沈阳市国三和国四排放标准不同车型柴油车PM2.5和PM10排放因子及碳组分源谱

柴油车是机动车排放的大气颗粒物的主要来源,为研究沈阳市柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子及其碳组分排放特征,采用检车线车载测试方法采集了15辆国三和国四排放标准的小型、中型、大型载客和轻型、中型、重型载货柴油车尾气样品,并对其中的碳组分进行化学分析.结果表明,国三柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 193±0. 092) g·km-1和(0. 338±0. 305) g·km-1,国四柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 085±0. 038) g·km-1和(0. 100±0. 042) g·km-1,随排放标准的提升PM_(2.5)和PM_(10)排放因子显著下降.同一排放标准下,排放因子随车型的增大而增大. TC为柴油车的主要组分,国四柴油车中TC的质量分数(23%～48%)明显低于国三柴油车(29%～70%).各车型柴油车元素碳(EC)的质量分数均大于有机碳(OC),OC/EC为0. 70±0. 29,且国四柴油车OC/EC值低于国三柴油车.因载客汽车总行驶里程明显高于载货汽车导致油耗较高,相同排放标准载客汽车OC和EC的质量分数高于载货汽车.国三、国四柴油车质量分数最高的碳组分均为EC2,可将EC2作为柴油车的标识组分.     

轻型汽油车尾气PM2.5的排放特征

为研究轻型汽油车尾气PM_2.5的排放特征,利用整车测试台架和颗粒物稀释采样系统,对12辆轻型汽油车尾气的PM_2.5进行了采集,并进一步分析了PM_2.5排放因子及其碳质组分——OC(有机碳)和EC(元素碳)的排放特征;在此基础上,参考文献研究结果,计算了我国轻型汽油车分阶段PM_2.5排放因子,结合活动水平数据估算轻型汽油车PM_2.5排放量.结果表明:测试的国Ⅰ前~国Ⅳ轻型汽油车PM_2.5平均排放因子分别为(73.2±3.8)(50.5±45.4)(34.7±18.4)(22.6±10.3)和(1.0±0.2)mg/km,随排放阶段升级而显著降低.OC是轻型汽油车尾气PM_2.5中的主要碳质组分,在TC(总碳)中所占比例超过90%. 2012年我国轻型汽油车PM_2.5排放量为21 828.7 t,占机动车颗粒物排放总量的3.5%,其中仅占轻型汽油车保有量17%的国Ⅰ及以前车辆排放了约43%的PM_2.5. 研究显示,轻型汽油车尤其是国Ⅰ及国Ⅰ前车辆颗粒物排放不容忽视,在机动车颗粒物减排工作中应给予足够重视.      

国Ⅰ～国Ⅲ重型柴油车尾气PM_(2.5)及其碳质组分的排放特征

机动车排放是大气PM2.5污染的主要来源之一,而在机动车排放的PM2.5中,约80%以上来自重型柴油车.为了研究重型柴油车尾气PM2.5及其碳质组分的排放特征,本研究基于车载排放测试系统(PEMS),对7辆不同排放阶段的重型柴油车进行了尾气PM2.5采样分析,并进一步分析了PM2.5中的OC和EC组分.结果显示,从国Ⅰ到国Ⅲ阶段,重型柴油车PM2.5排放因子分别为(0.466±0.300)g·km-1、(0.112±0.025)g·km-1和(0.056±0.034)g·km-1,表明随着排放标准的加严,测试车辆的尾气PM2.5排放因子呈现显著的下降趋势.行驶工况对重型柴油车尾气PM2.5及其碳质组分排放存在较大影响,PM2.5排放因子在高速和市区工况下相对较高,而在市郊工况下则较低;OC和EC的比值在市区工况下为(2.86±1.07)∶1,而在市郊和高速工况下为(0.97±0.49)∶1.     

