江西景德镇站大气CH4和CO季节变化及源解析

基于江西景德镇温室气体站2017年12月~2018年11月筛分获得的CH₄及CO大气本底和污染浓度数据,对大气CH₄和CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究,结果表明：大气CH₄和CO本底浓度季节变化特征与浙江临安本底站类似,即夏季低而冬季高,而夏季江西地区水稻田和湿地排放导致CH₄污染浓度显著抬升,相比本底浓度抬升幅度可达133.9×10^-9,冬季受西北部地区取暖排放的区域输送的影响,1月CO污染平均浓度较本底浓度抬升达227.2×10^-9.基于本底数据及污染数据,结合后向轨迹模型分析发现景德镇站大气CO潜在排放源主要分布在湖北东南部（四季）、安徽（秋冬季）、山东中部（秋季）、长江三角洲上海及杭州（夏秋季）、湖南东部和江西地区（冬季）等区域,其中冬季湖南东部和江西地区贡献率达53.7%,CH₄排放源主要集中在江西地区（夏季）、长江三角洲杭州、南京及安徽南部覆盖区域（夏季）、湖北东南部（夏秋季）以及安徽（秋季）、山东中部（秋季）等区域,夏季南京、杭州及安徽南部覆盖区域的CH₄排放对景德镇站CH₄浓度抬升的贡献率达到69.5%.大气CH₄及CO呈现较好的相关性,冬季其相关系数可达0.86,受CH₄和CO源汇季节变化影响,CH₄/CO排放比呈现冬季低值（0.31）、夏季高值（1.06）.     

河北省中南部对流层CH4时空分布特征的飞机探测研究

为研究河北省中南部对流层内CH₄时空分布特征,2018年6~7月利用空中国王350飞机搭载高精度CH₄分析仪和相关辅助设备,对河北中南部城市上空（600~5500m）CH₄浓度进行飞机探测.探测期间共飞行4架次,取得7组CH₄浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CH₄浓度最小值为1884×10^-9,最大值为2038×10^-9,多架次垂直方向上平均浓度为（1915±90）×10^-9.不同探测架次CH₄浓度随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,后稳定不变的趋势,且在混合层顶以下（约1000m）存在明显分界线.1000m以下,同高度层CH₄浓度变化较大,不同架次间浓度相差最大值达124×10^-9,同一架次CH₄浓度的垂直梯度变化受大气层结影响明显,位温垂直梯度接近零时,CH₄浓度的垂直梯度变化不明显.1000m以上,CH₄浓度垂直随高度增加呈指数减小,同高度层CH₄浓度变化较小,变化偏差在平均值的5%以内,4000m以上,同高度层CH₄浓度振幅最小,差值<15×10^-9,此时浓度可代表该区域背景大气的平均浓度.石家庄上空同高度层CH₄浓度白天整体大于夜间,随高度降低差值变大,说明石家庄白天CH₄排放源强度大于夜间.     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

五台山大气CO2本底浓度及源汇特征

基于五台山站2017年1月~2020年12月的大气CO₂连续观测资料,采用平均移动过滤法（MAF）和后向轨迹分析方法,对五台山大气CO₂本底浓度及源汇特征进行研究.结果表明：五台山大气CO₂浓度受到区域或局地源汇的影响,筛分后的CO₂本底小时浓度振幅为44.9×10^-6,小于未经筛分的CO₂浓度振幅94.7×10^-6.2017~2020年CO₂本底浓度呈逐年上升趋势,但增幅放缓;抬升浓度占比有所下降,吸收浓度占比波动较小,表明人类活动对CO₂浓度的影响逐年减弱,而五台山周边地区陆地生态系统碳汇作用相对稳定.CO₂本底浓度夏季最低,秋冬季次之,春季最高;日变化夏季最明显,峰谷值分别出现在05：00和16：00,其他季节日振幅仅在0.7×10^-6~1.8×10^-6之间.与本底浓度相比,抬升浓度的差异值自10月至翌年3月明显增大,而吸收浓度的差异值在6~9月最显著,分别反映出人为活动排放源以及陆地生态系统吸收汇对CO₂本底浓度的影响.源汇浓度日变化均为单峰结构,抬升浓度白天高、夜间低,吸收浓度刚好相反.春、秋和冬季造成CO₂浓度明显抬升的地面风向主要为西南风,且随风速的增加CO₂浓度能够保持较高水平,而夏季主要为东北偏东风;春、夏季,2~4m/s的风速有利于进一步降低CO₂吸收浓度.后向轨迹分析表明,气团远距离输送对源汇浓度的影响除了取决于气团途径区域的CO₂排放情况,还与气团的空间垂直输送路径有关.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析

于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO₂和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO₂平均浓度分别为432×10^-6和439×10^-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO₂和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO₂/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO₂贡献突出.     

洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

采用MOZART-4模式并引入在线源追踪方法量化分析北美和欧洲对我国对流层臭氧（O₃）的贡献,整体来说模拟值能较好地与观测值对应.结果表明,北美和欧洲对流层对我国近地层O₃贡献较低,夏季体积分数分别为0.3×10^-9和0.6×10^-9;冬季略高,均为0.9×10^-9.北美对我国自由对流层O₃贡献较高,不同季节体积分数峰值均超过3.8×10^-9,而欧洲对我国自由对流层的贡献在夏季最高可达7.3×10^-9.呈现以上特征的原因是虽然冬季弱光照条件不利于O₃生成,但东亚的下沉气流能增加北美和欧洲对我国近地层O₃的贡献;夏季北美和欧洲对流层内O₃的生成量大幅增加,但地中海沿岸的下沉气流能减少北美和欧洲大陆西岸对中国O₃的贡献而对欧洲整体影响较弱.此外中国地表的上升气流也会减少北美和欧洲对中国近地层O₃的贡献.HYSPLIT模拟的输送路径表明冬季由于下沉气流的影响,北美近地层气团难以传输至我国,而自由对流层有13条轨迹到达我国;此时欧洲在东亚下沉气流作用下不同高度均有较多轨迹到达我国.夏季受地中海下沉气流影响北美没有到达中国的轨迹,欧洲到达我国的轨迹同样为一年中最少.     

利用HYSPLIT模型研究珠三角地区VOCs时空分布特征

于2016年在中国广东大气超级监测站,开展4个季节的VOCs长时间观测,共获得2142组有效数据,并利用HYSPLIT模型分析珠三角地区VOCs时空分布特征.结果表明,各类VOCs混合比和化学反应活性具有明显的季节变化特点.观测期间,VOCs平均浓度为（18.523±20.978）×10^-9,其中,低碳烯烃和苯系物二者混合比之和仅占46%,但贡献了85%的·OH消耗速率（L_OH）、82%的臭氧生成潜势（OFP）和97%的二次气溶胶生成潜势（SOAFP）.观测站点主要受来自北部内陆地区气团（1#）、西部内陆地区气团（2#）、台湾海峡南端气团（3#）以及南部海洋地区气团（4#）的影响.1#气团中炔烃和苯系物的混合比占比最高,分别达到10%、37%,而3#气团中低碳烷烃的浓度水平最高,达到（8.437±5.561）×10^-9.通过估算气团中VOCs的化学反应活性,可以发现,1#气团的VOCs化学反应活性最强,其对O₃和SOA的生成贡献最高.1#、2#、3#和4#气团中VOCs的化学反应活性主要由苯系物和低碳烯烃贡献.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

2007—2014年北京地区PM2.5质量浓度变化特征

为更好地解析北京地区ρ(PM_2.5)的长期变化特征及气流轨迹聚类分析结果,对2007年8月—2014年7月在中国环境科学研究院实测的ρ(PM_2.5)数据进行了统计分析,分析其年际、季节和月际变化特征;通过计算PM_2.5的AQI分指数,分析了污染等级的时间变化特征;结合后向气流轨迹,对ρ(PM_2.5)年际、季节变化与气团来源的关系进行了分析.结果表明:北京地区2008—2013年ρ(PM_2.5)年均值分别为111.5、95.8、94.8、80.5、75.2、81.3 μg/m3,整体呈逐年下降趋势,但污染水平依然较高;ρ(PM_2.5)由高到低的季节次序为秋季、冬季、春季、夏季,平均值分别为111.6、94.8、77.2、70.5 μg/m3,PM_2.5重污染时段主要出现在秋冬季节,并且冬季ρ(PM_2.5)近年来逐渐呈上升趋势;ρ(PM_2.5)月均值呈单峰型变化,11月最高(为125.3 μg/m3),7月最低(为76.4 μg/m3);轨迹聚类分析发现,途经山西省北部和河北省南部的气流轨迹中ρ(PM_2.5)较高,而来自北方及西北方向的气团相对较清洁,ρ(PM_2.5)较低.北京地区近些年实施的大气污染减排措施对于控制PM_2.5污染取得了一定效果,但针对秋冬季节重污染过程的控制力度仍需要加强,同时也要注意区域污染传输对北京地区ρ(PM_2.5)的影响.      

