酸性介质对于聚硅酸铁混凝性能的影响

对新型混凝剂聚硅酸铁(PSF)中合成原料聚硅酸(PS)进行改性,制备出盐酸,硫酸,硝酸,醋酸以及磷酸为主体酸化剂的改性聚硅酸铁混凝剂(n(Si/Fe)=1),进行混凝实验研究并对PSF的混凝机理进行初步的探讨。结果表明,PSF中的PS性质改变并未降低其混凝性能,在投药量为0.18mmol/L时,取得良好的净水效果。PSF主要依靠电中和/脱稳及吸附架桥综合作用产生净水性能。     

PFS-PS硅铁絮凝剂的合成形态及应用研究

实验采用活化硅酸 ,自制聚合硫酸铁为原料 ,在不同碱化度和Si/Fe摩尔比条件下 ,制备出聚合硅酸硫酸铁 (PFS PS)无机高分子絮凝剂。考察影响产品稳定性的因素 ,分析了产品Fe(Ⅲ ) ,Si(Ⅳ )的形态分布特征。并以炼油厂浮渣为处理对象 ,对影响硅铁絮凝剂絮凝性能的合成因素进行了考察。     

聚硅酸铝铁复合絮凝剂性能的研究

利用铝盐和铁盐与聚硅酸形成复合絮凝剂可以优势互补的特点,制备了不同n(Al):n(Fe)摩尔比的聚硅酸铝铁复合絮凝剂(PAFSS),并对其性能进行了研究。当n(Al):n(Fe)=1:3时,PAFSS对腐植酸的絮凝去除率可达92.9%,且形成的絮体粒度最大,其中位粒径为110滋m。PAFSS的红外光谱图中有M(Fe和Al)—O—Si振动峰出现,表明金属盐和聚硅酸成键聚合。通过对腐植酸溶液和絮凝出水的Zeta电位测定,及对PAFSS絮凝腐植酸的絮凝过程中的粒度变化的在线分析,结果表明PAFSS具有较强的电中和性能,且絮体具有较强的抗破碎能力。     

聚硅酸铁制备优化及深度处理腈纶废水研究

采用FeSO4·7H2O、Fe2(SO4)3、FeCl3·6H2O、聚硫酸铁4种不同铁源优化制备聚硅酸铁混凝剂(PSF),考察深度处理腈纶废水的效果。实验证明,FeSO4·7H2O为最佳铁源,以FeSO4·7H2O为铁源制备的PSF(FeSO4·7H2O)凝胶时间长、浊度去除率和化学需氧量(COD)去除率高,并且成本最低。当铁硅比1.5、反应体系pH在4.24~7.32之间时,PSF(FeSO4·7H2O)处理腈纶废水效果达到最优:浊度去除率为98.56%左右、COD去除率为38.21%左右。处理后水达到《污水综合排放标准》(GB 8978-1996)修改单规定的腈纶废水一级出水标准。利用三维荧光研究处理前后水样,各荧光峰荧光强度均有不同程度的减弱,分析荧光光谱特性发现:PSF可以有效深度处理腈纶废水中微生物降解产物及表面活性剂等难以生物降解的部分。     

纳米复合聚硅酸铝的颗粒粒度效应:Al_(13)与氧化硅的相互作用及其混凝特征

为了研究纳米复合聚硅酸铝(PASC)混凝剂的颗粒粒度效应,以实验室提纯的Al13溶液和活化水玻璃为原料,制备一系列不同粒度分布的PASC.以Al-Ferron法测定的铝水解形态表明,在该混凝剂中,Al13作为混凝优势形态具有较好的稳定性.氧化硅聚集度的测定和粒度分析结果表明,活化硅酸的加入能显著提高混凝剂的平均粒度,同时,Si/Al比(物质的量比)是影响平均粒度的主要因素.在活化硅酸不过量的前提下,Si/Al比和混凝剂的平均粒度呈正相关.混凝实验结果表明,在保证电中和能力的前提下,混凝剂的颗粒粒度越大,混凝剂的除浊能力越强.     

