介质阻挡放电处理水中3,4-二氯苯胺机理研究

采用介质阻挡放电产生低温等离子体来处理水中3,4-二氯苯胺(3,4-DCA),考察了放电功率、空气流量、金属离子(Fe2+、Cu2+)浓度、光催化剂二氧化钛对3,4-DCA去除率的影响,并分析了降解产物及可能的降解机理.实验结果表明,介质阻挡放电方法对3,4-DCA有良好的去除效果,在3,4-DCA初始浓度为30mg·L-1,放电功率为80W,空气流量为1L·min-1时,放电处理6min后3,4-DCA的去除率可达92.5%.增加空气流量能显著地提高3,4-DCA的去除率,添加亚铁离子(Fe2+)浓度和光催化剂TiO2均能提高3,4-DCA的去除率,且存在最佳添加量值.介质阻挡放电方法对3,4-DCA的降解去除反应符合一级反应动力学.通过气质联用仪(GC-MS)分析检测发现,反应主要为脱氯、脱氨基和苯环开环反应,二氯乙烯为其主要的降解产物.     

介质阻挡放电常压分解苯、二甲苯

采用介质阻挡放电(DBD)来分解常压下流动态气体中的苯、二甲苯废气.通过改变极间电压、气体浓度、外加气体,研究苯、二甲苯的降解.在7200～8000V极间电压下,浓度为6000mg/m³、流量为1000mL/min的含苯空气,苯的降解率达90%,主要分解产物为CO₂、CO和H₂O;浓度为700mg/m³、流量为1000mL/min的含二甲苯空气,二甲苯的降解率高达100%,产物也主要为CO、CO₂和H₂O.研究结果表明该方法处理流动态的气体效果优于处理静态气体,用该方法可以去除大气中的苯和二甲苯.     

介质阻挡放电等离子体分解CO_2

温室效应导致全球变暖已成为全球性的环境问题之一.采用放电等离子体法转化CO2,不仅可消纳温室气体,缓解全球变暖的巨大影响,还可制备化工原料CO和O2.充分利用了C1(含1个碳原子的化合物分子)资源,对高频同轴式介质阻挡放电等离子体分解纯CO2进行了研究.结果发现:在采用不锈钢光滑内电极,放电间隙为2.0mm,注入功率为180W,气体流量为170mL/min的条件下,CO2转化率可达18.2%,CO和O2产率分别为10.1%和4.7%;增大注入功率,减小气体流量、选择合适的放电间隙和内电极形式,均有利于提高CO2转化率,获得更多的CO和O2.     

介质阻挡放电降解流动态二甲基二硫废气

采用介质阻挡放电等离子体技术(Dielectric Barrier Discharge,DBD)处理常压下流动态气体中的有机硫恶臭气体二甲基二硫(Dimethyl Disulfide,DMDS).研究了不同停留时间、进气浓度及外施电压条件下DMDS的转化,推导了DBD处理DMDS的动力学模型,并根据傅立叶红外(FT-IR)产物分析探讨了反应机理.研究结果表明,DMDS降解产物主要为CO2、SO2和H2O.在停留时间0.067 s、外施电压7500 V、进气量8.4m3·h-1的条件下,进气浓度为80 mg·m-3 DMDS的降解率达到64.3%,体积降解比量为2.26×10-2L·s-1·W-1,绝对处理量达到430 mg·h-1.     

介质阻挡放电去除NO的实验研究

设计了一套高压电源和同轴圆柱 -筒介质阻挡放电反应器装置 ,进行了冷等离子体去除NO的实验研究 ,结果表明该方法是有效的 .研究了气体流量、NO初始浓度、放电电压、O2 含量以及中心电极尺寸对NO去除效率的影响 .当流量较小或NO初始浓度较低时 ,有较高的去除率 ;流量变大和NO初始浓度增加时 ,NO的去除率将下降 .放电电压升高 ,NO去除率将增大 .O2 的存在会降低NO的去除率 .放电管其它特征尺寸给定条件下 ,中心电极存在一个最佳直径 ,使得NO的去除效果最为理想 .     

