三水铝石(γ-Al(OH)3)和α-Al2O3表面酸碱性质与磷酸根吸附研究

采用批量实验法,对2种不同晶体结构铝氧化物(γ-Al(OH)3和α-Al2O3)表面上磷酸根的吸附进行了比较研究.吸附等温线实验在pH=4和pH=6的KNO3溶液(0.0l mol·L-1)中进行,并使用Langmuir等温方程进行定量描述.由吸附等温线可以发现,α-Al2O3表现出更大的吸附容量和吸附密度.且在pH 3.5～4.0范围内,表面对磷酸根的吸附达到最大值.为了更好的理解表面性质对磷酸根吸附的影响,使用X射线衍射、N2吸附比表面积分析、电镜观察和表面酸碱滴定技术对表面结构和性质进行了表征.结合表面信息和吸附结果可以发现,单位质量吸附剂上的吸附量大小与比表面积有关,而吸附密度与铝氧化合物表面对磷酸根的吸附反应活性有关.     

锰氧化物与环境中有机物的作用及其在环境修复中的应用

锰氧化物在陆地和海洋环境中含量丰富.作为天然强氧化剂之一,广泛地参与自然界中有机和无机化合物的氧化还原反应,锰氧化物通过吸附、氧化偶合或氧化分解等方式与多种有机物,如酚及取代酚、芳香胺、腐殖酸、氨基酸.甚至多环芳烃、多氯联苯、内分泌干扰物等相互作用,本文对锰氧化物与多种有机物的反应机理、影响锰氧化物对有机物吸附性能和反应活性的因素进行了综述.同时介绍了天然矿物锰氧化物、化学合成锰氧化物及生物氧化锰的特点及其在环境修复中的应用前景.     

氧化物涂层砂对天然水中有机物的去除

氧化物涂层砂,比表面积增加,吸附容量增大,使石英砂表面电荷的带电性质改变,有利于水中天然有机物的去除。对3种不同氧化物涂层砂和未涂层砂对天然有机物的去除性能进行了比较实验,证明涂铝砂和B型涂铁砂对水中天然有机物的去除效果优于A型涂铁砂;而3种涂层砂均优于未涂层砂。     

铁锰复合氧化物吸附活性黑染料的性能研究

采用高锰酸钾和硫酸亚铁反应制备铁锰复合氧化物,考察其吸附活性黑染料过程中的影响因素,并比较原位生成的和提前制备的铁锰复合氧化物的吸附性能。结果表明:铁锰复合氧化物对活性黑有较强的吸附能力,吸附过滤之后的去除率较高;染料废水中的硫酸根离子会降低去除率,而氯离子则无明显影响;染料废水的pH值对去除效果的影响较小;原位生成的铁锰复合氧化物的吸附容量大于预制的铁锰复合氧化物固体。通过傅里叶—红外光谱(FTIR)表征分析,推测出铁锰复合氧化物中丰富的表面羟基(Mn-OH、FeOOH官能团等)在吸附过程中起到了重要作用。     

铁铝复合氧化物对两种细菌的吸附作用研究

铁铝氧化物是土壤的重要组分之一,其对土壤中有机无机组分的迁移具有重要影响.本文以枯草芽孢杆菌和荧光假单胞菌为研究对象,通过批吸附实验和DLVO理论,探究铁铝复合氧化物对细菌的粘附作用及其作用机制.结果表明,铁铝复合氧化物对细菌的粘附随着平衡浓度的增加而增加,吸附过程可用Langmuir方程拟合.铁铝1∶3复合氧化物对枯草芽孢杆菌和荧光假单胞菌的最大吸附量分别为3717.43和2792.29 mg·g~(-1),铁铝3∶1复合氧化物对枯草芽孢杆菌和荧光假单胞菌的最大吸附量分别为3455.58和2760.33 mg·g~(-1).随着pH值的增大,两种铁铝复合氧化物对两种细菌的吸附量均呈下降趋势.铁铝1∶3复合氧化物对两种细菌的吸附量均大于铁铝3∶1复合氧化物.静电吸引力是铁铝复合氧化物与细菌之间相互作用的主要因素之一.     

催化氧化NO催化剂Mn/ZrO2的制备与性能研究

以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤.     

微生物对沉积物主要化学组分吸附重金属能力的影响

通过松花江水中微生物与铁、锰氧化物和腐殖酸形成的复合物质的比表面积及吸附Pb、Cd能力的分析,探讨微生物对沉积物中主要化学组分理化性质的影响及机理.结果表明:锰氧化物的比表面积大于铁氧化物和腐殖酸,与微生物结合后比表面积均不同程度增加. 固体物质的比表面积与吸附Pb和Cd的能力并不完全一致,与它们对重金属的吸附机制不同有关.复合物质的的吸附能力并不符合加和模型,微生物的存在掩盖了铁、锰氧化物和腐殖酸表面部分官能团,造成了复合物质的吸附量小于各组分的吸附量之和.     