固液共存氧化型聚硅酸铁(PSF-I)混凝剂的分析

对自制的聚硅酸铁(PSF)进行改性,加入高锰酸钾和稳定剂M,制备出固液共存氧化型聚硅酸铁(PSF-Ⅰ)混凝剂,用滤纸将PSF-Ⅰ过滤,并对PSF-Ⅰ、PSF-Ⅰ滤液及PSF进行紫外吸收(UVA)全波长扫描及前两者的混凝实验,然后将PSF-Ⅰ与PSF、聚合硫酸铁(PFS)进行混凝对比研究,最后对PSF-Ⅰ的混凝性能随储存时间的稳定性进行探讨。结果表明,高锰酸钾的加入改变了PSF的微观结构,使PSF的形态尺寸增大,导致PSF-I中Fe3+离子的UVA特征峰比PSF高,并且保存了独立的高锰酸钾特征吸收峰(530nm)。PSF-Ⅰ中的固相起到初级核子作用,有利于絮体成长。PSF-Ⅰ的最佳投药量为9mg?L^-1,而PSF-Ⅰ滤液 的最佳投药量为12 mg?L^-1。PSF-I是通过混凝吸附和催化氧化功能共同实现对有机物的去除,而PSF和PFS仅是通过常规的混凝吸附去除部分有机物,去除机理有本质的区别。     

聚硅酸铁水解规律及混凝机理的探讨

以水玻璃、硫酸亚铁及氯酸钠为原料,用共聚法制备聚硅酸铁混凝剂(PSF),同时研究PSF的水解过程以及PSF与聚合硫酸铁(PFS)、复合铝铁(PFA)的微观品质(微观结构、形态尺寸及Zeta电位)及混凝性能,并结合水解形态分布及微观品质对PSF的混凝机理进行初步探讨.结果表明,PSF是由许多链节样物种连接而成的分维数很大的敞开式枝状结构,其平均粒径比PFS、PFA分别大近5、11倍,而PFS、PFA是由一些低分维数及尺寸很小的棒状或球状形态组成,PSF、PFS的Zeta电位相近,远远低于PFA(为PFA的1/20左右),PSF的形态尺寸及Zeta电位分布不均.在较宽的pH范围内(浊度为5.5～12 NTU,UV₂₅₄为5.5～10 cm^-1),PSF的混凝效果明显优于PFS、PFA.PSF在纯水中的水解可以代表在地表水中的水解过程.PSF具有的特征微观品质使其在不同pH值范围内具有不同的水解形态分布,导致混凝机理差异很大.在宽泛的pH范围内(53、Fe(OH)²⁺及Fe³⁺稳定存在于水体中,是PSF在较宽pH范围内具有优异混凝性能的根本原因,也是PSF同时具有增强电中和/脱稳及架桥混凝机理的内在原因.微观品质、水解形态分布及混凝效果的对比合理解释了电中和/脱稳是混凝的前提条件,架桥是必要条件,二者要紧密配合才能取得高效的混凝效果.     

不同混凝剂处理低温低浊高色度水的对比试验研究

为了解不同混凝剂,助凝剂对低温低浊高色水的中浊度、色度、有机物及高锰酸盐指数等的去除效能,利用自制的聚硅酸铁(PSF)、聚硅酸铁锌(PSFZn)和购置的复合铝铁(PAFC)、硫酸铝(AS)、聚合氯化铝(APC)及氯化铁六种混凝剂和聚丙烯酰胺(PAM)进行烧杯混凝试验,反应条件:温度3℃,快搅1min,慢搅30min,沉淀30min。结果表明,PAFC为处理低温低浊高色水的最佳混凝剂,其最佳投量为2mg/L,出水浊度、色度、有机物及高锰酸盐指数的去除率可分别达92.97%,82.69%,41.54%。此外,PAFC与PAM联合使用,比PAFC单独投加效果显著。     

聚合硅酸铝铁絮凝剂中铁的形态分布与转化

以AlCl₃·6H₂O ,FeCl₃·6H₂O ,Na₂CO₃,盐酸和硅酸钠为原料制备了不同碱化度B及不同n(Al)∶n(Fe)∶n(Si)摩尔比的系列聚合硅酸铝铁絮凝剂 (PAFSC) ,采用Fe -Ferron逐时络合比色法研究了PAFSC中铁的形态分布情况 ,考察了熟化时间、制备工艺及n(Al)∶n(Fe)∶n(Si)对PAFSC中铁的形态分布的影响情况。研究结果表明 :随着熟化时间的延长 ,铁和聚硅酸摩尔数的增加 ,PAFSC中铁的形态由低聚物向高聚物转化.      