介质阻挡放电降解异味物质CS_2研究

采用介质阻挡放电降解二硫化碳(CS2)模拟废气,考察了外加气体空气、氮气(N2)、电源输入功率、初始浓度和停留时间对CS2转化率的影响。结果表明:CS2的去除率呈现空气>N2。在输入功率63 W,停留时间为5.34 s,CS2的初始浓度300 mg/m3,N2氛围下的去除效率为36.9%,而空气氛围下的去除效率可达62.5%。在N2与空气氛围下其产物明显不同,在空气氛围下,主要产物为SO2、COS、CO和CO2;而在N2氛围下其主要产物为大量单质硫、少量CO与CO2。对DBD降解CS2的机理分析表明,在N2条件下主要是高能电子与紫外光的作用;而在有空气条件下,O2的存在促进了CS2的深度氧化。     

介质阻挡放电脱除H2S影响因素研究

恶臭污染物的危害已引起世界各国的广泛关注.选取恶臭污染物的典型代表硫化氢(H2S)气体,采用介质阻挡放电低温等离子体反应器在常温常压下对H2S气体进行去除,考察了在高频放电条件下,H2S去除率与放电电压、频率、浓度、停留时阃、湿度、和放电间隙、占空比的关系.实验结果表明,较高的放电电压、较长的停留时间、较大的放电间隙有利于提高H2S去除,合适的湿度、放电频率、脉冲调制有利于提高反应器的效率.反应器参数与电源的有效匹配对于提高H2S去除率及节能降耗十分重要.     

介质阻挡放电等离子体去除水中敌草隆的降解机理

研究了线筒式介质阻挡放电等离子体对水中敌草隆的降解效果,考察了不同因素对敌草隆去除效果的影响及其对敌草隆的降解机理. 结果表明:输入功率、空气流量均对敌草隆的降解产生较大影响. 输入功率为50 W、空气流量为140 L/h时,放电反应6 min敌草隆的去除率达到95.7%. 随着放电时间的增加,水溶液中测出的ρ(O₃)、ρ(H₂O₂)均明显升高,6 min后其产量分别为11.9和1.2 mg/L;放电6 min后pH从最初的6.3降至3.4,ρ(TOC)也从最初的14.2 mg/L降至11.9 mg/L. 采用离子色谱仪分析敌草隆降解过程中产生的离子发现,反应过程中ρ(Cl-)和ρ(NO₃-)呈线性增长. 采用发光细菌抑制率反映溶液毒性,放电6 min后,敌草隆溶液对发光细菌的抑制率高达90.5%,溶液毒性增大. 通过液相色谱-飞行时间质谱对敌草隆降解产物进行分析,敌草隆降解过程中中间产物的形成存在烷基氧化、脱氯羟化、脱氯羟化-烷基氧化3种途径.      

DBD降解氮中甲苯气体产生的二次有机副产物检测

为了研究低温等离子体降解有机废气过程中产生的二次有机副产物的形成机理及其影响因素,以介质阻挡放电(DBD)产生的低温等离子体降解氮中甲苯气体为研究对象,利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)实时在线检测降解尾气中有机副产物的成分及其浓度,分析了二次有机副产物形成的机理,探讨了影响二次有机副产物生成的关键因素.研究发现,氮中甲苯低温等离子体降解尾气中主要的有机副产物为HCN和CH3CN,其浓度与待降解甲苯的平均可资用能有关.由平均可资用能的测试分析可知,在DBD有机物降解装置、电源输入功率、降解气体流量等参数确定的情况下,待降解有机物存在一个浓度极值,大于该浓度极值将使得降解尾气中有机副产物的浓度明显增加.在低温等离子体降解装置参数确定的情况下,控制待降解有机物的浓度是减少有副产物产生的有效手段和方法.     