机动车尾气碳质气溶胶排放因子及其稳定碳同位素特征

机动车尾气是大气碳质气溶胶的重要人为来源,其排放因子与稳定碳同位素组成是重要的基础数据.选取多辆不同类型在用机动车,进行多种工况、冷/热条件下启动的台架试验,收集各测试阶段尾气分析其碳质组分含量与稳定碳同位素比值,并探讨其影响因素.结果表明,总碳排放因子大小为：重型柴油车>轻型柴油车>轻型汽油车,轻型天然气车虽然在低速与中速阶段排放因子极低,但高速行驶阶段可达到重型柴油车的排放水平.各型车冷启动的排放因子均高于热启动,NEDC工况的排放因子整体低于WLTC工况,应与其测试车速有关.汽油车和天然气车各测试阶段排放有机碳(OC)均远高于元素碳(EC),柴油车OC与EC排放因子相近,各类车辆OC/EC都随测试车速的提高而上升.稳定碳同位素EC重于OC,同位素比值大小关系均呈现：汽油车<天然气车<轻型柴油车<重型柴油车,现有源解析的稳定碳同位素源谱较难反映汽油车与天然气车特征.在排放治理与源解析工作中,应注意替代燃料的使用与机动车老化过程所造成的排放因子与同位素特征值的变化影响.     

在用汽油和柴油车排放颗粒物的粒径分布特征实测

分别选取国3～国5轻型汽油车9辆和重型柴油车15辆采用实验室底盘测功机和全流稀释定容采样系统(CVS)开展了汽柴油车尾气颗粒物排放因子实测和粒径分布比较,分析并比较了行驶工况和排放控制水平对汽柴油车尾气颗粒物排放因子和粒径分布的影响.结果表明,轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数量单位燃料平均排放因子分别为(4.1±4.0)×10~(14) kg~(-1)和(5.7±4.3)×10~(15) kg~(-1),重型柴油车颗粒数量排放因子是轻型汽油车的(14±7)倍.轻型汽油车超高速工况下颗粒物数量排放因子显著高于其他工况,颗粒数排放因子达到(5.1±5.0)×10~(13) km~(-1),分别是低速、中速和中速工况的11.7、 14.1和7.3倍,重型柴油车高速工况颗粒数排放因子分别是低速和中速工况的2.5倍和1.4倍,且增长的颗粒物主要为核模态颗粒.国3～国5排放控制水平下汽油车颗粒物数量排放因子分别为(2.7±1.7)×10~(13)、(2.6±1.3)×10~(13)和(1.6±1.2)×10~(13) km~(-1),重型柴油车颗粒物数量排放因子分别为(2.2±1.2)×10~(15)、 2.0×10~(15)和(7.1±2.1)×10~(14) km~(-1),随着排放控制水平的提升,轻型汽油车和重型柴油车颗粒数排放控制总体上均呈现较好地下降趋势,但柴油车排放粒径110nm以上颗粒物随排放标准的提升未有改善,虽然柴油车粒径110 nm以上的数量排放因子相对较低,但其对环境的危害不容忽视,应当引起必要的关注.     

典型工程机械排放碳质气溶胶组成特征研究

为识别不同类型工程机械排放碳质气溶胶组成,选取叉车、压路机、平地机、推土机和挖掘机5种工程机械,并考虑怠速、行走、运行三种工况以及国Ⅰ前、国Ⅱ和国Ⅲ三种不同排放标准,对其排放细颗粒物(PM_2.5)进行采集,采用热光碳分析仪分析PM_2.5碳质组分.结果表明,有机碳(OC)平均占比为(70.1±13.2)%,元素碳(EC)的占比为(11.9±7.5)%.叉车、压路机、推土机和挖掘机排放OC中OC1占比最高为(58.0±9.5)%.而OC2为平地机OC主要部分,占比为(42.3±8.1)%.工程机械OC/EC比值的平均值为12.7±9.5,表明受工程机械排放影响的大气环境条件下,用最小比值法会高估大气中二次气溶胶的占比.不同类型工程机械的OC/EC比值在不同状态下变化范围较大,为3.0～36.3.叉车3、压路机、平地机和推土机排放的PM_2.5中OC/EC的比值在行走状态下比值最高,分别为24.9,15.7,36.3和5.3.叉车2和挖掘机1碳组分排放的比值在运行状态下达到最大值,分别为18.1和14.9.叉车1和挖掘机2中比值...     