Fe2O3(1-12)作用下CO化学链燃烧反应机理研究

在化学链燃烧(CLC)过程中,载氧体表面的原子结构和电子特性决定了其化学反应活性.本文以Fe_2O_3为载氧体,探讨了其自然条件下主要裸露的高米勒数指表面(1-1 2)的结构性质,研究发现表面不同配位数的氧和铁原子(包括O2f、O3f、O4f、Fe4f和Fe5f)的键参数、电子态密度及电荷布居等存在明显差异.为探究这种差异对Fe_2O_3反应活性的影响,对比分析了CO在表面5种氧和铁原子位生成CO_2的吸附-反应机理.CO在表面低配位O原子O2f和O3f首先形成物理吸附,然后被晶格氧氧化生成CO_2,反应需要克服能垒分别为3.657 e V和3.401 e V;然而,CO在O4f位吸附时,首先克服1.864 e V能垒形成二齿形碳酸盐物种,之后克服1.097 e V的能垒形成CO_2.当CO在Fe4f和Fe5f位吸附时,CO与Fe原子成键,后经过活化与表面O原子成键,形成二齿形碳酸盐物种,能垒分别为0.416和0.219 e V,最终碳酸盐物种分别克服0.500和1.462e V的能垒生成CO_2.因此,可以推断表面高配位数的O4f、Fe4f和Fe5f原子,由于其较高的氧化态,在化学链燃烧过程中充当活性位的作用.本研究有助于了解铁基载氧体表面化学链燃烧反应的微观机理,并为载氧体表面结构性能调控制备提供理论借鉴.     

Reaction mode between Si and Fe and evaluation of optimal species in poly-silicic-ferric coagulant

A kind of Fe-polysilicate polymer, poly-silicic-ferric （PSF） coagulant was prepared by co-polymerization （hydroxylation of mixture of Fe^3＋ and fresh polysilicic acid （PS））, in which PSF0.5, PSF1 or PSF3 denotes Si/Fe molar ratio of 0.5, 1 or 3, respectively. The effects of Si/Fe ratio and reaction time （co-polymerization time or aging time） on the reaction mode between Si and Fe were studies, and the optimal species of PSF was evaluated by pH change during the preparation of PSF and coagulation tests. The results showed that the characteristics of PSF are largely affected by both reaction time and Si/Fe ratio. PSF is found to be a essential complex of Si, Fe, and many other ions. The reaction mode between Si and Fe differs with various Si/Fe ratios. The pH of PSF0.5, PSF1 or PSF3 tended to be stable when reaction time is 10, 25 or 55 rain, respectively, which is almost consistent with the time reaching the relative stable morphology that is just the optimal species of higher coagulation efficiency. The optimal reaction time reaching optimal species can be evaluated by measuring the pH change during the polymerization process.     

纳米Fe、Si体系对3,3′,4,4′-四氯联苯的脱氯降解

研究了纳米Fe、Si体系降解3,3′,4,4′-四氯联苯(PCB77)的动力学差异.结果表明,纳米Fe0、纳米Fe3O4和纳米Si0对PCB77均有降解作用,该降解为还原脱氯反应.降解过程符合准一级反应动力学,反应速率常数Kobs分别为0.0177,0.0038,0.0045h-1.PCB77初始浓度为5mg/L,纳米材料投加量为5g/L,溶液pH4.5条件下,纳米Fe0体系对PCB77降解效果最为显著,64h时PCB77残留率仅为19.83%,氯离子浓度为50.3μmol/L,反应体系pH值从4.5升至5.26.纳米双元体系Fe0和Si0、Fe3O4和Si0对PCB77降解过程也符合准一级反应动力学,反应速率常数Kobs分别为0.0114,0.004h-1,其中纳米Fe0和Si0体系降解效果优于纳米Fe3O4和Si0体系.PCB77残留率分别为34.91%和66.62%,氯离子浓度分别为40.07,20.47μmol/L,反应体系pH值变化不明显.随着溶液初始pH值增加,纳米Fe0、纳米Fe3O4降解PCB77效果明显降低,但溶液pH值升高有利于纳米Si0对PCB77的降解.两组纳米双元体系对PCB77的降解效果受pH值影响小.     

