我国人为源挥发性有机物反应性排放清单

以我国人为源挥发性有机物(VOCs)为研究对象,使用具有代表性的VOCs总量排放清单、各污染源成分谱及物种最大增量反应活性值(MIR),建立了2010年我国人为源VOCs基于臭氧生成潜势(OFP)的反应性排放清单.结果表明,2010年我国人为源挥发性有机物总OFP为84 187.61 kt,其中,烷烃6 882.53 kt,烯炔烃41 496.92 kt,芳香烃32 945.32 kt,卤代烃161.45kt,含氧有机化合物2 701.40 kt.OFP贡献前10种物种分别为丙烯、乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、1-丁烯、邻-二甲苯、1,2,4-三甲苯、1,3-丁二烯、间-乙基甲苯和乙苯,占人为源总OFP的63.95%,仅占VOCs排放总量的31.84%.人为源三大污染源中,工业源贡献了49.29%的OFP,为最大贡献源,其次是交通源28.31%和农业源22.40%.建筑装饰、石油炼制、储存与运输、机械设备制造、交通设备制造和包装印刷为工业OFP主要贡献源;轻型载客汽车、重型载客汽车及摩托车为交通源OFP污染控制的重点;生物质燃烧两类子源均为农业源OFP重点控制对象.山东、江苏、广东、浙江和河南是我国人为源OFP贡献最大的省份,占人为源总OFP的39.65%.该反应性清单的建立,对我国基于反应性臭氧(O3)控制对策的制定具有重要意义.     

四川省人为源挥发性有机物组分清单及其臭氧生成潜势

基于调研文献测试数据,对不含含氧有机物（oxygenated volatile organic compounds,OVOCs）组分的源成分谱进行修订和重构,得到归一化的VOCs源成分谱,根据2015年四川省大气污染源排放清单建立了基于源成分谱的1 km×1 km VOCs组分排放清单,并估算其臭氧生成潜势以评估对臭氧生成的影响.所建立的VOCs源成分谱库包括45个源成分谱和519种组分,由于针对富含OVOCs的生物质燃烧和汽车排放等源类进行了修订和重构,因此所建立的源成分谱库对于VOCs组分清单构建和源解析具有更好地应用性.VOCs组分清单结果表明,四川省人为源VOCs总排放量为773.8 kt,其中烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、OVOCs、卤代烃和其它VOCs分别占VOCs总排放量的21.6%、10.0%、1.7%、28.0%、26.2%、4.2%和8.3%,总臭氧生成潜势（ozone formation potential,OFP）为2584.9 kt,上述各类VOCs分别占总OFP的6.9%、26.1%、0.5%、42.3%、23.2%、0.4%和0.5%.四川省各城市VOCs排放组分均以芳香烃、OVOCs和烷烃为主,但亦存在显著差异：成都、雅安、阿坝、甘孜和凉山机动车排放贡献较大,烷烃排放量占VOCs排放总量的比例较高;攀枝花为工艺过程源贡献较大的重工业城市,烷烃排放量占比较高;德阳、眉山、遂宁和资阳溶剂使用源排放较大,OVOCs排放量占比较高.四川省VOCs排放量和OFP较大的组分主要集中分布于人口和工业较为密集和发达的四川盆地区域以及凉山和攀枝花的部分地区,其中间-二甲苯和甲苯主要贡献源为溶剂使用源,导致其在城市建成区的分布更为集中,生物质燃烧对乙烯和甲醛排放有大量贡献,造成其在农业发达的川东和川南的耕地区域有大量分布.     