介质阻挡放电反应器中的二硫化碳降解特性

为了解CS₂(二硫化碳)在介质阻挡放电反应器中的降解特性,提高其去除率,设计并制作了同轴圆柱介质阻挡放电反应器,研究了介质层数、外施电压、中心电极材料及直径、背景气氛种类和RH(相对湿度)对CS₂去除率的影响. 结果表明:在外施电压(4.0～6.5kV)较低时,单介质反应器的CS₂去除率高于双介质反应器;而在外施电压(6.5～9.0kV)较高时,双介质反应器对CS₂的去除效果更好,增大外施电压有利于CS₂的降解. 铜丝比不锈钢丝更适合用作反应器的中心电极,此外,增加中心电极的直径也可提高CS₂去除率. 当中心电极直径从 3.2mm增至4.8mm时,CS₂平均去除率由63%增至75%,但平均质量能耗由510kJ/mg增至611kJ/mg. 同等条件下,CS₂在氧气中的平均去除率(74%)最大,空气(59%)中次之,氮气(48%)中最小;背景气氛中适量的RH(26%)有助于提高CS₂去除率,但RH太大(大于50%)反而会降低CS₂去除率.      

电晕放电与络合催化联合同时去除烟气中SO_2、NO实验研究

采用电晕放电与液相络合催化协同同时去除烟气中SO2和NO,电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH、SO2和NO初始浓度以及气流量对同时去除SO2和NO效率的影响进行了实验研究.结果表明:NO去除率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH的增加而增加,而随SO2和NO初始浓度、烟气流量的增大而减小;SO2去除率也随放电电压,水流量的增加而增加,随烟气流量的增加而下降,但溶液pH,SO2和NO初始浓度和乙二胺合钴浓度对其影响很小.溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的去除效果.最佳条件为:电压25 kV、水流量80 L·h-1,乙二胺合钴浓度0.02 mol·L-1,烟气流量1.0 m3·h-1、尿素浓度0.02 mol·L-1,Mn2+浓度为0.02 mol·L-1时,NO和SO2去除率分别可达68%和94%,对应能量消耗分别为22.2 g·k Wh-1和75.2 g·k Wh-1.     

KrBr*准分子灯直接光解一甲胺气体

研究了正弦电源驱动的207 nm KrBr*准分子灯光解气相中的一甲胺(MA).考察了降解的影响因素(气体流速、初始浓度、输入功率),测定了灯的输入功率和辐射光谱.为了评价光解过程,对去除效率、能率、碳平衡和CO2的选择性这4个参数进行了研究.结果表明,去除率随着灯的输入功率升高、气体流速的降低以及气体初始浓度的升高而升高.能率与一甲胺初始浓度呈正相关性,输入功率为65.1 W时能率最高.输入功率升高,气体流速下降,碳平衡和CO2选择性都略有升高.当灯的输入功率为79.8 W,气体流速9.0 m3·h-1,初始浓度为2 897 mg·m-3,一甲胺去除率为56.8%,能率为185.6g·(kW·h)-1,相应的碳平衡和CO2选择性为16.8%和10.3%.最后,利用气质联用仪测定了一甲胺降解的产物,结合一甲胺的吸收光谱,推测了一甲胺的光解机制.     

气相中乙酸乙酯光解的光子效率:波长和催化剂的影响

采用4种不同波长的准分子光源(Xe Cl*、Kr Cl*、Xe Br*和Kr Br*)降解气相的乙酸乙酯.对比了外加3种负载型光催化剂(有机膜负载Ti O2、有机膜负载石墨烯和纱网负载Ti O2)条件下乙酸乙酯的去除率,考察了光源类型、辐射功率和气体初始浓度对去除率的影响.同时,测定了不同光源的辐射光谱和辐射功率,计算了不同反应条件下的光子效率.结果表明,乙酸乙酯去除率按Kr Br*Kr Cl*Xe Cl*Xe Br*依次降低,而Xe Cl*和Kr Br*光源降解乙酸乙酯气体可以得到较高的光子效率;有机膜负载Ti O2比不加催化剂时乙酸乙酯去除率和光子效率都有所提高,但提高幅度不大.气体流速和乙酸乙酯初始浓度升高,光子效率升高.采用Kr Br*准分子灯直接光解乙酸乙酯,实验条件为:辐射功率0.76 W,乙酸乙酯初始浓度946mg·m-3,气体流速600 m L·min-1,光子效率为5.63%.     