工程机械不同工况下PM_(2.5)排放及其碳质组分特征

我国工程机械排放控制起步较晚.为研究实际工况下工程机械的PM2.5排放特性及其碳质组分构成,采用便携式颗粒物稀释采样系统,对3台工程机械(2台挖掘机和1台装载机)在不同典型工况(行驶、作业和怠速)下的PM2.5及其碳质组分〔OC(有机碳)和EC(元素碳)〕的现场排放特征进行了测试.结果表明:沃尔沃挖掘机、山河智能挖掘机的PM2.5排放因子(基于燃油)分别为1.85~3.26和1.56~2.62 g/kg,厦工装载机的PM2.5排放因子为0.98~1.48 g/kg.不同工况对PM2.5排放因子影响较大,怠速工况下PM2.5排放因子是行驶工况下的1.49~1.76倍.工程机械排放的PM2.5中,碳质组分是最主要的成分,其质量分数高达71.0%~84.5%.其中,w(OC)为44.6%~72.0%,在怠速工况下最高;w(EC)则为8.6%~30.9%,在行驶工况下较高.测试工程机械的PM2.5排放水平较高,因此应尽快加强工程机械排放的污染防治.     

汽油车尾气羰基化合物排放特征研究

为了研究在用汽油车实际道路尾气中羰基化合物的排放特征,基于车载排放测试技术,利用2,4-DNPH吸附管对北京市10辆不同排放标准的在用汽油车实际道路尾气排放进行采样测试,并应用高效液相色谱对排放的羰基化合物进行定量分析.结果表明,排放标准对测试汽油车尾气羰基化合物排放因子及组分均有明显影响,国Ⅰ前、国Ⅰ、国Ⅱ、国Ⅲ和国Ⅳ标准测试车辆羰基化合物排放因子分别为6.41、3.20、2.59、2.05和1.09 mg·km-1.行驶工况对测试车辆的羰基化合物排放因子也有较大影响,热启动工况排放因子最高,热运行工况次之,快速路工况最低.     

轻型汽油车CH4和N2O排放因子研究

我国的机动车温室气体排放研究多集中于CO2排放,而CH4和N2O排放的相关研究主要是依据欧美开发的模型进行的,缺乏CH4和N2O实车测试的研究.本研究选取22辆轻型汽油车,利用底盘测功机开展了整车台架测试和采样分析,获得了车辆在NEDC工况下的CH4和N2O排放因子.结果表明,国Ⅰ~国Ⅳ阶段轻型汽油车CH4平均排放因子分别为0.048、0.048、0.038和0.028 g·km-1,N2O则分别为0.045、0.039、0.026和0.021 g·km-1.在轻型汽油车单车排放的CO2、CH4和N2O三类温室气体(以CO2当量计)中,CH4和N2O排放的分担率均随排放标准的加严而逐渐降低,其中CH4排放在温室气体排放中不足0.5%,N2O排放分担率在3.03%~6.35%之间.因此,排放标准的加严可以有效减少CH4和N2O的排放,以减缓机动车排放带来的温室效应.     

缸内直喷汽油机排放PM_(2.5)的理化特征及影响因素

通过发动机台架实验研究了发动机的转速、负荷对缸内直喷(GDI)汽油机排放PM_(2.5)的排放水平、化学组成及颗粒物数浓度等的影响.结果表明:GDI汽油机排放PM_(2.5),OC,EC的排放因子分别为(49.8±28.2),(21.6±6.9),(11.4±10.8)mg/kg.低转速时,PM_(2.5)排放量随着负荷的增加先减少后增加,中、高转速时随着负荷的增加逐渐增加.碳质气溶胶是GDI汽油机排放的PM_(2.5)的主要组成成分,有机物(OM)和元素碳(EC)分别占PM_(2.5)的45.6%~70.6%和7.9%~42.7%.PM_(2.5)数浓度呈核态(10nmDp30nm)和积聚态(30nmDp200nm)的双峰分布,数浓度排放量比进气道喷射(PFI)汽油机高2个数量级,不同转速下积聚态颗粒数浓度随着负荷的增加而增加.     