四川省典型行业挥发性有机物源成分谱

本研究选取了四川省汽车制造、木制家具、人造板制造、涂料生产和合成树脂生产等挥发性有机物(VOCs)排放源典型行业,通过GC-MS国标方法分析各环节有组织排放的VOCs组分,采用排放总量归一化法处理,获取了四川省汽车制造等典型行业挥发性有机物的成分谱.结果表明,汽车整车制造、木制家具和油性涂料生产企业的VOCs主要组分为芳香烃和含氧化合物,占总VOCs的70%以上,汽车零部件制造企业排放物种主要为芳香烃,其占比达90%以上.人造板制造业含氧化合物占比达97%,其中甲醛占比为75%,其次为异丙醇、丙酮等物质.合成树脂行业芳香烃、烯烃占比较高,占比之和达80%以上,其中烯烃物种主要为1,3-丁二烯和1-丁烯.不同行业排放物种虽存在一定差异,但主要以芳香烃和含氧化合物为主,因此,应加强对芳香烃和含氧化合物等浓度高、活性高、毒性大的组分进行识别和控制,采取源头、过程和末端全过程控制,达到总量减排的效果.     

郑州市VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于人为源挥发性有机物（VOCs）活动水平统计和源成分谱梳理,采用排放因子法,建立了郑州市2016年VOCs组分排放清单,评估了各类源臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,2016年郑州市人为源VOCs排放总量为96215.3 t,排放量最高的是道路移动源（29.7%）,其次是有机溶剂使用源（28.1%）;排放量最高的组分是烷烃（29.8%）,其次是芳香烃（29.0%）.郑州市人为源VOCs的OFP为341291.0 t,贡献最高的排放源是道路移动源（30.5%）,其次是溶剂使用源（28.8%）,其中轻型汽油车、内墙涂料使用、机动车表面涂层、加油站装卸油和非金属矿物制造是OFP的主要次级排放源,也是郑州市降低臭氧污染时需重点管控的VOCs排放源.对于VOCs种类而言,贡献较高的是芳香烃（42.8%）,其次是烯烃（38.9%）,未来应加强对间/对-二甲苯、丙烯和乙烯等物种排放来源的控制.     

兰州生物质燃烧VOCs排放特征及其大气环境影响

采用排放因子法建立了2016年兰州市生物质燃烧源挥发性有机物（VOCs）排放清单,并分析了污染物的时空排放特征,利用排放清单对生物质燃烧源的臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势进行了估算,研究其排放对大气环境的影响.结果表明：2016年兰州市生物质燃烧源排放VOCs总量为6626.2t,排放高值区在榆中东南及东北部、永登中部和七里河南部,经济水平落后、秸秆产量大的地区污染物排放量更大.污染物排放集中在采暖季（11~3月）及农作物收割期（7~8月）;兰州市生物质燃烧源的OFP总量为13880.3t,煨炕为OFP贡献最大的子源,占比46.1%,含氧挥发性有机物（OVOCs）为OFP贡献最大的关键组分,占比51.4%;OFP贡献排名前10的物种有乙酸、丙烯、2-丁酮、甲苯、甲醛、乙醛、间/对-二甲苯、1-丁烯、丙酸和异戊二烯.煨炕是SOA生成潜势贡献最大的子源,占比46.5%,芳香烃为SOA生成潜势贡献最大的关键组分,占比62.2%,SOA生成潜势贡献排名前10的物种有苯酚、甲苯、α-蒎烯、间/对-二甲苯、苯、邻二甲苯、茚、1,2,4-三甲基苯、乙苯和1,2,3-三甲基苯;以降低区域O₃和SOA浓度为目标时,应优先管控煨炕和秸秆露天燃烧（玉米）两类子源.     