舟山本岛大气污染输送过程的数值模拟分析

利用HYSPLIT-4后向轨迹模式和NCEP(美国国家环境预报中心)的2012年GDAS(全球资料同化系统)气象数据,结合NO₂、PM_2.5、PM₁₀和SO₂等常规大气污染物的质量浓度数据,对舟山本岛2012年4月、7月、10月和12月的大气污染输送过程进行了模拟,并通过聚类分析和潜在源区分析〔包括PSCF(潜在源贡献)和CWT(浓度权重轨迹)计算〕,确定大气污染传输路径及影响源区. 结果表明:舟山本岛气流后向轨迹呈明显的季节变化特征,4月主要受来自黄海海面气流轨迹的影响,其占总轨迹数的36.7%,ρ(PM₁₀)为(53.24±24.33)μg/m3;7月以途经琉球群岛和东海气流轨迹为主,占总轨迹数的48.4%,对ρ(NO₂)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)和ρ(SO₂)贡献分别为(24.63±6.33)、(28.60±4.83)、(52.89±18.76)和(8.67±3.11)μg/m3;10月气流轨迹主要来自于东海海面,占总轨迹数的49.2%;12月气流则主要来自辽宁南部和黄海,占总轨迹数的66.1%,对ρ(NO₂)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)和ρ(SO₂)贡献分别为(28.48±15.14)、(58.71±14.10)、(69.83±38.94)和(20.83±13.28)μg/m3. 舟山本岛PM_2.5的潜在源主要为毗邻城市间局地污染,集中于浙江沿海城市及杭州湾、上海等地.      

崇明东滩芦苇湿地温室气体排放通量及其影响因素

通过静态箱-气相色谱法对崇明东滩芦苇群落在生长周期内的3种温室气体——CH₄、N₂O和CO₂的排放、吸收特征进行研究. 结果表明:芦苇群落湿地CH₄排放通量受温度影响较大,夏季排放通量明显高于其他季节,年均排放通量为74.46μg/(m2·h);N₂O年均排放通量为2.22μg/(m2·h),冬季排放通量最大;CO₂的吸收率季节变化明显,年均排放通量为-101.93mg/(m2·h). 温度、芦苇植株光合作用及呼吸作用是影响CH₄产生和排放的主要因素;而沉积物氮素不足和限制,则是促使芦苇群落表现出对N₂O吸收的原因;芦苇的光合作用及土壤呼吸作用随温度和季节的变化是控制芦苇湿地CO₂的排放和吸收的主要因素. 芦苇植株发达的通气组织是CH₄和N₂O由大气向沉积物扩散的通道,同时分子扩散过程也是沉积物产生的CH₄、N₂O和CO₂扩散到大气中的途径和方式.      

京蒙沙源区水库大气氮沉降变化特征及源解析

以京蒙沙源区大河口水库为研究对象,于2017年1月~12月对水库周围布设的12个大气沉降监测站点收集样品144个,测定大气干、湿沉降物中TN浓度,计算大气总氮干、湿沉降通量,分析大气TN干、湿沉降污染特征及季节性变化特征.另选取水库周边不同典型地块,布设14个采样点采集样品76个,测定土壤δ¹⁵N-TN含量水平,解析水库大气氮沉降主要来源,并借助HYSPLIT4气团后向轨迹模型分析各季节不同类型气团输移营养盐对大河口水库的影响.结果表明：水库全年大气TN干沉降通量变化范围为122.44~425.64kg/（km²·month）,平均值为200.83kg/（km²·month）;湿沉降通量变化范围1.23~188.89kg/（km²·month）,平均值为66.33kg/（km²·month）.大气总氮年沉降通量为3205.9kg/（km²·a）,约为全国氮沉降平均水平（790kg/（km²·a））的4.06倍.从沉降类型上来看,大气沉降主要以干沉降为主,占沉降总量的75.17%,湿沉降占总沉降通量的24.83%.大气氮干沉降通量表现为春、秋季节明显高于夏、冬季节,湿沉降通量春、夏季明显高于秋、冬季节的季节性变化规律.通过对典型地块δ¹⁵N-TN同位素数据分析,表明夏季有71.4%的大气沉降样品来源于不可分辨的混合源输入,春、秋、冬季大河口水库超过45%的样品来源于沙地,另一大污染源为研究区周围的耕地.运用HYSPLIT4后向轨迹模型证明,从蒙古国入境的气团对研究区污染物大气输移影响较大,冬季采暖期间的大气污染和春季频繁发生的沙尘暴是造成北方沙区水体春季水环境变差的因素之一.     

华北南部冬季大气亚微米颗粒物数浓度变化

2018年1月华北平原经历了一段持续时间久、影响范围广和颗粒物浓度高的重污染时期.本研究通过SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪,选取华北平原南部某郊区点位,对此次重污染期间颗粒物数浓度粒径分布演化进行连续观测研究.结果表明,观测期间环境空气质量尤其是PM_2.5平均浓度为141.32 μg/m³.大气亚微米颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段（78.9%）,呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度为83174cm^-3.重污染天时,核模态颗粒物数浓度明显增高,对应低风速（1.5±0.4）m/s、高相对湿度（90.8±4.5）%和低O₃浓度（15.8±8.3）μg/m³.48h后向轨迹显示,观测点位气溶胶主要受湖北省、陕西省和山西省临近省份的传输影响.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹表明,气溶胶潜在源区主要为本地源和观测点位以北的区域.