个主要原因.考察了Cu-Mn负载量、铜锰比和焙烧温度对催化剂活性的影响,CuMn/TiO2下对甲苯的去除率达95%以上时催化床层温度为215℃,比CuMn/γ-Al2O3和Cu-Mn复合氧化物对甲苯去除率达95%时分别下降了30℃、50℃左右.     

SO2存在下NO在NiO/γ-Al2O3催化剂上的催化氧化

研究了SO2对NO在NiO/γ-Al2O3催化剂上氧化活性的影响，考察了不同反应温度和不同SO2浓度下的NO氧化脱除率和NO2生成浓度随时间的变化。并用XRD、IR、BET等方法测定了反应前后催化剂的物相结合。结果表明，在150℃时SO2的存在对一段反应时间内NO在催化剂表面上的氧化具有很大的促进作用。SO2在NiO/γ-Al2O3上的适量吸附有效地提高了NO催化氧化的活性，但随着SO2吸附量的增加，仙化剂的活会逐渐衰退，提高反应温度会使催化剂的失活速度加快。     

等离子体协同金属氧化物催化氧化苯的研究

以Al2O3和Ag/Al2O3为催化剂,采用介质阻挡放电(DBD)反应器降解空气中低浓度的苯(C6H6),重点考察了苯的转化率、能量效率随能量密度的变化关系.研究发现:苯的氧化产物为一氧化碳(CO)和二氧化碳(CO2),当能量密度为94 J/L时,在催化剂Ag/Al2O3、Al2O3存在以及不使用催化剂的条件下,苯的能量效率分别达到了0.054 mol/kW·h、0.038 mol/kw·h与0.024 mol/kW·h.同时,探讨了国外应用低温等离子体技术处理气体污染物的相关研究成果,并与本研究做了比较.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂催化燃烧甲苯性能的研究

以γ-Al₂O₃ 为载体,以复合氧化物Cu_xCe_1-xO₂为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T₁₀=160 ℃,T₉₀=265 ℃;当甲苯的进口浓度在700~3000 mg·m^-3时,进口浓度对Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80 h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。     

介孔γ -Al2O3的制备及其对F-的吸附性能研究

以硝酸铝和碳酸氢铵为原料,采用溶胶-凝胶法合成具有较高活性的介孔γ-Al2O3纳米材料.对合成的样品进行XRD、TEM和BET表征.结果表明:在N2气氛下煅烧所得样品与在空气中煅烧所得样品相比,其比表面积略有增加;在溶胶-凝胶过程中,用乙醇洗涤凝胶能显著提高产物的比表面积,所得产物比表面积高达390 m2/g,呈多孔结...     

Preparation and characterization of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst for degradation dye wastewater

In order to develop a catalyst with high activity for catalytic wet oxidation (CWO) process at room temperature and atmospheric pressure, Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 catalyst was prepared by consecutive impregnation method and the prepared parameters were optimized. The structure of the catalyst was characterized by BET, XRF, SEM and XPS technologies, and the actual wastewater was used to investigate the catalytic activity of Fe2O3-CeO2-TiO2/γ-Al2O3 in CWO process. The experimental results showed that the prepared catalyst exhibited good catalytic activity when the doping amount of Ti was 1.0 wt% (the weight ratio of Ti to carriers), and the middle product, CeO2-TiO2/γ-Al2O3, was calcined in 450℃ for 2 h. The CWO experiment for treating actual dye wastewater indicated that the COD, color and TOC of actual wastewater were decreased by 62.23%, 50.12% and 41.26% in 3 h,respectively, and the ratio of BOD5/COD was increased from 0.19 to 0.30.     

硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响

研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以Ni O(Nickel Oxide)为活性组分,采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能,研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物.结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与Ni O的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡和二氧化碳选择性.     

催化湿式氧化法降解活性艳蓝的研究

以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的非均相催化氧化体系处理活性艳蓝KN-R。考察了反应时间、反应温度、pH和Fe2O3/γ-Al2O3投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始浓度为200mg/L时,在温度150℃、压力0.5MPa、H2O233mg/L、pH=6,反应时间1h,Fe2O3/γ-Al2O3投加量为8g/L的最佳条件下,活性艳蓝KN-R色度几乎完全去除,TOC和COD去除率分别为95.6%和82.5%。     

铁路行业喷漆工艺中VOCs废气净化的研究

本文拟采用烧结金属粉末微孔过滤材料为吸附材料,催化剂为CuMn/γ-Al2O3来净化铁路行业喷漆过程中产生的VOCs废气。试验结果：VOCs中甲苯和二甲苯在温度高于260℃条件下转化率大于99%。在温度高于290℃,苯的转化率同样可以超过99%。经过现场试验验证：VOCs在温度300℃时经过烧结金属粉末过滤器处理后,以上三种废气的去除率均大于99%,排放浓度低于北京市《大气污染物综合排放标准》DB11/501-2007中的排放限值。