深圳大气挥发性有机物污染特征及臭氧生成潜势

该研究选取深圳市工业区、城区、郊区等不同类型的5个典型地区在2017年8月(夏季)、10-11月(秋季)、12月(冬季)开展了挥发性有机物(VOCs)离线手工采样及监测,获得了113种VOCs物种的体积分数数据并分析了VOCs污染特征及臭氧生成潜势(OFP)。研究表明,观测期间深圳市VOCs平均体积分数为37.3×10~(-9),以含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃为主要组分,共占总体积分数的57.2%。秋冬季体积分数约为夏季的2倍,日变化上烷烃、烯烃、芳香烃体积分数在中午达到谷值,较早晚平均值偏低46.7%～48.3%,但OVOCs日变化曲线较为平缓。观测期间VOCs的OFP平均为121.2×10~(-9),OVOCs、烯烃和芳香烃是主要贡献来源,分别占42.0%、33.0%和15.3%,1,3-丁二烯、丙醛、乙醛、甲苯是对OFP贡献最大的前4个物种,共占55.8%。工业排放对臭氧生成影响显著,工业区点位OFP较高(182.2×10~(-9)),城区次之(98.6×10~(-9)),郊区最低(68.9×10~(-9)),同时工业区甲苯/苯(T/B)比值较高(10.7),表明受溶剂使用源的影响较大。加强控制溶剂使用源、工业源和机动车的VOCs排放将有利于降低深圳市大气OFP,从而减少臭氧生成。     

连云港市挥发性有机化合物的组分特征及来源解析

挥发性有机化合物(VOCs)是臭氧和颗粒物等的重要前体物,对空气质量的影响尤为显著.为研究连云港市VOCs的组分特征和来源,选择4个国控点开展春、夏和秋季典型日的VOCs采样和分析,计算VOCs不同组分对臭氧生成的影响,利用正交矩阵因子分解法(PMF)解析VOCs的来源.结果表明,春季VOCs浓度为27.46×10~(-9)～40.52×10~(-9),夏季为45.79×10~(-9)～53.45×10~(-9),秋季为38.84×10~(-9)～46.66×10~(-9);含氧化合物的浓度占比为41%～48%,在各个季节均为最高,浓度水平较高的VOCs物种是丙酮、丙烯醛和丙醛等,异戊二烯的浓度在夏季较高;一般而言VOCs浓度09:00高于13:00,其中丙烯醛、乙烯和二氯甲烷的变化较大;含氧化合物的臭氧生成潜势(OFP)最高,其次是芳香烃和烯烃类,烷烃的OFP最小,OFP较高的VOCs物种是丙烯醛、丙烯和乙烯等;影响连云港市VOCs的来源主要有工业源(49%)、溶剂使用源(23%)、交通源(14%)、涂料使用源(10%)和天然源(4%).需重点关注连云港市VOCs中浓度水平和OFP均较高的含氧化合物,重点控制工业源对VOCs的影响.     

城市尺度高空间分辨率VOCs组分排放清单构建方法与应用

挥发性有机物(VOCs)是影响大气复合污染形成的关键前体物,来源众多且化学组成差异较大. 为满足城市尺度VOCs精准管控需求,本文基于“自下而上”的人为源活动水平数据与植被遥感资料,并与文献调研和实测VOCs源谱信息相耦合,采用排放因子法构建了城市尺度高空间分辨率VOCs组分清单的编制方法,并以河南省驻马店市为研究区域开展应用. 结果表明:①本文构建的清单编制方法能够获取城市尺度高空间分辨率的VOCs组分排放清单,根据现阶段可获取的活动水平分辨率,清单分辨率可在1 km×1 km及以上. ②驻马店市烯烃组分排放量最高,其次是烷烃和含氧VOCs (OVOCs),其中排放量较高的物种为异戊二烯、苯乙烯和乙酸乙酯等;对于臭氧生成潜势(OFP),烯烃和OVOCs是主要贡献者,OFP贡献较高的物种为异戊二烯、乙烯、乙醛和甲醛等;在空间分布上,研究区域VOCs排放空间分布呈明显差异,林地茂密、工业企业密集、人口和路网密度较大的区域VOCs排放量较高. ③将清单结果与受体模型解析结果对比发现,二者在主要源类的识别上基本一致,印证了所构建清单的可靠性. 对比PMF解析因子谱和清单参考源谱发现,清单参考源谱中燃烧源以及工艺过程和溶剂使用源适用性较好,移动源谱适用性较低. 研究显示,驻马店市VOCs总量及组分排放空间特征明显,高空间分辨率清单可为城市差异化管理提供基础.      

