南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

华南高山背景地区黑碳云内清除特征

基于2020年南岭背景高山地区的3个典型云事件,利用地用逆流虚拟撞击器采集云中颗粒物,结合单颗粒黑碳光度计和激光雾滴谱仪分析黑碳浓度及云参数特征,探讨黑碳云内清除率及其影响因素.结果表明：进入云内的黑碳约占整体的20%,而云中含黑碳云滴的占比（4.67%）则少于含黑碳间隙颗粒的占比（15.31%）;黑碳的分粒径质量清除率和数量清除率接近,变化范围均为28%~59%;高液态含水量和云滴数浓度有利于黑碳云内清除率的增加,而黑碳云内清除率会随黑碳总浓度的增加而降低,各因素对于黑碳云内清除的影响由大到小为：云滴数浓度>液态含水量>总黑碳浓度.     

无锡市大气PM2.5中黑碳的粒径分布与混合态特征

针对长江三角洲地区PM2.5中的重要组分黑碳(BC)气溶胶,2010~2011年利用单颗粒黑碳光度计(SP2),对江苏省无锡市夏冬两季BC气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行了连续在线观测.结果表明,无锡市冬季BC质量浓度(6.1μg/m3)是夏季(2.5μg/m3)的2.4倍,内混态BC比例(NIB)冬季(64.8%)也显著高于夏季(44.6%),说明冬季BC污染与来外来污染传输有关.反向轨迹分析表明,来自华北平原的污染气团输入是冬季高浓度BC污染的首要原因. NIB的日变化趋势与BC质量浓度的完全相反.午后BC质量浓度最低时NIB最高,反映了二次光化学产物包覆在BC颗粒外层的老化过程.此外,夏冬两季BC粒径分布保持稳定,其质量浓度峰值对应粒径在225nm左右,数浓度峰值对应粒径在120nm左右.     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析

为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期（H1:20141213T19:00—20141215T10:00;H2:20150102T10:00—20150106T03:00）和清洁期（C1:20141215T18:00—20141217T18:00;C2:20141231T16:00—20150101T20:00）大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳（OC）、元素碳（EC）、生物质燃烧颗粒（BB）、元素碳有机碳（ECOC）、钾二次颗粒（K-Secondary）、矿尘（Dust）以及重金属颗粒（HM）7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比（31.3%）最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C₃H+、C₄H₃+、C₅H₃+等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO₃-、HSO₄-、NO₂-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO₃-和HSO₄-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期（H2）EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO₃-、HSO₄-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响.      

西安夏季大气亚微米颗粒物化学组成与来源的在线观测研究

西安作为汾渭平原地区最大的城市,大气颗粒物污染形势严峻.2017年夏季期间,在西安市浐灞生态园区运用气溶胶化学组分监测仪,对大气亚微米颗粒物中的非难挥发性组分(NR-PM1)进行了在线监测.观测期间NR-PM1的平均质量浓度为(30.1?±?15.4)μg???m?3.其中有机物含量最高,占NR-PM1总质量浓度的63...     

Source apportionment of PM2.5 light extinction in an urban atmosphere in China

Haze in China is primarily caused by high pollution of atmospheric fine particulates (PM_2.5). However, the detailed source structures of PM_2.5 light extinction have not been well established, especially for the roles of various organic aerosols, which makes haze management lack specified targets. This study obtained the mass concentrations of the chemical compositions and the light extinction coefficients of fine particles in the winter in Dongguan, Guangdong Province, using high time resolution aerosol observation instruments. We combined the positive matrix factor (PMF) analysis model of organic aerosols and the multiple linear regression method to establish a quantitative relationship model between the main chemical components, in particular the different sources of organic aerosols and the extinction coefficients of fine particles with a high goodness of fit (R² = 0.953). The results show that the contribution rates of ammonium sulphate, ammonium nitrate, biomass burning organic aerosol (BBOA), secondary organic aerosol (SOA) and black carbon (BC) were 48.1%, 20.7%, 15.0%, 10.6%, and 5.6%, respectively. It can be seen that the contribution of the secondary aerosols is much higher than that of the primary aerosols (79.4% versus 20.6%) and are a major factor in the visibility decline. BBOA is found to have a high visibility destroying potential, with a high mass extinction coefficient, and was the largest contributor during some high pollution periods. A more detailed analysis indicates that the contribution of the enhanced absorption caused by BC mixing state was approximately 37.7% of the total particle absorption and should not be neglected.     

