邯郸市PM2.5-O3复合污染特征及相互影响研究

本研究在河北工程大学监测站点开展了大气中56种VOCs、NO_x以及气象参数的长期在线监测,结合2013—2019年国控站的在线监测数据,对邯郸市PM_2.5-O₃复合污染特征进行分析.结果表明,邯郸市2013—2019年复合污染天数波动较大,近几年呈现增加趋势,且集中在每年的春夏季.2013—2017年复合污染天数峰值均出现在6月,2018年和2019年出现在3月和4月.气象因素分析结果表明,温度、湿度和气压对邯郸市复合污染影响较明显,当温度为21.0~29.0℃、湿度较高、气压偏低的条件下,更容易发生复合污染,而风速对邯郸市复合污染影响较小.对PM_2.5与O₃相互作用分析发现,冬季高浓度PM_2.5对O₃有抑制作用,夏季PM_2.5浓度不超标时,O₃浓度随其升高而上升,PM_2.5浓度超标后变化趋势相反,当PM_2.5浓度大于125 μg·m^-3时不再出现PM_2.5-O₃复合污染.虽然近年来PM_2.5、SO₂和NO₂浓度下降,但二次转化率依然较高甚至有加强趋势.利用VOCs/NO_x值分析邯郸市O₃生成敏感性,结果显示邯郸市春冬季属于VOCs控制到NO_x控制的过渡区,夏秋季属于NO_x控制区,且复合污染日VOCs/NO_x值（6.3）最小,清洁日（9.3）最大.复合污染时NO₃^-和OC浓度较高,OC/EC值与其他污染日相比最大,说明复合污染时二次污染严重,有效治理PM_2.5-O₃复合污染必须减排能同时形成O₃和二次有机气溶胶的高活性有机物.     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

减排背景下成都大气PM2.5碳质组分特征

近年来,国务院颁布的《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》对我国空气质量的全面改善起到了重要作用,然而,当前鲜有对四川盆地两大政策实施效果进行评估以及对政策实施后PM_2.5化学组分新特征的针对性研究.2017年和2020年分别是两大污染减排政策实施效果评估的关键时期,为对两时期成都市大气PM_2.5及其中碳质组分特征进行全面了解,分别于2016年10月至2017年7月和2020年12月在成都市区进行了PM_2.5的连续采样,并对其中有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了分析.结果表明：①2016~2017年成都市ρ（PM_2.5）平均值为（114.0±76.4）μg·m^-3,最高值出现在冬季,可达（193.3±98.5）μg·m^-3,是浓度最低季节春季［（73.8±32.3）μg·m^-3］的2.6倍,而这种严重的冬季污染在2020年出现了明显改善,对应的ρ（PM_2.5）为（96.0±39.3）μg·m^-3,降幅达50.3%.②2016~2017年ρ（OC）和ρ（EC）的平均值分别为（21.1±16.4）μg·m^-3和（1.9±1.3）μg·m^-3,分别占PM_2.5的质量分数为18.5%和1.7%;ρ（OC）季节变化特征为：冬季［（40.6±21.5）μg·m^-3］>秋季［（17.0±7.0）μg·m^-3］>夏季［（14.4±3.9）μg·m^-3］>春季［（12.6±6.0）μg·m^-3］,而各季节ρ（EC）水平接近（1.3~2.4 μg·m^-3）;二次有机碳（SOC）是OC的重要组成,可占OC的质量分数为44.5%.相比2016年冬季,2020年冬季ρ（OC）降至（19.2±9.1）μg·m^-3,降幅达52.7%,EC则升高了26.1%.③随污染加重,各碳质组分及其贡献变化趋势各异,相比2016年冬季,2020年冬季OC随污染加重贡献更加趋于稳定,而SOC占比升高更为明显,二次有机组分贡献不容忽视.④各季节气团来向和污染物潜在源区均呈现出了明显差异;与2016年冬季相比,虽然2020年冬季主要气团来向未发生明显变化,但各轨迹对应的污染物浓度均出现了大幅降低,且污染物潜在源区向东部区域扩展明显.     

