南京冬季晴天及雾-霾天气纳米气溶胶粒子谱日变化比较

利用2017年12月南京气溶胶数浓度与气象参数资料,比较研究晴天及雾-霾天中10~1000nm纳米气溶胶粒子谱日变化规律及差异特征.结果表明,单峰谱型出现与污染加重有明显关系,分别出现在晴天午后、霾严重污染阶段和污染消散阶段、浓雾过程,峰值粒径分别为晴天（20~100nm）、霾天（27~144nm）和雾天（34~122nm）.3种天气条件下,晴天较强的太阳辐射和较低的湿度适合小粒子生成,核模态占比在晴天最高;霾天气象场适合爱根态粒子大量稳定存在,爱根态占比在霾天最高;雾天大量气溶胶吸湿增长,导致积聚态占比在雾天最高.在霾天污染物累积阶段,大量积聚态粒子对核模态、爱根态粒子的碰并增长作用抑制核模态、爱根态粒子生成,核模态和爱根态粒子浓度变化率为-91.0%和-62.5%,而积聚态为89.7%.浓雾过程对爱根态粒子清除作用最明显.     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

南京市夏季大气气溶胶新粒子生成事件分析

研究了南京市夏季大气气溶胶数浓度的基本特征和气溶胶新粒子生成事件的形成条件及其影响因子.应用宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)和双光路差分吸收光谱仪(DOAS)对南京市2010年7月大气气溶胶数浓度谱分布和污染气体(O3、SO2和NO2)进行了观测,并结合气象要素观测数据和后向轨迹模式模拟,探讨了南京市夏季大气气溶胶新粒子生成的条件及其影响因子.结果表明,南京市夏季10～500nm气溶胶平均数浓度为1.7×104cm-3,与北美和欧洲的一些典型城市观测值相近;10～25 nm气溶胶粒子数浓度占总数浓度的比例为25%.观测期间共出现6次新粒子生成事件,通过分析发现比较稳定的风速风向、较强的太阳辐射有利于南京夏季新粒子的形成.南京夏季新粒子生成事件的相对湿度条件在50%～70%,通过后向轨迹模式模拟的结果发现偏东风或偏南风带来的海洋性洁净气团有利于新粒子的生成.南京夏季新粒子生成事件发生时,10～25 nm气溶胶数浓度与SO2的浓度呈正相关,与O3的浓度呈负相关,而与NO2的浓度相关性较差.     

天津城区2019年2~3月气溶胶粒径分布特征观测分析

气溶胶粒径分布是反映气溶胶粒子来源、形成过程和污染特征的重要物理参数,为研究天津城市地区气溶胶数浓度和谱分布特征及其影响因素,利用扫描电迁移率颗粒谱仪（SMPS）对2019年2~3月天津河西区10~600 nm气溶胶数浓度粒径分布进行了采样分析.结果表明,冬末春初天津市10~600 nm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数分别为22188.22 cm^-3、1581.08 μm²·cm^-3和70.76μm³·cm^-3,气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数谱均为单峰分布,峰值粒径分别位于109.40、269.00和429.40 nm.核模态（10~20 nm）、爱根核模态（20~100 nm）和积聚模态（100~600 nm）粒子数浓度分别占气溶胶总数浓度的1.40%、52.44%和46.16%.气溶胶数浓度日变化具有明显的周末效应,工作日为三峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰和午后,周末呈双峰分布,峰值出现在道路交通早晚高峰且出现时间比工作日推迟1~2 h,汽车尾气排放对城区气溶胶浓度增加起重要作用.气象条件对天津城区气溶胶粒径分布有明显影响,气溶胶在偏东风和西南风条件下数浓度较高,非降水日相对湿度（RH）增加导致气溶胶谱分布向大粒径方向移动,随着RH由小于20%升高到50%~60%,气溶胶数浓度谱峰值粒径由50nm增大到131 nm,降水对100~200 nm气溶胶粒子有明显的清除作用,降水过程导致气溶胶谱峰值粒径减小到98 nm.     

嘉兴市不同天气条件下大气污染物和气溶胶化学组分的分布特征

为研究不同天气条件下大气污染物(PM_(2.5)、PM_(1.0)、SO_2、NO_2、O_3和CO)和气溶胶化学组分的污染特征,分别使用SHARP-5030监测仪、热电EMS系统、气溶胶化学成分在线监测仪(ACSM)和宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)对嘉兴市2015年5月1~31日PM、污染气体、PM_(1.0)中化学组分和10 nm~10μm气溶胶数浓度进行了观测分析.结果表明,观测期间嘉兴市PM_(2.5)、PM_(1.0)、SO_2、NO_2、O_3和CO的平均浓度分别为52.8和37.2μg·m~(-3)、10.3μg·m~(-3)、38.1μg·m~(-3)、92.1μg·m~(-3)和1.2 mg·m~(-3).PM_(1.0)中OA、SO_2-4、NO-3、NH_4~+和Cl-的平均浓度为2.18、1.24、0.87、0.63和0.08μg·m~(-3).数浓度主要集中在爱根核模态(20~100 nm),浓度为12 411.2 cm~(-3),其次是核模态(10~20 nm),浓度为4 946.6 cm~(-3).不同天气过程中PM和污染气体的浓度分布和日变化特征不同.不同天气条件下PM_(1.0)中化学组分分布不同.雨天和晴天PM_(1.0)中化学组分浓度从大到小顺序均为OASO_2-4NO-3NH_4~+Cl-,新粒子天PM_(1.0)中化学组分浓度的顺序为OANO-3SO_2-4NH_4~+Cl-.新粒子天OA和NO-3分别是晴天的1.61和1.42倍,说明OA和NO-3是影响新粒子生成事件的主要化学成分.不同天气条件下不同模态气溶胶的日变化特征不同.     