外置式联合等离子体光解技术去除苯乙烯气体

开发了用一个高压电源同时产生等离子体和KrI* 准分子紫外辐射的外置式联合等离子体光解(Outer Combined Plasma Photolysis, OCPP)技术,并用于降解模拟流动态苯乙烯气体. 结果表明:在Kr和I₂充入量分别为26.60 kPa和6 mg, 气体流速为3.26 m3/h, 初始ρ(苯乙烯)为1 265 mg/m3,外施电压为9.0 kV的条件下,苯乙烯的去除率达84.4%;与介质阻挡放电技术相比,苯乙烯的去除率提高了20.6%,能率提高了5.7 g/(kW·h). 同时,研究了OCPP技术降解苯乙烯的影响因素,包括Kr和I₂的充入量、石英材质、气体流速、初始ρ(苯乙烯)及反应器结构. 采用红外光谱仪和气质联用仪分析了结焦产物,探讨了OCPP技术降解苯乙烯的机理.      

降解喹啉的微生物燃料电池的产电特性研究

通过构建双极室微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC),对喹啉的降解及MFC的产电性能进行了研究.试验结果表明,当喹啉初始浓度为500 mg·L-1,葡萄糖与喹啉浓度之比为1:1,3:5,1:5时,MFC的最大输出电压分别为558 mV、469 mV、328 mV,运行周期分别为56.4 h、70h、82.5 h;最大功率密度分别为173 mW·m-2、122 mW·m-2、60 mW·m-2(按阳极截面积计算)或者35 W·m-3、24 W·m-3、12 W·m-3(按阳极室有效容积计算).MFC可实现对喹啉的高效降解,但葡萄糖的浓度对喹啉的降解速率有较大影响.当葡萄糖浓度分别为500 mg.L-1、300mg·L-1和100 mg·L-1时,使500 mg·L-1喹啉完全降解的时间分别为6 h、24 h和72 h.MFC闭路条件下对喹啉的降解速率高于开路厌氧条件下的喹啉降解速率约10%.MFC对喹啉的降解与产电速率之间存在差距,喹啉被快速降解至较低浓度(<5rag·L-1)后,MFC的产电性能才达到最优.MFC以用喹啉和葡萄糖作为混合燃料时,可以在实现高效降解喹啉的同时可稳定地向外输出电能,这为杂环芳烃类难降解有机物的高效低耗处理提供了新的途径.     

混合气体直接吸附分离回收过程研究

以精密陶瓷制造过程中排放的甲苯和异丙醇混合气体为目标气体,采用4段活性炭吸附柱串联吸附实验方式研究了混合组分气体直接吸附分离回收的可行性.结果表明,异丙醇和甲苯这2种物性具有一定差异的物质在吸附床的长度方向存在明显的分层吸附现象.在表观气速0.42 m·s-1、异丙醇与甲苯入口浓度分别为477 mg·m-3和746 mg·m-3、吸附柱总长为26cm条件下,通气吸附798 min时,0～10 cm长度段炭层吸附甲苯量为184.5 mg·g-1,吸附异丙醇量为0 mg·g-1,而21～26 cm长度段炭层吸附甲苯量为0.92 mg·g-1,吸附异丙醇量为91.2 mg·g-1,通过分段再生回收分别得到了纯度99%以上的甲苯和异丙醇回收液.弱吸附质异丙醇在吸附过程中存在气相浓度增浓现象,该现象导致实验条件下部分活性炭层区域对异丙醇的吸附量提高了27%以上.通过多段串联吸附、分段再生回收的方式可以实现混合气体的直接吸附分离回收.     

