Steady-state kinetics and osillation phenomena for complete oxidation of benzene over Pt/Al2O3 catalyst

The steady-state kinetics for complete oxidation of benzene over Pt/Al₂O₃ has been investigated by the external recycling reactor. The kinetics equation was described by the L-H model of adsorption of benzene and oxygen with the inhibition of carbon dioxide. The parameters of the kinetics model were estimated by the method of orthogonal design. The heats of adsorption of benzene, oxygen and carbon dioxide were determined by the method of gas-adsorption chromatography. The details of oscillations of complete oxidation of benzene were investigated.     

在Pt/Al2O3催化剂上异丁醇完全氧化动力学

在Pt/Al_2O_3催化剂上用外循环无梯度反应器研究了异丁醇完全氧化动力学,异丁醇完全氧化动力学方程用异丁醇及氧吸附,CO_2吸附阻碍的L-H模型描述,用正交设计法求出动力学方程中的参数,用脉冲法测定了异丁醇、氧及CO_2的吸附热。     

在Pt/Al2O3催化剂上甲醇深度氧化的稳态及非稳态动力学

用玻璃外循环无梯度反应器研究了在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化稳态动力学,甲醇深度氧化稳态动力学服从L-H机理模型。用正交设计法估计了动力学方程中的参数。用脉冲法测定了甲醇、氧及CO_2的吸附热。用脉冲法研究了甲醇在催化剂上吸附量与停留时间的关系,实验中观察到在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化的振荡现象。     

水蒸气法制备污泥质活性炭的实验研究

以污泥和木屑为原料,采用管式炉水蒸气活化法,对流化床热解炉制得的热解炭进行制备活性炭的研究,分析了活化因素对活化效果的影响、亚甲基蓝在活性炭上的吸附平衡和动力学、污泥活性炭浸出液中重金属的含量及其孔结构等性能.实验结果表明:随着活化温度的升高、活化时间的延长和水蒸气流量的增加,活性炭的得率不断降低,亚甲基蓝的吸附值先升高后降低;污泥中添加20%木屑时制得的活性炭的吸附性能是纯污泥质活性炭的一倍多; Langmuir吸附等温线模型、准二级反应模型能够比较准确地描述亚甲基蓝在污泥活性炭上的吸附相平衡及吸附过程,平衡时活性炭对亚甲基蓝单层最大吸附量为71.43mg/g;污泥质活性炭的孔结构以过渡孔为主;浸出液中只有少量的重金属.     

PDMS基涂层活性炭对甲苯、苯和丙酮吸附研究

活性炭疏水性改性是提高其对含水VOCs选择性吸附的重要手段,然而这种改性方法对活性炭吸附不同VOCs的效果研究较少.采用聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane,PDMS)对活性炭进行改性处理,并利用BET、Boehm滴定等方法对活性炭进行表征.采用动态吸附法,利用Yoon-Neslon吸附理论模型研究了不同相对湿度条件下,PDMS改性活性炭对VOCs(甲苯、苯、丙酮)吸附穿透曲线、饱和吸附量的影响及关键影响因素.结果表明:PDMS改性活性炭BET比表面积、微孔容积和表面酸碱官能团含量均有减少;经PDMS改性后,活性炭表面疏水性增大.动态吸附实验结果表明:PDMS改性前后活性炭吸附甲苯、苯、丙酮穿透曲线均符合Y-N模型;随着相对湿度增大,未经改性的活性炭(Bare-AC)对甲苯、苯和丙酮吸附速率降低、平衡吸附量减少,PDMS改性活性炭对甲苯、苯分子吸附速率和选择吸附能力提高,其中PDMS改性的活性炭(PDMS/AC-250)对甲苯、苯吸附量为相同条件下Bare-AC的1.86(甲苯)、1.92(苯)倍,但对丙酮分子提高不明显;结合表征结果分析,PDMS改性活性炭对VOCs分子吸附主要依靠化学吸附,同时与VOCs分子极性有关.     