硫酸铵和硝酸铵对镇江市大气PM2.5理化性质的影响

近年来,无机盐尤其是硝酸盐对我国大气PM_2.5的贡献日益凸显,而其如何影响颗粒物的重要理化性质尚待深入研究.于2021年1~12月期间,在镇江市开展了连续观测,获得了大气PM_2.5中硫酸铵［（NH₄）₂SO₄）］和硝酸铵（NH₄NO₃）浓度,系统讨论了二者对颗粒物消光、吸湿增长和酸度的影响.结果表明,2021年镇江市ρ［（NH₄）₂SO₄］和ρ（NH₄NO₃）的年均值分别为（6.5±4.5）μg ·m^-3和（15.0±13.3）μg ·m^-3,对PM_2.5浓度的平均贡献率分别为（20.5±18.2）%和（34.5±18.4）%;PM_2.5的总消光系数为（224.5±194.2） Mm^-1,其中NH₄NO₃的贡献率为（40.1±20.9）%,（NH₄）₂SO₄为（19.1±10.8）%;（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃是PM_2.5吸湿增长的主要贡献者,在污染条件下NH₄NO₃对颗粒物液态水的贡献率为（53.8±13.4）%~（61.6±14.6）%;NH₄NO₃是未来镇江市能见度和空气质量改善的关键污染物,但削减NH₄NO₃前体物可能会导致颗粒物酸度增加,尤其对春冬季节颗粒物酸度的影响较为明显.研究结果对理解空气质量变化及二次影响具有重要意义,并对镇江市空气质量的持续改善提供了重要参考.     

基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学（CEKMA）方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约70%（或60%）且减少VOCs排放约10%（或20%）,再削减剩余VOCs及NO_x排放量的方案,减排的环境空气质量改善效率可以分别达到最优路径的90%（或80%）以上,而等比例同时减排NO_x和VOCs对区域空气质量的改善反而是效果不佳的 减排方案之一.研究方法和结论对区域大气环境的综合治理具有重要的应用价值,对我国其他地区的大气污染防治及相关研究也具有借鉴意义.     

典型工业城市夏季VOCs污染特征及反应活性

为研究典型工业城市夏季挥发性有机物（VOCs）污染对环境的影响及成因,利用2020年7月在淄博市城区的VOCs在线监测数据,分析了污染日和清洁日VOCs的污染特征、化学反应活性和臭氧（O₃）污染成因.结果表明,污染日总挥发性有机物（TVOC）小时浓度均值较清洁日高32.5%,分别为（50.6±28.3）μg·m^-3和（38.2±24.9）μg·m^-3,污染日和清洁日各组分贡献率均为：烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃,TVOC和O₃浓度日变化均呈现相反的变化趋势.污染日臭氧生成潜势（OFP）、·OH消耗速率（L_·OH）和二次有机气溶胶生成潜势（SOA_p）均高于清洁日,烯烃对OFP和L_·OH贡献最大,芳香烃对SOA_p贡献最大;OFP和SOA_p日变化趋势和TVOC基本一致;化学反应活性优势物种以烯烃和芳香烃类物质居多.VOCs/NO_x法判断污染日和清洁日O₃敏感区属性均处于VOCs控制区和过渡区,而烟雾产量模型法（SPM）诊断污染日O₃敏感区属性在08：00~16：00期间处于VOCs控制区和过渡区交替状态,清洁日各时段均处于VOCs控制区.为减轻该市夏季O₃污染,应加强对VOCs （烯烃和芳香烃）和氮氧化物（NO_x）的协同控制.     

华山地区PM2.5中无机离子垂直分布特征

2016年夏季在华山山腰及山脚设两个采样点（垂直高程相差约700 m）,运用大流量采样器进行每4 h 1次PM_2.5样品采集,对其无机离子进行分析,探讨其浓度、组成、垂直变化、日变化及酸度的特征.结果表明：采样期间,华山山腰及山脚的PM_2.5分别为：（46.9±38.2）μg·m^-3和（76.0±44.3）μg·m^-3,PM_2.5中无机离子分别为：（16.6±15.7）μg·m^-3和（24.0±15.0）μg·m^-3.两个点位无机离子浓度依次为：SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Ca²⁺.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组分,占华山山腰及山脚大气PM_2.5总离子质量浓度的89%和85%.线性回归分析显示：PM_2.5中的NH₄⁺在华山山腰主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在,而在华山山脚主要以NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在.华山山腰和山脚PM_2.5及其离子呈现出不同的日变化特征：山腰在12：00~16：00出现峰值,主要是因为边界层抬升和山谷风输送地表污染物的缘故;山脚则分别在白天08：00~12：00和夜晚00：00~04：00出现双峰值,这主要是由于早高峰交通排放增加和夜间大型载货卡车流量增大所致.利用阴阳离子当量平衡法及ISORROPIA Ⅱ模型进一步探讨了PM_2.5酸度特征,结果表明：华山山脚PM_2.5的酸度（pH=2.9±2.0）强于山腰（pH=3.2±2.3）.     