Characterization of submicron aerosol particles in winter at Albany, New York

A thorough understanding of chemical composition, particle pH, and pollutant emissions is essential to address the climate and human health effects of atmospheric particles. In this study, we used a High-Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer(HR-ToF-AMS)and Scanning Mobility Particle Sizer(SMPS) to characterize the composition of submicron particles. Moreover, we applied the ISORROPIA-II model to analyze the particle acidity effect on the compositional characterization of submicron ...     

Characteristics of atmospheric single particles during haze periods in a typical urban area of Beijing: A case study in October, 2014

To investigate the composition and possible sources of particles, especially during heavy haze pollution, a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was deployed to measure the changes of single particle species and sizes during October of 2014, in Beijing. A total of 2,871,431 particles with both positive and negative spectra were collected and characterized in combination with the adaptive resonance theory neural network algorithm (ART-2a). Eight types of particles were classified: dust particles (dust, 8.1%), elemental carbon (EC, 29.0%), organic carbon (OC, 18.0%), EC and OC combined particles (ECOC, 9.5%), Na-K containing particles (NaK, 7.9%), K-containing particles (K, 21.8%), organic nitrogen and potassium containing particles (KCN, 2.3%), and metal-containing particles (metal, 3.6%). Three haze pollution events (P1, P2, P3) and one clean period (clean) were analyzed, based on the mass and number concentration of PM_2.5 and the back trajectory results from the hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory model (Hysplit-4 model). Results showed that EC, OC and K were the major components of single particles during the three haze pollution periods, which showed clearly increased ratios compared with those in the clean period. Results from the mixing state of secondary species of different types of particles showed that sulfate and nitrate were more readily mixed with carbon-containing particles during haze pollution episodes than in clean periods.     

2008北京残奥会期间大气黑碳气溶胶污染特征

利用单颗粒黑碳光度计(SP2)对2008年残奥会期间北京市黑碳(BC)气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测.结果表明:观测期间BC浓度均值为1.65μg/m3,低于往年同期水平;质量粒径分布呈单峰型,峰值位于207nm;内混态BC比例平均为56.1%,高于其他国内外城市,说明本地源排放贡献相对较小.随大气边界层高度及本地源排放变化,BC浓度在上午8:00和午夜0:00出现2个峰值,内混态BC比例日变化趋势与之相反.风向风速分析表明,残奥会期间来自五环外未限行区域的机动车排放对市区BC浓度有明显影响.     

Characterization and source identification of submicron aerosol during serious haze pollution periods in Beijing

Submicron aerosol is of extensive concern not only due to its significant impact on air quality but also because it is detrimental to human health. In this study, we investigated the characteristics, sources and chemical processes of submicron aerosol based on realtime online measurements of submicron aerosols（NR-PM 1） during December 2015 at an urban site in Beijing. The average mass concentration of NR-PM 1 was 92.5 ±84.9 μg/m³, the hourly maximum was 459.1 μg/m³ during t...     

南半球海洋大气气溶胶单颗粒的理化特性分析

运用透射电子显微镜-X射线能谱技术分析了中国第29次南极科考期间采集的大气气溶胶单颗粒样品,获得颗粒物的形貌特征、混合状态、成分组成及数量分布等信息.结果表明,航渡区域海洋上空的颗粒物主要表现为4类:海盐颗粒、矿物颗粒、富硫颗粒和含碳颗粒,其中海盐颗粒占主导,本研究将海盐颗粒又分为新鲜、部分老化及完全老化的海盐颗粒.部分和完全老化的海盐颗粒占海盐颗粒总数的86%,且部分老化的海盐颗粒表面及完全老化的海盐颗粒以长条状Na2SO4成分为主.同时,发现两处采样点(印度洋中东部和南极内陆)的样品中富硫颗粒较多,根据后向气团轨迹判断这些富硫颗粒主要来源于海洋地区,推测是由海洋表面浮游生物释放的二甲基硫(dimethyl sulfide,DMS)经过大气氧化形成.本研究表明,南半球海洋大气中海盐颗粒老化是由海洋表面释放的DMS控制,这不同于北半球海洋大气中人为源影响的海盐颗粒老化现象.     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

利用SPAMS分析北京市硫酸盐、硝酸盐和铵盐季节变化特征及潜在源区分布

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2013年12月至2014年11月在中国环境科学研究院内对大气颗粒物进行全年在线观测,采用特征离子法提取了观测结果中硫酸盐、硝酸盐和铵盐(SNA)的小时均值数据,分析了SNA混合特征和粒径分布随季节的变化.采用Hysplit模拟气团48 h的后向轨迹,并结合浓度权重轨迹方法(CWT),计算得到了影响北京市各季节SNA的潜在源区分布.结果表明,春、夏季颗粒物中硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合比例较秋、冬季更加稳定.硫酸盐和硝酸盐的粒径分布特征十分相似,表明硫酸盐和硝酸盐成分在颗粒物中大多同时存在.颗粒物中SNA粒径分布的季节变化特征为:秋季SNA最大粒径段夏季春季冬季.SNA潜在源区分布有较为相似的空间分布特征,对北京市SNA高贡献的潜在源区主要分布在北京本地以及南部区域,以天津、廊坊、衡水、保定、石家庄等地为主.     