在Pt/Al2O3催化剂上丁烷、反-丁烯-2及顺-丁烯-2深度氧化动力学

在Pt/Al_2O_3催化剂用玻璃外循环无梯度反应器研究了丁烷、反-丁烯-2及顺-丁烯-2深度氧化动力学。深度氧化服从L-H机理模型。用正交设计法估计了动力学方程中的参数值。用脉冲色谱法研究深度氧化的L-H机理,并测定了吸附热。求出了深度氧化的CO_2生成速度。     

Enhancement of elemental mercury adsorption by silver supported material

Mercury, generally found in natural gas, is extremely hazardous. Although average mercury levels are relatively low, they are further reduced to comply with future mercury regulations, which are stringent in order to avoid releasing to the environment. Herein, vapor mercury adsorption was therefore investigated using two kinds of supports, granular activated carbon (GAC) and titanium dioxide (TiO₂). Both supports were impregnated by silver (5 and 15 wt.%), before testing against a commercial adsorbent (sulfur-impregnated activated carbon, SAC). The adsorption isotherm, kinetics, and its thermodynamics of mercury adsorption were reported. The results revealed that Langmuir isotherm provided a better fit to the experimental data. Pseudo second-order was applicable to describe adsorption kinetics. The higher uniform Ag dispersion was a key factor for the higher mercury uptake. TiO₂ supported silver adsorbent showed higher mercury adsorption than the commercial one by approximately 2 times. Chemisorption of mercury onto silver active sites was confirmed by an amalgam formation found in the spent adsorbents.     

Enhancement of elemental mercury adsorption by silver supported material

Mercury, generally found in natural gas, is extremely hazardous. Although average mercury levels are relatively low, they are further reduced to comply with future mercury regulations, which are stringent in order to avoid releasing to the environment. Herein, vapor mercury adsorption was therefore investigated using two kinds of supports, granular activated carbon (GAC) and titanium dioxide (TiO₂). Both supports were impregnated by silver (5 and 15 wt.%), before testing against a commercial adsorbent (sulfur-impregnated activated carbon, SAC). The adsorption isotherm, kinetics, and its thermodynamics of mercury adsorption were reported. The results revealed that Langmuir isotherm provided a better fit to the experimental data. Pseudo second-order was applicable to describe adsorption kinetics. The higher uniform Ag dispersion was a key factor for the higher mercury uptake. TiO₂ supported silver adsorbent showed higher mercury adsorption than the commercial one by approximately 2 times. Chemisorption of mercury onto silver active sites was confirmed by an amalgam formation found in the spent adsorbents.     

活性炭吸附处理黄磷化工渗滤液研究

研究了颗粒活性炭对黄磷化工渗滤液中有机物的吸附容量、吸附热力学和动力学。结果表明:颗粒活性炭对渗滤液中有机物的吸附容量几乎不受渗滤液pH值的影响,吸附45min后基本达到平衡。吸附等温线更符合修正的Freundlich模型,表明实验中的吸附主要是多分子层的吸附。拟二级动力学模型能更好的定量描述有机物在颗粒活性炭上的吸附过程,速率常数k2=0.12128g/(mg·min),平衡吸附量qe=5.78748mg/g。     

2,4-二氯酚废水处理的试验研究

研究了活性炭吸附法处理2,4-二氯酚废水的工艺过程。研究结果表明。活性炭对该废水具有良好的吸附效果。此外,还对吸附过程的动力学进行了研究,结果表明吸附过程遵循Lagergren一级动力学模型,并得出25℃和35℃时速率常数分别为k298=0．0072min^-1、k308=0．0118min,吸附活化能Ea=38．5kj／mol。     

酸化时间对磁性碳纳米管制备及吸附菲的影响

采用共沉淀法对混酸氧化的多壁碳纳米管（MWCNTs）进行磁化,形成了Fe₃O₄/MWCNTs磁性复合材料（MMWCNTs）.研究了酸化时间对MMWCNTs制备及其吸附水中菲性能的影响.结果表明：弱酸条件下吸附效果较好,MMWCNTs对水中菲的吸附在30min内快速上升,到60min时基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学模型.MMWCNTs对水中菲的饱和吸附量随酸化时间增加呈现先升高后降低的趋势.酸化7h后制备的MMWCNTs的饱和吸附量最大,达到17.56μg/mg.     