聚硅酸硫酸铁絮凝剂的制备及应用

制备了不同 Fe/Si含量比的聚硅酸硫酸铁 (PSFS)。比较了不同 Fe/Si的 PSFS的絮凝效果及稳定性 ,实验了 p H值及絮凝剂用量对絮凝效果的影响。研究表明 ,当 p H=3左右 ,Fe/Si含量比为 1∶ 2时制备的PSFS具有较好的絮凝效果。在实验条件下 ,絮凝剂的最佳用量为 8mg/L。     

模拟酸雨对红壤中硅铝铁释放的影响

通过模拟酸雨对湖南红壤的淋溶实验,分析了淋溶液pH值和硅铝铁离子动力学释放规律和特点.结果表明,在一定淋溶范围时,酸雨酸度是决定红壤矿物溶解及离子释放的主要因素,且硅、铝、铁对酸雨响应存在差异.在pH<5.6的各酸度酸雨淋溶下,硅均有大量释放,铁基本无释放.pH在3.0～5.6时铝的释放量很小,只有在酸雨pH值较低时才会有大量溶出.随酸雨淋溶的进行,酸雨pH在3.0～5.6的硅铝释放能力总体呈下降趋势.pH 2.5的酸雨可使红壤矿物的风化作用加强,硅铝释放量均明显增加,铝的增幅更大,但随淋溶量增加硅铝释放能力的增长速度趋缓.实验结果还表明,红壤受酸雨影响pH值降到一定程度后,淋出液中铝浓度与其pH值及DOC都呈线性负相关,酸沉降可破坏固相有机络合铝并使其溶出,但强酸性酸雨作用下红壤溶解而释放的铝主要来自铝硅酸盐的溶解.     

活化过硫酸盐氧化地下水中苯酚的动力学研究

以柠檬酸(CA)络合亚铁离子CA-Fe(II)为活化剂,活化过硫酸盐(S2O82-,PS)产生强氧化剂硫酸根自由基(SO4·-),进而催化氧化苯酚.从CA/Fe(II)物质的量比、Fe(II)浓度、过硫酸盐(PS)投加量和苯酚初始浓度4个因素来考察络合亚铁离子活化过硫酸盐氧化去除苯酚的动力学.结果表明,随着PS投加量的增加,苯酚的去除率随之提高;但随着苯酚初始浓度的增加,去除率逐渐降低;CA/Fe(II)物质的量比为1/5时,能够保持水溶液中足量的亚铁离子,有利于苯酚的氧化去除;当PS/CA/Fe(II)/苯酚物质的量比为100/10/50/1时,苯酚的去除率最高,反应15min后去除率达到98%,此时,苯酚的氧化反应速率k也达到最高值0.430min-1.活化过硫酸盐氧化去除苯酚的过程基本符合准一级动力学,在CA/Fe(II)/苯酚物质的量比为10/50/1条件下,苯酚氧化反应速率与过硫酸盐投加量呈线性正相关(R2 = 0.953).     

活性硅酸聚合硫酸铁的研究

以硅酸钠，硫酸和聚合硫酸铁为原料制备活性硅酸合硫酸铁，测定了ＡＳＰＦＳ红外光谱，了Ｆｅ／Ｓｉ摩尔比和水样ＰＨ值等因素对产品和除浊效果的影响当Ｆｅ／Ｓｉ摩尔比为１．５时产品稳定性和除浊效果均较好。     

金属催化还原技术对p-二氯苯的脱氯

研究了Pd/Fe双金属体系对p-二氯苯(p-DCB)的快速催化还原脱氯处理. 结果表明, 在Pd的催化作用下,零价Fe对p-DCB具有较好的还原脱氯效率. 当Pd/Fe双金属的钯化率为0.02%,催化还原剂的用量为4g/75mL,反应90min p-DCB脱氯率达到90%以上;p-DCB的脱氯效率与溶液初始pH值、反应温度、钯化率、Pd/Fe投加量等因素有关;p-DCB在催化还原脱氯过程中先生成氯苯,而后继续脱氯生成苯.