2006~2015年北京市不同地区O3浓度变化

对2006~2015年北京市定陵、官园、琉璃河和前门这4个站点的O₃连续监测数据进行分析,探讨其浓度水平、变化趋势、时间变化规律以及和前体物、气象要素的关系.结果表明,定陵站十年平均浓度水平最高（65.2 μg·m^-3）,其次为琉璃河（53.4 μg·m^-3）、官园（49.6 μg·m^-3）和前门（40.4 μg·m^-3）.定陵O₃浓度呈下降趋势［0.5 μg·（m³·a）^-1］,而官园［0.9 μg·（m³·a）^-1］、琉璃河［0.3 μg·（m³·a）^-1］和前门［0.3 μg·（m³·a）^-1］均呈上升趋势.从月变化来看,各站点O₃浓度最高值均出现在6~8月,出现频次最高的为7月（17次）,平均月均浓度为99.8 μg·m^-3;最低值均出现在11、12月和1、2月,出现频次最高的为1月（14次）,平均月均浓度为16.6 μg·m^-3.从日变化来看,近年来O₃浓度峰值出现的时间明显提前,近3年峰值均在15：00~16：00出现,提前了1~2 h.2015年定陵站O₃重污染天数达到11 d,比2013年增加了10 d,表明近年来夏季北京下风向山区的O₃重污染状况愈发严重.与前体物的相关性分析表明,定陵站O₃浓度与NO₂浓度呈正相关,其余站点两者浓度均呈负相关,暗示定陵站O₃生成的前体物控制区可能为NO₂控制区,而其他站点为VOCs控制区.与气象要素的相关性分析表明,O₃浓度与温度呈正相关关系,与湿度和气压呈负相关关系,温度对O₃浓度的影响最大,其次是气压和湿度.当日最高温度超过30℃,相对湿度介于30%至70%之间时,北京市O₃日最大8 h滑动平均浓度超过200 μg·m^-3的概率较高,空气质量级别会达到轻度至中度污染的级别.     

基于边界观测的长三角某工业区O3来源特征

为研究上海某石化工业区臭氧来源特征,采用在线监测系统对该工业区O₃及其前体物和气象参数展开了为期3个月（2020年6~8月）的同步连续观测.采用TCEQ（Texas Commission on Environmental Quality）区域背景臭氧估算法和主成分分析两种方法研究工业区区域背景和本地生成O₃浓度贡献,并将两种方法进行对比分析.结果表明：①观测期间园区主导风向为东南风和东风,平均温度为27.12℃.ρ（VOCs-36）日均值为32.05~240.51μg·m^-3,烷烃浓度占比最大;ρ（NO_x）日均值为10.15~47.51μg·m^-3;ρ（O₃）为31.81~144.43μg·m^-3.②TCEQ法得出的区域背景O₃浓度[ρ_R（O₃）]为32.63~191.13μg·m^-3,本地生成O₃浓度[ρ_L（O₃）]为16.08~134.25μg·m^-3,区域背景占比ω（TCEQ）为32.6%~87.7%.主成分分析计算得出的区域背景[ρ_PCA-R（O₃）]为66.38~219.83μg·m^-3;③TCEQ法计算得出的本地生成O₃浓度变化基本能够与该园区内臭氧生成潜势的变化对应,两种方法具有良好的吻合效果,经验证结果具有可靠性;④剔除由于站点浓度异常情况带来的计算误差,观测期间区域背景O₃占比基本处于75%~95%范围内.综上,园区内O₃浓度组成以区域输送为主,应重点关注工业区周边城市的O₃污染治理,落实长三角区域联防联控措施.     