逐级化学分离法对水体沉积物各组分吸附作用模式的研究

天然水体中悬浮物和沉积物的主要活性组分,通常是粘土矿物,铁、锰、铝水合氧化物,有机物和碳酸盐。本文研究它们在重金属吸附中各自所起的作用。提出了一种逐级化学分离程序和多组分吸附剂的吸附模式及计算方法。应用于湘江上、中、下游三种底质样品,进行了所有分级样品的镉吸附实验。吸附模式计算得到若干有益的结果。 不论颗粒物整体,或是其各种组分,在广泛的重金属浓度范围内,都得到Langmuir型吸附等温式,并由它们共同组成Langmuir型吸附模式。电子显微镜研究表明,粘土矿物表面只有局部被其他组分复盖。模式计算表明,在湘江沉积物样品总吸附量中,粘土矿物的吸附、贡献仍占主要地位(60—70%)。金属水合氧化物(15—25%)和有机物(11—22%)大致在同一水平而前者略高,碳酸盐的作用(0.1—5%)则较微小。各种组分在吸附中所起的作用评价应该同它们的相对含量联系起来,综合加以考虑。     

制备方法对铁钛复合氧化物磷吸附性能的影响:共沉淀法与机械物理混合法

为了研究制备方法对金属复合氧化物表面性质与吸附性能的影响,本文分别采用共沉淀法与机械物理混合法制备了铁钛复合氧化物CFe-Ti与MFe-Ti.采用SEM、BET、XRD与FTIR等表征技术,研究了两种铁钛复合氧化物CFe-Ti与MFe-Ti的形貌结构、比表面积、表面羟基浓度等表面特性;通过批式吸附实验,考察了其磷吸附性能.结果表明,与纯的氧化物Fe OOH及TiO_2相比,共沉淀法制备的CFe-Ti纳米颗粒更疏松,孔结构更发达,表面羟基浓度更高,CFe-Ti的最大磷吸附容量达40.6mg·g~(-1),高于纯Fe OOH(27.2 mg·g~(-1))与TiO_2(16.7 mg·g~(-1)),分别为其1.5倍和2.4倍,展示了显著的协同效应.而MFe-Ti的形貌结构和表面性质与Fe OOH及TiO_2相比变化不大,其磷最大吸附容量为22.7 mg·g~(-1),不仅明显低于CFe-Ti,且低于纯Fe OOH,表明未产生协同效应.研究也表明,磷在CFe-Ti与MFe-Ti表面的吸附性质未发生变化,均通过形成内层表面络合物而发生了化学吸附.因此,金属复合氧化物的表面性质和吸附性能与其制备方法密切相关,与机械物理混合法相比,共沉淀法是一种更为简单经济制备高效能铁钛复合氧化物磷吸附剂的方法.     

pH和有机酸对氟溶出砖红壤中铝离子的影响

研究砖红壤对F-的吸附反应尤其是随后Al3+的释放过程,有助于增进对土壤酸化过程及其环境影响的理解. 在初步揭示出F-吸附反应以及Al3+释放反应的动力学特征基础上,重点考察了pH和有机酸对上述反应的影响. 结果表明:土壤对F-的吸附反应十分迅速,2 min内吸附量即可达到24 h内总吸附量95%,而土壤中不同含铝矿物的溶解度差异使Al3+的释放过程在前15 min十分迅速,释放量可达24 h内总释放量的80%,随后则逐渐减缓. 降低反应体系pH可促进Al3+释放,但会使F-吸附量减少,这是因为伴随Al3+的释放,部分F-又可以AlF络合物的形态重新进入溶液,尽管在低pH条件下,土壤表面以带正电荷为主而有利于F-吸附. 草酸和抗坏血酸对土壤吸附F-均有抑制作用,但对F-溶出土壤Al3+有促进作用. 此外,草酸对土壤铁氧化物的选择性溶解作用,可使更多F-吸附在土壤铝氧化物位点,并导致Al3+释放量增加.      

活性炭物化性质对吸附天然水体中有机污染物的影响

研究了天然水体条件下2种合成有机污染物(SOC)甲基对硫磷(MP)和三氯乙烯(TCE)以及天然有机物(NOM)在5种粉末活性炭(PAC)上的吸附特性.在对活性炭的物化特性进行全面表征的基础上,利用相关分析方法揭示了PAC的物理和化学性质对天然水体中SOC类小分子有机污染物吸附的影响;并利用高效体积排阻色谱法(HPSEC...     