微波紫外无极碘灯降解硫化氢气体

采用微波激发方式使无极碘灯发生放电,产生207 nm紫外辐射,并用于降解H₂S气体.考察了初始ρ(H₂S)、停留时间和微波电源功率等因素对H₂S降解的影响.结果表明:H₂S在微波无极碘灯停留时间为1.75 s时,其降解率随初始ρ(H₂S)的升高而降低.初始ρ(H₂S)为57.5 mg/m3时,H₂S降解率为20.5%;初始ρ(H₂S)为7.3 mg/m3时,H2S降解率可达到64.2%.在保持初始ρ(H₂S)及停留时间不变的情况下,H₂S降解率随电源功率的增加而提高.H₂S经微波碘灯光解后的最终产物含有SO₄2-.      

奥运前期与奥运期间北京市大气细颗粒物特征比较分析

利用城市生态系统研究站对北京市奥运前后(2008年6～9月)大气中细颗粒物(PM2.5)进行连续监测,获得不同阶段PM2.5日平均浓度的动态特征,分析气象因素、人为控制管理措施对颗粒物浓度的影响.结果表明,近北五环的生态中心站点(RCEES)颗粒物日均浓度平均值为0.067 mg.m-3,奥运期间的颗粒物浓度(0.060 mg.m-3)比奥运前期(0.081 mg.m-3)减少了约26%.而位于南二环市中心的教学植物园站点(JX)颗粒物浓度平均含量为0.078 mg.m-3.JX站点奥运期间的颗粒物浓度(0.069 mg.m-3)比奥运前期(0.095 mg.m-3)减少了约27%.各个阶段PM2.5的日变化都基本呈现双峰态势.第一个峰值出现在08:00～10:00左右,RCEES站点颗粒物浓度为0.068 mg.m-3,JX站点浓度值为0.089 mg.m-3;另一个峰值出现在晚20:00～22:00左右,RCEES和JX站点颗粒物浓度为0.079 mg.m-3和0.083 mg.m-3,这主要与上班交通高峰导致的尾气排放污染和道路扬尘污染等有关.研究气象参数发现奥运期间与奥运前期气象条件无显著差异,属于高温高湿风力不大的典型北京夏季天气条件.奥运期间颗粒物浓度与温度呈显著正相关(P<0.01),而与风速、相对湿度及降水相关性不显著(P>0.05).而连续多年大气污染综合治理措施和奥运空气质量保障措施的实施,产生了显著环境效益.在自然因素相差不大的条件下,人为控制因素对奥运期间颗粒物的下降起到主导作用.     

不同氮浓度冲击对颗粒污泥脱氮过程中N2 O产生量的影响

采用好氧-缺氧SBR污水生物处理系统,考察不同进水NH4+-N浓度冲击对同步硝化反硝化型颗粒污泥脱氮过中N2O的释放规律和脱氮效果的影响.结果表明,当进水NH4+-N浓度分别从稳定的30 mg·L-1突然提高到40、60和80 mg·L-1时,氨氮去除率从80.04%降至61.40%、39.65%和31.02%,但氨氮的去除量变化不大,都在25 mg·L-1左右;另外,N2O产生量受进水NH4+-N冲击较小,在4个不同的进水NH4+-N浓度下,典型周期N2O产生量分别为3.019、3.489、3.271和3.490 mg·m-3,而且N2O释放速率都在0.004 5 mg·(m3·min)-1左右.同步硝化反硝化型颗粒污泥系统的好氧阶段和缺氧阶段均有N2O产生.不同的NH4+-N浓度冲击下,同步硝化反硝化型颗粒污泥系统对NH4+-N的去除量没有变化,但由于进水NH4+-N浓度的提高引起系统脱氮率显著下降.