江苏省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献

基于江苏省工业、能源、环境等活动水平数据,结合排放因子法和源成分谱研究成果,建立了江苏省分市、分行业、分物种人为源VOCs排放清单,利用最大增量反应活性(MIR)估算了其对臭氧的生成贡献.结果显示,江苏省2015年VOCs人为源排放量为192.78万t,化石燃料燃烧、工业过程源、有机溶剂使用源、生物质燃烧源、移动源、有机溶剂储运源排放质量分数分别为7.38%、27.93%、39.56%、3.55%、16.18%、5.39%.苏州、南京、徐州3市VOCs排放量居全省前三位,均超过20万t.56种臭氧前驱物所产生的臭氧生成潜势(OFP)总量为542.95万t,行业分布与VOCs排放总量的行业分布相似,机械设备制造、交通工具制造、建筑装饰等涂装行业对OFP的贡献比例是VOCs排放总量贡献比例的1.3~1.6倍,控制喷涂行业等量的VOCs会产生更大的OFP削减.对OFP贡献大的前10位物种分别是间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1,3-丁二烯、甲苯、邻-二甲苯、1-丁烯、乙苯、1,2,4-三甲基苯、对-乙基甲苯,对总OFP的贡献为75.63%.     

成都市区夏季大气挥发性有机物污染特征及来源解析

2019年6~9月在成都市区对挥发性有机物（VOCs）进行在线观测,研究夏季VOCs浓度水平、变化特征、臭氧生成贡献（OFP）及来源贡献.结果表明,成都市区夏季TVOCs（总挥发性有机物）平均质量浓度为112.66 μg·m^-3,烷烃（29.51%）和卤代烃（23.23%）为主要组分;VOCs日变化峰值主要出现在上午10：00~11：00,受城市机动车、油气挥发和工业排放影响;夏季VOCs的OFP贡献中芳香烃贡献率（42.7%）最高,其次为烯烃（27.4%）,关键活性物种为间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、邻-二甲苯、异戊烷、环戊烷和丙烯醛等;使用PMF受体模型进行来源解析表明,移动源为成都市区夏季VOCs的主要贡献源,贡献率为34%,其次为工业源（17%）和油气挥发（14%）,溶剂使用源和天然源分别贡献11%和13%.因此,机动车和工业排放为成都市区VOCs的重点控制源,同时溶剂使用及油气挥发等污染源的管控也不可忽视.     

重庆市主要工业源VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势

基于"第二次全国污染源普查"基础信息和工业行业VOCs源成分谱,建立了重庆市2017年主要工业源VOCs组分清单,并估算其臭氧生成潜势(OFP),识别工业源VOCs重点管控物种及其来源.结果表明,重庆市2017年工业源VOCs排放总量及其OFP分别为144.12 kt和477.34 kt,汽车制造、装备制造、塑料制造和...     

深圳市商业厨房排放非甲烷碳氢化合物污染特征研究

随着我国餐饮业的快速发展,餐饮源逐渐成为城市大气非甲烷碳氢（NMHCs）的主要来源之一.因此,深入研究餐饮源NMHCs的排放特征是餐饮业科学减排的重要基础.本研究采集了深圳市6类典型餐馆（西式快餐、茶餐厅、职工食堂、湘菜馆、浙菜馆和家常菜馆）排放的NMHCs,并分析了其相应的排放特征、排放因子（EF）、臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAp）.结果显示,6类餐馆排放NMHCs中,茶餐厅、家常菜馆和浙菜馆排放的烷烃浓度最高,而西式快餐和职工食堂排放的烯烃浓度最高,湘菜馆油烟中烷烃和烯烃浓度相近.采用灶台数及用油量作为EF的核算基准,结果显示西式快餐和职工食堂的EF较高.餐饮排放的NMCHs中乙烯、丙烯、1,3-丁二烯、间/对二甲苯、甲苯及癸烷的OFP最高,而环己烷、正庚烷、正辛烷和正癸烷则具有较高的SOA生成潜势.此外,甲苯和苯不仅具有高的O₃生成潜势,还对SOA的生成有明显贡献,是油烟中值得重点关注的污染物.     