Intensification of adsorption process by using the pyrolytic char from waste tires to remove chromium(Ⅵ) from wastewater

Pyrolysis has the potential of transforming waste into valuable recyclable products. Pyrolytic char (PC) is one of the most important products from the pyrolysis of used tires. One of the most significant applications for pyrolytic char recovered is used for the removal of Cr( Ⅵ ) in the wastewater effluent to control waste by waste. The surface chemistry properties of surface element distribution/concentration and chemical structure were examined for the pyrolytic char and the commercial activated carbon(CAC) respectively. The results showed that surfaces of PC possesses a large amount of ester and hydrocarbon graft, whereas there are mainly carbon functional components of C-OH, C=O and COOH on the surface of CAC. Therefore the surface electronegativity of PC is lower than that of CAC in the water. The repulsive interactions between the surfaces of PC and the negatively charged Cr（Ⅵ ) ion are weaker than that of CAC,which results in an intensification of the adsorption process by the utilization of PC. The adsorption isotherms of Cr( Ⅵ ) ion on the two kinds of carbons were determined experimentally. The larger adsorption amount on the PC in the case of Cr( Ⅵ ) may be attributed mainly to its special surface micro-chemical environment. The mechanism of the removal Cr( Ⅵ ) from aqueous solution was assumed to be the integration of adsorption and redox reaction. The adsorption was the rate-controlled step for Cr( Ⅵ ) removal. The adsorption of Cr( Ⅵ )was identified as pseudo-second-order kinetics. The rate constants of adsorption were evaluated.     

Intensification of adsorption process by using the pyrolytic char from waste tires to remove chromium(Ⅵ) from wastewater

Pyrolysis has the potential of transforming waste into valuable recyclable products. Pyrolytic char(PC) is one of the most important products from the pyrolysis of used tires. One of the most significant applications for pyrolytic char recovered is used for the removal of Cr(Ⅵ) in the wastewater effluent to control waste by waste. The surface chemistry properties of surface element distribution / concentration and chemical structure were examined for the pyrolytic char and the commercial activated carbon(CAC) respectively. The results showed that surfaces of PC possesses a large amount of ester and hydrocarbon graft, whereas there are mainly carbon functional components of C-OH, C=O and COOH on the surface of CAC. Therefore the surface electronegativity of PC is lower than that of CAC in the water. The repulsive interactions between the surfaces of PC and the negatively charged Cr(Ⅵ) ion are weaker than that of CAC, which results in an intensification of the adsorption process by the utilization of PC. The adsorption isotherms of Cr(Ⅵ) ion on the two kinds of carbons were determined experimentally. The larger adsorption amount on the PC in the case of Cr(Ⅵ) may be attributed mainly to its special surface micro-chemical environment. The mechanism of the removal Cr(Ⅵ) from aqueous solution was assumed to be the integration of adsorption and redox reaction. The adsorption was the rate-controlled step for Cr(Ⅵ) removal. The adsorption of Cr(Ⅵ) has been identified as pseudo-second- order kinetics. The rate constants of adsorption have been evaluated.     

金属有机框架材料吸附去除水中有机砷的研究进展

有机砷作为饲料添加剂在家禽养殖中被广泛使用,并伴随着家禽粪便大量进入环境中. 进入环境后有机砷容易被生物降解或(光)化学氧化转化为剧毒的无机砷,危害环境和人体健康. 因此,高效处理有机砷污染受到广泛关注. 金属有机框架(metal organic frameworks, MOFs)材料因其具有孔隙率和比表面积大、孔道尺寸可调、易功能化改性和材料性能可定制等特点,在水体污染物的去除中展现了良好的应用前景. 本文综述了目前MOFs材料作为吸附剂去除水环境中有机砷的最新研究进展,介绍了吸附有机砷MOFs材料的种类、制备方法和吸附性能,总结了MOFs材料吸附有机砷的关键影响因素,并归纳了不同类型MOFs材料吸附的再生方法和稳定性. 最后,指出了当前MOFs存在的技术缺陷及限制工程应用的关键因素,并提出相对应的建议及解决措施.      