4种重要因素对柴油机颗粒物排放因子的量化影响研究

在发动机台架测试基础上,按照发动机排放阶段、油品种类、后处理装置和运行工况4种因素的不同,进行了24组测试,研究了颗粒物排放因子.同时,应用单因素敏感性分析,探究了发动机排放阶段和油品种类对颗粒物排放因子的影响;并运用多元线性回归分析,探讨了4种因素对颗粒物排放因子的影响力大小排序.结果显示:24组柴油机测试的颗粒物排放因子均值为(21.9±24.5) mg·kWh~(-1);使用国Ⅴ排放标准柴油机的颗粒物排放因子((14.7±5.6) mg·kWh~(-1))比国Ⅳ排放标准柴油机((19.4±16.4) mg·kWh~(-1))有所下降;国Ⅳ柴油、国Ⅴ柴油和混合柴油的颗粒物排放因子平均值分别为120.0、(11.8±1.0)和(11.5±1.3) mg·kWh~(-1),混合柴油颗粒物排放因子与国Ⅴ柴油相近,两者相比国Ⅳ柴油有明显下降;油品种类是影响颗粒物排放因子的第一大因素,后处理是影响颗粒物排放因子的第二大因素.     

城市生活垃圾露天焚烧PM2.5及其组分排放特征

利用稀释采样系统,针对桶内燃烧和自然堆积两种常见露天焚烧方式,分别对橡塑类、纸类和木竹类这3种组分生活垃圾露天焚烧PM_(2.5)排放特征进行实测,计算PM_(2.5)、OC、EC、水溶性离子和无机元素排放因子.结果表明,木竹类生活垃圾PM_(2.5)排放因子(7.44±0.76)g·kg~(-1)最高,纸类PM_(2.5)排放因子(2.72±0.52)g·kg~(-1)最低.桶内燃烧的条件会造成更多污染物排放.在不同的燃烧方式下,橡塑类和纸类生活垃圾在桶内燃烧的条件下PM_(2.5)排放因子是自然堆积燃烧的2.5~3.5倍.PM_(2.5)中OC和EC为主要组成成分,PM_(2.5)组分构成占比约为46.6%~67.2%.不同垃圾组分OC/EC比率差异较大,但该比率受焚烧条件影响较小,有助于解析不同组分垃圾焚烧排放贡献.水溶性离子中NH+4离子、Cl-离子含量最高,在PM_(2.5)中所占比例范围分别为2.28%~6.35%和1.04%~14.31%.无机元素中Ca、K、Fe和Ba元素排放因子较高.重金属元素中Zn元素排放因子最高,Cu、Cr、Sb和Pb等元素也有一定富集.Zn元素含量主要由燃烧方式决定,桶内燃烧大约是自然堆积燃烧的20倍左右.     

稻草烟尘中有机碳/元素碳及水溶性离子的组成

选取我国6种稻草,通过自制的生物质焚烧装置模拟秸秆露天焚烧.采用Model 2001A热/光分析仪和ISC 2000/ISC3000离子色谱仪测定了阴燃、明燃烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)与水溶性离子的含量.结果表明,明燃条件下稻草中OC排放因子(EFOC)均值为(6.37±1.86)g·kg-1,EC排放因子(EFEC)均值为(1.07±0.30)g·kg-1;阴燃条件下稻草中EFOC均值为(37.63±6.26)g·kg-1,EFEC均值为(4.98±1.42)g·kg-1.同一品种稻草燃烧排放出的PM、OC与EC变化趋势一致.明燃时稻草中的OC/EC均值为5.96,阴燃时比值均值为7.80,OC/PM几乎不受燃烧状态的影响,阴燃、明燃时EC/PM分别在0.06~0.08、0.08~0.11范围内,通过EC/PM比值可以初步判断燃烧状态的趋势,两种燃烧方式中排放的OC、EC相关性达到0.97,在0.01水平上相关性显著.阴离子中,Cl-含量最高,明燃时稻草中Cl-的排放因子均值为(0.246±0.150)g·kg-1,阴燃下为(0.301±0.274)g·kg-1,明燃时K+排放因子均值为(0.118±0.051)g·kg-1,阴燃时排放因子远低于明燃排放量,均值为(0.053±0.031)g·kg-1.水溶性Na+在阴燃条件下的排放因子均高于明燃状态下的排放.明燃条件下水溶性离子间的相关性比阴燃时显著.通过OC/EC比值可以将稻草与石化燃料及其他一些生物质燃烧区分开,而水溶性离子中的K+/Na+、Cl-/Na+比值也可以将稻草与一些树木类焚烧区别开来.     