四川省典型人为污染源VOCs排放清单及其对大气环境的影响

基于四川省环境统计调查数据和相关统计资料,利用排放因子法计算得到2011年四川省典型人为源VOCs的排放量及其地区分布情况,同时还估算了各污染源排放的VOCs的臭氧生成潜势与二次有机气溶胶生成潜势.四川省典型人为污染源VOCs排放总量为482 kt,其中生物质人为燃烧源、溶剂使用源、工业过程源、化石燃料分配源、固定化石燃料燃烧源排放量分别为174、153、121、21和13 kt;溶剂使用源中,建筑墙壁涂料使用、家具、木器装修以及人造板制造为主要排放行业;工业过程源中,19.4%的VOCs排放量来自于制酒行业.四川省各地区排放数据中,成都市排放量最高为112 kt.四川省臭氧生成潜势总量为1 930 kt.二次有机气溶胶生成潜势中,溶剂使用排放源贡献50.5%,生物质人为燃烧源与工业过程源的贡献均为23%左右,化石燃料分配和固定化石燃料燃烧源分别贡献1.0%和1.4%.     

河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征,识别以臭氧(O₃)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源,以五大类人为源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单,并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP),基于OFP识别O₃污染治理的关键VOCs物种及其排放源.结果表明：(1)河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×10⁴ t,其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%.(2)空间分布显示,以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南,呈“一高三低”的空间分布特点,郑州市排放量最高,其排放量为27.7×104 t,漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低,其排放量均小于5.0×10⁴ t.(3)芳香烃是排放量最高的化学组分,其排放量为47.5×10⁴ t,其次为烷烃(46.3×10^4<...     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

长株潭城市群人为源VOCs排放清单及其对环境的影响

基于长株潭城市群环境统计数据和排放系数,建立了2014年长株潭城市群人为源VOCs排放清单,并根据空间特征数据进行了3 km×3 km的空间网格分配,同时还估算了各类人为源排放VOCs的臭氧生成潜势与二次有机气溶胶生成潜势.结果表明,长株潭地区人为源VOCs排放总量为113.49 kt,其中工艺过程源、溶剂使用源和移动源为最主要的排放源,排放量分别为35.88、28.72、22.13 kt,工艺过程源中75.34%的VOCs排放量来自建材生产,溶剂使用源中建筑涂料和汽车喷涂为主要排放源;各区县中醴陵市的VOCs排放量最高为16.58 kt;长株潭地区总臭氧生成潜势为375.33 kt,溶剂使用源贡献最大为27.28%,生物质燃烧源的臭氧生成能力最强;二次有机气溶胶生成潜势中,溶剂使用源贡献比例最大为35.35%,其二次有机气溶胶生成能力也强于其它源类;空间分布特征显示城区的网格排放量较大.     

四川省天然源VOCs排放量的估算和时空分布

利用遥感影像解译的土地利用现状和植被资料,对四川省天然源VOCs的排放情况和时空分布进行研究,建立了四川省天然源VOCs的排放清单.2012年四川省天然源VOCs的排放量为1413.74kt.其中异戊二烯占29.4%,为415.53kt,单萜烯占30.2%,为427kt,其他VOCs占40.4%,为571.215kt.排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的44%,冬季占9%.天然源VOCs的排放主要集中在林地密集和日照时间长的达州、巴中、广元、绵阳、乐山、眉山、攀枝花等地.研究表明,四川省天然源臭氧潜势为6134kt, 二次气溶胶的生成潜势为136kt.这说明其对环境空气质量的影响不容忽视.