盐度和压力对沉积物逐级分离样品吸附毒性有机物的影响

用化学逐级分离法对大连近海沉积物中有机组分和无机组分进行分离,考察了盐度和压力对沉积物中有机组分和无机组分附几种毒性有机物的影响。结果表明,有机组分几种毒性有机物的吸附能力随盐度的升高线性递增;而无机组分的吸附能力随盐度的升高线减。升高压了沉积物中２组分对毒性有机物的吸附能力。但随压力的升高,吸附能力增加的幅度降低。吸附系数与压力之间的关系可用指数方程描述。     

铁有机骨架材料的快速合成及对阴离子染料的吸附性能

染料废水色度高,难以生化处理,吸附法是有色废水处理的重要方法.采用常温快速合成铁有机骨架材料,通过IR和XRD对合成的材料进行表征;并研究铁有机骨架材料对阴离子染料的吸附性能.结果表明常温快速反应能够合成铁有机骨架材料,材料比表面积和孔体积较高,等电点p H为3.7.铁有机骨架材料在酸性条件下更容易吸附水中的阴离子染料;随染料浓度的增加,材料对染料的吸附量逐渐增大,Langmuir恒温吸附模型可以很好描述该过程,计算的吸附参数表明吸附过程容易进行.材料对染料的吸附为准二级动力学,染料结构会显著影响铁骨架材料吸附过程,络合结构的偶氮染料能够快速达到吸附平衡.     

有机污染物在海泡石矿物的界面吸附与降解研究进展

海泡石是一种典型的纤维状富镁硅酸盐粘土矿,广泛地应用于土壤污染治理、空气净化和水体污染物吸附等领域,然而海泡石表面Si-OH反应活性尤其是与有机污染物的反应机制尚未有清楚的认识。本文综述了海泡石对水体环境中有机污染物的界面吸附与降解研究进展,首先介绍了海泡石对有机染料、有机农药、药物和个人护理品等有机污染物的界面吸附情况,然后探讨了海泡石在深度氧化技术中通过界面吸附或者助催化协同作用提高了有机污染物去除效率的研究进展,最后指出了海泡石在有机污染物去除领域中未来的发展方向,特别是对海泡石Si-OH在深度氧化技术中的应用前景进行了分析。本文试图为海泡石矿物治理有机废水方面的拓展研究与应用提供指导。     

无机沉淀对土壤有机质吸附疏水有机污染物的影响

土壤有机质对疏水性有机污染物的吸附解吸是影响其在土壤中迁移、转化和归趋的重要因素之一。老化是有机污染物和土壤等介质长时间相互作用的结果,它影响着污染物的生物有效性。已有的老化研究注重有机污染物被土壤等介质吸附隔离的机制,很少考虑土壤等吸附剂自身演化对有机污染物吸附的影响。本文通过无机沉淀处理方法来模拟自然环境过程吸附剂自身的演化对土壤有机质吸附能力的影响,从而证明吸附剂自身的变化也是影响老化效应的一个重要因素。结果表明,不同无机沉淀包裹和填充的碱提土样品比原始碱提土样品具有更小的吸附能力,同时无机沉淀处理后的样品的吸附性能随着无机沉淀离子浓度增加而降低。这可能是无机沉淀覆盖碱提土样品的内外表面积和填充碱提土样品的微孔所引起的,同时也可能是无机沉淀占据了吸附有机污染物的高能点位所致。     

有机大分子对聚酰胺复合纳滤膜偏硅酸钠污染的影响

选用腐殖酸(HA),海藻酸钠(SA),牛血清蛋白(BSA)和偏硅酸钠分别模拟水体中有机大分子和无机污染物对聚酰胺复合纳滤膜进行了膜污染试验.结合原子力显微镜(AFM)及自制的胶体探针定量测定了不同条件下,膜-偏硅酸钠以及偏硅酸钠-偏硅酸钠之间的作用力.分析了污染膜的表面结构特征及其通量恢复率,系统考察了膜表面吸附不同有机大分子后,对随后硅酸盐污染行为的影响.结果表明:膜表面吸附HA和SA后,膜面负电位增加,与偏硅酸钠之间静电斥力变大,导致其结合能力减弱,减缓了结垢污染.然而,吸附BSA后的膜与无有机条件膜相比,负电位基本一致,故对纳滤膜结垢过程几乎无影响.     

CTMAB-膨润土去除水中有机物的性能及机理

用溴化十六烷基三甲铵（CTMAB）改性膨润土,研究了CTMAB膨润土去除水中苯、甲苯、乙苯、硝基苯、苯胺、苯酚、对硝基苯酚的性能、机理及影响因素。结果表明,CTMAB-膨润土去除水中有机物的能力远大于原土;CTMAB-膨润土对苯、甲苯、乙苯的等温吸附曲线呈线性;对水中苯酚、对硝基苯酚的等温吸附曲线呈非线性;对苯胺、硝基苯的等温吸附曲线基本呈线性。CTMAB-膨润土吸附水中有机物的性能及机理与有机物的水溶性或辛醇－水分配系数有关。