成都市夏冬季大气胺颗粒物的单颗粒质谱研究

基于单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）对成都市夏冬两季大气胺颗粒进行了综合观测,结合ART-2a算法及人工合并,2个季节大气中的胺颗粒都可分为7类,各类颗粒贡献的季节差异明显,燃烧源颗粒（如EC）在夏季贡献较大,而老化的有机碳颗粒（OCa）贡献在冬季显著升高.两季节平均质谱差减进一步证明夏、冬季分别以燃烧源和老化的胺颗粒为主.因高温分解,夏季胺颗粒占比在正午出现明显的低值,而下午的燃烧活动（如生物质燃烧）对该占比提升作用明显;冬季胺颗粒占比在白天显著高于夜间.随污染加重,胺颗粒数在夏冬两季均快速增加,其中夏季EC颗粒升高最为明显,污染最重时贡献可达47%;冬季升高最明显的是老化程度更高的OCa颗粒,当PM_2.5浓度达到200μg/m³以上时,其贡献比例可达37%.因此,由于污染源和气候条件的差异,成都市大气胺颗粒形成机制和理化特征季节差异巨大.     

Single particle analysis of ambient aerosols in Shanghai during the World Exposition, 2010: two case studies

ATSI Model 3800 aerosol time-of-flight mass spectrometer (ATOFMS) was deployed for single-particle analysis in Shanghai during the World Exposition (EXPO), 2010. Measurements on two extreme cases: polluted day (1st May) and clean day (25th September) were compared to show how meteorological conditions affected the concentration and composition of ambient aerosols. Mass spectra of 90496 and 50407 particles were analyzed respectively during the two sampling periods. The ART-2a neural network algorithm was applied to sort the collected particles. Seven major classes of particles were obtained: dust, sea salt, industrial, biomass burning, organic carbon (OC), elementary carbon (EC), and NH₄-rich particles. Number concentration of ambient aerosols showed a strong anti-correlation with the boundary layer height variation. The external mixing states of aerosols were quite different during two sampling periods because of different air parcel trajectories. Number fraction of biomass burning particles (43.3%) during polluted episode was much higher than that (21.6%) of clean time. Air parcels from the East China Sea on clean day diluted local pollutant concentration and increased the portion of sea salt particle dramatically (13.3%). The large contribution of biomass burning particles in both cases might be an indication of a constant regional background of biomass burning emission. Mass spectrum analysis showed that chemical compositions and internal mixing states of almost all the particle types were more complicate during polluted episode compared with those observed in clean time. Strong nitrate signals in the mass spectra suggested that most of the particles collected on polluted day had gone through some aging processes before reaching the sampling site.     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.     

固相反硝化同时去除地下水中硝酸盐和阿特拉津的试验研究

以稻草秸秆作为固相反硝化的碳源和载体,采用自行设计的有机玻璃反应柱研究固相反硝化对地下水中硝酸盐和阿特拉津同时去除的效果。结果表明,当硝酸盐初始浓度分别为50,100 mg/L时,出水硝酸盐浓度在5 d内均达到较高去除率。当硝酸盐的初始浓度提高至150 mg/L时,硝酸盐去除率降低至82.3%。系统反硝化作用稳定,且表现出了一定的耐冲击负荷能力。研究还发现,随着阿特拉津浓度的提升(1,5,10 mg/L),去除率由80%下降至30%。试验结果表明高浓度的阿特拉津更容易达到稻草秸秆的饱和吸附量,产生较多无法被吸附的阿特拉津剩余量。相较于硝酸盐,阿特拉津更容易受到水力停留时间变化的影响,硝酸盐去除率在试验中一直维持在80%以上。阿特拉津去除率随水力停留时间的延长而增加,在HRT为8 h时,稻草秸秆对阿特拉津达到吸附饱和,最大去除率为78.64%。试验表明,适宜的HRT对阿特拉津和硝酸盐的同时去除起着关键作用。