载铁活性炭对水中草甘膦吸附性能研究

通过浸渍-焙烧法制备载铁活性炭,并用SEM电镜分析了载铁活性炭表面形态,研究了载铁活性炭(Fe-AC)对草甘膦溶液的吸附等温线和吸附动力学,并分析了各种影响因素对载铁活性炭吸附性能的影响.实验表明,Freundlich方程可以对Fe-AC草甘膦吸附等温线进行很好拟合,最大吸附量约为5.8mmol/g;其吸附动力学过程用Lagergren方程拟合,吸附速率常数在0.088min-1左右,且随着温度的升高逐渐减小.根据Kannan & Sundaram颗粒内扩散模型拟合,颗粒内扩散速率常数kp大于10mg·min-1/2/g,并随着起始温度的升高而减小.由于草甘膦的存在形态和Fe-AC材料表面性质的变化,AC-Fe对草甘膦的吸附能力随水溶液的pH升高而降低.NaCl的存在产生拮抗效应使得Fe-AC对草甘膦的吸附容量大大下降,随着NaCl浓度增加至4g/L后,盐析效应开始占主导地位,使得Fe-AC的吸附容量略有增加;由于草甘膦分子的空间位阻效应和亚磷酸根与载铁活性炭表面形成较强的络合物,使得随亚磷酸根浓度的升高Fe-AC对草甘膦的吸附量持续下降.     

KOH活化微孔活性炭对对硝基苯胺的吸附动力学

以互花米草为原料,经过碳化、KOH活化两步法制备了低成本、高比表面的微孔活性炭SAAC.通过静态实验研究了活性炭SAAC对水溶液中对硝基苯胺的吸附特性,并从动力学角度探讨了吸附机理.结果表明,微孔活性炭SAAC对对硝基苯胺吸附动力学数据符合准二级方程,吸附速率在前25min由内扩散控制,而后由膜扩散与内扩散共同控制.Freundlich方程能更好地描述对硝基苯胺在活性炭SAAC上的等温吸附行为;在15℃时,活性炭SAAC对对硝基苯胺的Langmuir最大吸附量为719mg/g.     

青贮秸秆活性炭的制备和改性及其对阿莫西林的吸附特性

为提高秸秆活性炭性能及其对AMX（阿莫西林）的吸附效果,研究了青贮秸秆活性炭的制备和改性方法及其对AMX的吸附特性.以青贮玉米秸秆为原料,通过响应面法（RSM）,在活化温度为584℃、浸渍比为1:1.9的条件下,制备了AC-S（青贮活性炭）和AC-SA（改性青贮活性炭）.通过比表面积和孔径分析,AC-S和AC-SA的S_BET（比表面积）分别为1 521、1 347 m2/g,两种活性炭兼具中孔和微孔.研究了吸附动力学、热力学特性及初始ρ(AMX)、pH对吸附结果的影响.结果表明,AC-S和AC-SA对AMX的最大吸附量分别为39.69、45.60 mg/L,均符合伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型（R20.99）,吸附形式主要为化学吸附,在酸性条件下吸附量增加.研究显示,改性后AC-SA的酸性官能团增加45.31%,提高了其与AMX的碱性基团结合能力,因此对AMX的吸附效果更好.      

改性活性炭吸附饮用水中三氯硝基甲烷的研究

为提高活性炭对三氯硝基甲烷(TCNM)的去除效率,采用NaOH对颗粒活性炭(GAC)进行改性.分别采用比表面积孔径分布测定仪、扫描电镜、傅里叶红外变换光谱等仪器及Boehm官能团滴定法,对改性前后活性炭的表面理化性质进行表征.并在不同反应条件下,考察活性炭改性前后吸附饮用水中TCNM的效果.结果表明:对于10μg/L的TCNM溶液,吸附剂投加量为0.3g/L时,NaOH-GAC的吸附去除率为87%,是GAC的1.71倍.吸附剂对TCNM的吸附过程大致分为快速阶段、慢速阶段和动态平衡阶段.GAC吸附TCNM溶液的吸附平衡时间为36h, NaOH-GAC吸附TCNM溶液的吸附平衡时间为6h.GAC和NaOH-GAC吸附TCNM的快速吸附阶段均符合一级反应动力学规律.     

木耳菌糠生物炭对阳离子染料的吸附性能研究

为了有效处理印染废水,以废弃木耳菌糠（AG）为原料,采用限氧热解法在350、550、750℃的温度下制备木耳菌糠生物炭（AGBC）,处理含有孔雀石绿（MG）、番红花红T （ST）的有色废水.考察了不同初始pH值、吸附时间、初始浓度对AGBC吸附MG、ST的影响,讨论了吸附动力学及等温吸附特性.并利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等技术对吸附前后的菌糠生物炭进行表征,探究吸附机理.结果表明：随着热解温度的升高,吸附剂表面的含氧官能团数量逐渐减少,而比表面积和芳香化程度逐渐增加.MG的平衡吸附量随溶液pH值的升高而增大,而ST的平衡吸附量呈现相反趋势.AGBC对MG、ST的吸附分别在8h和4h基本达到平衡.AGBC对MG的吸附过程符合准一级动力学模型与Freundlich模型,说明吸附过程以物理吸附为主;对ST的吸附过程符合准二级动力学模型与Freundlich模型,说明吸附过程以化学吸附为主.与AG350和AG550相比,AG750对MG和ST的吸附量更高,经Langmuir模型拟合,其对MG和ST的最大吸附量分别为10249.79mg/g、3353.49mg/g.吸附机理表明,AGBC对MG的吸附主要为静电引力和π-π共轭作用,对ST的吸附主要为氢键作用、π-π共轭作用以及静电引力.说明AGBC对阳离子染料具有一定的吸附潜力,是一种经济高效的吸附材料.     