CDPF对重型柴油车颗粒物排放特性的影响

采用实验室底盘测功机和全流定容稀释采样系统（CVS）,搭载EEPS3090,开展了国三重型柴油车加装催化型颗粒物捕集器（CDPF）前后颗粒物排放因子和粒径分布比较,进一步分析了不同工况下CDPF对各模态颗粒物排放因子的影响.结果表明,重型柴油车加装CDPF前后基于单位里程的颗粒物数量排放因子分别为（2.7±1.1）×10¹⁵ km^-1和7.9×10¹⁴ km^-1,CDPF对颗粒物数量减排率为71.10%,其中对核模态和聚集态颗粒物数量减排率分别为28.70%和84.95%.随着车速的增加,CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好,核模态颗粒物数量减排率急剧下降.高速工况下颗粒物在CDPF内部出现大粒径颗粒物向小粒径颗粒物转化的现象,导致核模态颗粒物数量排放因子的增加,应引起足够的重视.     

缸内直喷汽油车颗粒物化学组分特征

随着缸内直喷汽油车（GDI）的大量使用,其尾气颗粒物排放问题日益凸显.研究缸内直喷汽油车尾气颗粒物构成组分是有效控制其颗粒物排放的重要前期工作之一.选取了5辆满足国六排放标准的缸内直喷汽油车进行了尾气颗粒物碳质成分、水溶性离子和多环芳烃（PAHs）组分分析.结果发现,各类碳质是测试车辆尾气颗粒物中的主要成分,平均占比约70%.颗粒物碳质中有机碳质（OC）多于核态碳质（EC）,OC/EC比值在1.03~3.43之间.测量了颗粒物中多种水溶性离子的含量,结果表明Ca²⁺和SO₄^2-是尾气颗粒物中的主要水溶性离子,主要来源均为机油添加剂.此外,结果还发现GDI车辆尾气颗粒物中高环PAHs排放占比较高,对人体健康危害大,需要重点关注.     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

落叶燃烧排放的颗粒物及有机碳、元素碳的研究

为研究落叶燃烧排放的颗粒物(PM)及有机碳(OC)、元素碳(EC),采用明燃和闷燃两种形式对10种乔木的落叶进行燃烧实验,采集了排放的烟尘,并用元素碳/有机碳分析仪测定样品的OC和EC含量.结果表明,落叶在明燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为7.9~31.9、0.9~9.7、3.6~13.9 g·kg-1,平均值分别为19.7、5.2、6.8 g·kg-1.闷燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为61.3~128.9、31.7~60.4、1.9~6.0 g·kg-1,平均值分别为91.0、43.0、4.0 g·kg-1.明燃和闷燃的OC/EC变化范围分别为0.21~1.82和8.16~16.84.明燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.11~0.41和0.18~0.56.闷燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.43~0.53和0.03~0.06.OC和PM的排放因子在两种燃烧状态下均呈现显著的相关性.在不同的燃烧状态下,各组分之间的排放因子具有较大的差异,OC的排放因子在闷燃状态下高于明燃状态,而EC的排放因子则相反.不同燃烧状态下PM、OC、EC的排放因子及它们之间的比值分析,对建立森林生物质燃烧源排放清单以及来源解析具有重要意义.