广州城区大气细颗粒物粒谱分布特征分析

2008年10~11月,利用大气细粒子谱分析仪(FPM-I型)对广州城区5nm~10μm大气细粒子谱进行长期连续在线测量.同时,利用大气能见度仪、黑碳分析仪、气象参数仪获取了观测点的大气能见度、黑碳质量浓度和气象参数信息. 颗粒物谱型分析结果表明:整个观测期内,颗粒物数浓度谱、表面积谱及体积谱均呈双峰结构. 广州地区核模态(5~20nm)、爱根核模态(20~100nm)和积聚模态(0.1~1μm)粒子日平均浓度变化范围分别为1400~4300个/cm3、5000~12300个/cm3和1600~2600个/cm3.晴天和灰霾天气下颗粒物数浓度、黑碳浓度及大气能见度对比分析结果表明:广州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态粒子浓度的影响较小,与积聚模态粒子浓度呈负相关关系;黑碳质量浓度峰值的出现位置与爱根核模态粒子浓度峰值位置相一致,表明爱根核模态粒子对黑碳浓度的贡献不能忽略.     

不同气象条件下的气溶胶时空分布特征

利用2012年3月20—24日的激光雷达回波数据和粒子计数器采样的气溶胶数浓度数据,分析了测点近地面及其上空的气溶胶垂直消光系数、数浓度等时空分布特征,研究了风向、风速、RH(相对湿度)对近地面气溶胶分布的影响. 结果表明:①阴霾天气气溶胶垂直消光系数在0.01～1.0之间,边界层高度在1km以下,到达边界层顶时消光系数产生突变;晴天气溶胶垂直消光系数在0.01~0.2之间,边界层高度在1.5~2.5km. ②阴霾天和晴天中近地面气溶胶数浓度变化规律一致,上午08:00左右开始增加,随温度升高呈下降态势,在傍晚达最小值后又略微增长并产生次高峰,夜间继续呈下降趋势. ③风向为东北偏东风时大气气溶胶的数浓度较大;风速增大,有利于气溶胶垂直输送和扩散,导致气溶胶数浓度减小. ④气-粒转化过程中,RH增大有利于气溶胶粒子由爱根核向积聚模态凝结. ⑤RH较小时,其与气溶胶数浓度呈正相关,而当RH增至74%时二者呈负相关.      

大气新粒子生成参数化方案的测量与应用研究

该研究搭建流动管反应器研究了气态硫酸-水-氨气(H_2SO_4-H_2O-NH_3)三元成核体系,实测了不同NH_3浓度条件下新粒子成核速率和生长速率与前驱气体浓度、温度和湿度各影响因素之间参数化关系。依据气溶胶动态平衡方程,结合实际大气成核过程中成核速率、碰并清除速率、生长速率和新粒子浓度变化速率的定量联系,间接估算出大气新粒子碰撞捕获效率系数γ在10 nm以下平均值为0.07,在10～20 nm平均值为0.12。结合Kerminen and Kulmala公式,将实测的参数化关系式耦合到区域空气质量模型WRF-Chem中,用模式模拟了2016年杭州G20会议期间新粒子生成粒径谱、纳米级气溶胶数浓度和亚微米气溶胶数浓度,结果表明能够在一定程度上预测新粒子生成事件的发生和超细粒子的数浓度。     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

鄂尔多斯市夏秋季气溶胶新粒子生成过程影响因素分析

利用宽范围粒径谱仪于2019年8月16至10月4日在鄂尔多斯市观测了10 nm~10 μm气溶胶粒径分布,结合PM（PM_2.5和PM₁₀）、污染气体、气象数据和HYSPLIT模式,分析了新粒子生成（NPF）特征及其主要影响因素.结果表明,观测期间一共出现19次NPF过程,占总观测期间的37.5%.NPF过程中对不同模态气溶胶数浓度日变化的影响不同.NPF使得核模态和爱根核模态气溶胶数浓度急剧增加,但是对积聚模态和粗模态气溶胶数浓度的影响较小.NPF发生时往往温度较高,风速较大,总辐照度较高,RH较低.NPF天PM_2.5、PM₁₀、CO和NO₂的浓度较低,O₃和SO₂浓度较高.40.0%的偏北气团和29.6%的偏南气团可观测到NPF过程.不同气团类型NPF过程中气象要素存在显著差异.南部气团类型NPF过程中风速最小,平均为（2.4±1.5）m·s^-1;RH最高,平均为（48.8±10.8）%;北部气团类型NPF过程中风速最大,平均为（4.2±1.9）m·s^-1;总辐照度最高,平均为（664.5±255.6）W·m^-2;西部气团类型NPF过程中RH最低,平均为（29.8±12.7）%.不同气团类型NPF过程中新粒子的生成速率相差不大,为1.5~1.8cm^-3·s^-1.南部气团类型NPF过程中增长速率最大,为（12.7±13.6）nm·h^-1,是北部气团类型和西部气团类型的1.2倍和1.4倍.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