吸附净化低浓度苯类废气的实验研究

探讨了用活性及耐附低浓度苯类废气时，空塔气速和气流在吸附的接触时间对吸附过程的影响，研究了活笥在已经吸附若干质量的苯类物质以后的吸附性能。据此绘制了空塔气速一吸附效率和活性炭含苯率一吸附效率等关系曲线。研究表明，使用活性炭可以有效地净化低浓度苯类废气。     

电增强活性炭纤维吸附有机污染物的动力学研究

研究了在电极化条件下,几种具有代表性污染物质在活性炭纤维上的电吸附动力学特性.结果表明,各种污染物的电吸附动力学比较好地符合Lagergren一级吸附动力学,其平衡吸附量在电极化下的增加量各不相同.在400mV的极化电位下,苯酚钠的吸附量从开路时的0.008 3mmol·g^-1增加到0.18 mmol·g^-1,增加了17倍;而对硝基苯酚的吸附量从开路时的2.93mmol·g^-1降到2.65 mmol·g^-1.在-400mV的极化电位下,苯胺的吸附量从开路时的3.60 mmol·g^-1增加到3.88 mmol·g^-1;而十二烷基苯磺酸钠的吸附量从开路时的2.20 mmol·g^-1降到1.59 mmol·g^-1.说明不同取代基的苯衍生物,电吸附改变量不相同,供电子基团的单取代苯,正极化都能明显增强其吸附量;但是吸电子基团的单取代,正负极化对吸附量的影响都很小;供体-共轭桥键-受体型结构的苯衍生物,正负极化都使其吸附减弱但吸附速率加快.静电作用在离子型污染物的电吸附中表现明显.     

水稻秸秆生物碳对重金属Pb2+的吸附作用及影响因素

以农业废弃物水稻秸秆为原料,采用限氧裂解法制备了不同温度(350、500和700℃)下的秸秆生物碳(RC350、RC500和RC700),研究了生物碳对Pb2+的吸附性能、作用机制及影响因素,为准确预测生物碳还田固碳对土壤中重金属迁移行为的影响提供理论参考.结果表明,生物碳对Pb2+的吸附行为符合准一级动力学方程,Pb2+在RC350、RC500、RC700上的吸附速率分别为0.167h-1、0.154h-1、0.388h-1;其等温吸附曲线符合Langmuir方程,最大吸附量分别为65.3、85.7和76.3mg·g-1,是原秸秆生物质RC100的5～6倍、活性炭AC的2～3倍.生物碳单位面积上的有效吸附点位比AC高约10倍.经酸化去除表面矿物成分后,RC350和RC700对Pb2+的吸附能力急剧下降,其最大吸附量、吸附亲和力与AC相近;红外光谱分析表明,去灰分后生物碳上有机碳官能团并无明显减少,而无机矿物(如SiO2)含量显著降低.生物碳中的有机碳组分和无机矿物组分对其吸附Pb2+均有重要贡献,其中无机矿物组分的吸附量及亲和力均大于有机碳组分.     

3,5-二硝基水杨酸表面修饰纳米Ti2吸附对硝基苯酚

化学吸附法合成3,5-二硝基水杨酸表面修饰的TiO₂纳米粒子,TiO₂表面修饰后呈浅黄色,TiO₂表面羟基与3,5-二硝基水杨酸发生类似于醇和酸间的酯化反应.表层链接有苯环,极性减弱,非极性增强,在水、苯、乙醇中均分散性良好,与芳香族污染物的亲合力增强,有利于吸附去除芳香族污染物.表面修饰的TiO₂纳米粒子20mg,在最佳吸附pH值3、吸附时间10min,对100mL对硝基苯酚(3～10 mg/L)的吸附率可由改性前的43%增至99.9%.该法吸附效率高,可直接达到一级排放标准,提供了深度处理对硝基苯酚废水的新方法.