二氧化硫/水/空气体系气溶胶成核实验研究

以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对粒子成核与生长均有贡献.成核粒子谱分布呈双峰模式,其峰值会随着气体流速发生偏移.在低SO2浓度情况下,离子诱导成核占主导地位,随着SO2浓度的增加,均相成核的作用越来越明显.     

长江三角洲大气颗粒物生成-成长过程的研究 ——不同气团影响下的过程特征

针对大气颗粒物数浓度粒径分布的演变特征,于2005年夏季在上海下风方向站点太仓进行大约30d的观测.观测发现颗粒物生成-成长过程主要发生于混合充分、有区域代表性的气团中.应用颗粒物数浓度粒径分布数据计算了颗粒物凝结汇、可凝结性蒸气浓度、可凝结性蒸气源速率、颗粒物成长速率等过程特征量.颗粒物成长速率平均为6.0nm/h,可凝结性蒸气浓度平均为8.2′107/cm3,其源速率为3.1′106/(cm3×s).利用后向气流轨迹对影响颗粒物生成-成长过程的气团来源进行分析,并利用观测所得SO2浓度及过程特征量计算了不同气团影响下气态硫酸蒸气对颗粒物成长速率的贡献:长江三角洲城市群气团影响下硫酸贡献量最大,为59%,北方气团影响下硫酸贡献量次之,超过53.8%,受南方气团影响下硫酸贡献量最低,为30%.     

Exploring the impact of new particle formation events on PM2.5 pollution during winter in the Yangtze River Delta, China

New particle formation（NPF） events are an increasingly interesting topic in air quality and climate science. In this study, the particle number size distributions, and the frequency of NPF events over Hefei were investigated from November 2018 to February 2019. The proportions of the nucleation mode, Aitken mode, and accumulation mode were 24.59%,53.10%, and 22.30%, respectively, which indicates the presence of abundant ultrafine particles in Hefei. Forty-six NPF events occurred during the obser...     

Diurnal variation of number concentration and size distribution of ultrafine particles in the urban atmosphere of Beijing in winter

Number concentration and distribution of airborne particles in the size range 5.6 to 560 um diameter were measured in Beijing for a 15-d period in winter 2005.Daily average number concentrations of nucleation mode(5.6-20 nm),Aitken mode(20-100 nm), and accumulation mode(100-560 nm)particles,and total particles were 17500,32000,4000,and 53500 cm~(-3),respectively.Average particle size distribution was monomodal with a mode diameter of about 40 um at night and bimodal with mode diameters of about 10 and about 40 nm during the daytime.New particle formation events,which were connected to diurnal variation of nucleation mode particles,were observed in more than half of the observation days.The events often started around 10:00-11:00 Chinese Standard Time (CST)and ended up after 3-4 h.Concentrations of Aitken and accumulation mode particles increased from midnight and reached their maxima at about 10:00 CST,and then decreased and became the lowest in the afternoon.Analysis of diurnal cycles in traffic volume and meteorological parameters revealed that the accumulation of the particles in Aitken and accumulation modes in the morning was influenced by formation of an inversion and increase in vehicle emission,and dispersion of such particles in the afternoon was associated with more effective vertical mixing and higher wind speed.     

Number concentration and size distributions of submicron particles in Jinan urban area： Characteristics in summer and winter

The aerosol number concentration and size distribution were measured with the newly developed Wide-range Particle Spectrometer in summer and winter of 2006 at the urban site of Jinan City.Here reported the characteristics of fine particles of the different observation seasons.Relative high number concentrations for the particles in the diameter range of 10-500 nm were observed in both seasons.It was found that the dominant number distributed in particle diameter smaller than 100 nm and the percentage over the number concentration of all air particles is much higher than what has been measured in other urban sites over the world.The number mean diameter in summer was much smaller than in winter,strongly suggesting the different origin of ultrafine particles in different seasons.That is, particles in ultrafine mode mainly came from nucleation and new particle formation in summer while from traffic emission in winter. The diurnal variation also supported this point.Number concentration in the diameter range of 10-200 nm got their peak values at noontime,well correlated with the mixing ratio of SO_2 and the intensity of solar radiation in summer.While in winter,those in the same diameter range showed the main peaks during the traffic hours happened in the morning and evening.