成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析

于2009—2010年各季节典型月在成都城区采集了大气PM_2.5样品,对PM_2.5的质量浓度及其主要化学成分(含碳组分、水溶性无机离子和元素)进行了测定. 结果显示:成都城区PM_2.5平均质量浓度高达(165.1±85.1)μg·m^-3,是国家环境空气质量标准年均PM_2.5限值的4.7倍. OC、EC和水溶性二次离子(SO₄^2-,NO₃^-和NH₄⁺)的平均浓度分别为(22.6±10.2)μg·m^-3,(9.0±5.4)μg·m^-3和(62.8±44.3)μg·m^-3,分别占PM_2.5浓度的13.7%、5.5%和38.0%. PM_2.5及其主要化学成分浓度季节特征明显,即秋冬季高于春夏季. 利用正交矩阵因子分析(PMF)对成都城区PM_2.5的来源进行解析,结果表明,土壤尘及扬尘、生物质燃烧、机动车源和二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率分别为14.3%、28.0%、24.0%和31.3%. 就季节变化而言,生物质燃烧源贡献率在四个季节均维持在较高水平;土壤尘及扬尘的贡献率在春季显著提高;机动车源的贡献率在夏季中表现突出;而二次硝酸盐/硫酸盐的贡献率在秋冬季中则最为显著.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

NOx和/或NH3气氛下SO2在高岭土表面非均相转化的实验研究

利用自制气溶胶反应器研究了NO_x和/或NH_3气氛下SO_2在高岭土表面的非均相转化过程,应用扫描电镜(SEM)对高岭土颗粒物形貌进行了表征.结果表明:高岭土颗粒表面的SO_2非均相转化致使其成分和形貌产生了较大变化.相同实验条件下,SO_2转化的协同作用程度由高到低依次为NH_3、NO_x/NH_3和NO_x气氛,相对湿度40%、有光照条件下,SO_2转化量增幅最高可分别达125%、75%和50%.所有气氛下,协同作用在无光照时在高相对湿度(40%~70%)区间更为突出,有光照时其显著性则体现在低相对湿度(20%~40%)区间.SO_2、NO_x、NH_3三者共存时,在高岭土颗粒表面发生的非均相反应过程既有协同作用又存在竞争反应.     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

基于车用氮氧化物传感器的工程机械NOx排放因子测量方法研究

为了能够低成本地获得包括工程机械在内的非道路移动机械的NO_x排放因子,基于目前广泛使用的车用氮氧化物传感器开展了NO_x排放因子的测量系统搭建和计算模型研究.基于柴油机尾气O_2浓度、NO_x浓度、环境温湿度和燃料特性等参数建立了非道路移动机械单位油耗NO_x排放因子计算模型.为了验证测量系统与计算模型,开展了4台工程机械的实际道路验证试验,并选取其中一台开展了基于车载排放测试系统(PEMS)的NO_x排放比对试验.比对和实测试验结果表明建立的NO_x排放因子测量方法具有较低的相对误差和稳定性,与车载排放测量系统的测量结果相比具有很好的相关性.被测2台挖掘机和1台推土机、1台压路机的平均单位油耗NO_x排放因子分别为(22.8±4.0)、(35.8±16.0)和(55.0±18.0)、(68.8±13.0) g·kg~(-1).基于车用氮氧化物传感器的NO_x排放因子测量结果与目前国内外已有研究的NO_x排放因子测量结果接近.     

被动采样监测珠江三角洲NOx、SO2和O3的空间分布特征

为获得珠江三角洲区域污染特征,采用被动扩散采样技术,在珠江三角洲200 km×200 km网格区域内测量11月两周暴露的NO2、SO2和O3浓度水平,采用克里格空间插值法(Kriging)获取NOx、SO2和O3的空间分布特征,并与源清单和已有模型结果比对.采用反向轨迹方法模拟了O3的输送途径.结果表明,采样期间珠江三...     

甲烷催化还原NOx中Co基/分子筛催化剂的助剂和载体优化

采用共浸渍法制备了系列Co基/分子筛催化剂,在固定床催化反应器中考察了不同催化剂在甲烷催化还原NO_x中的催化行为,优化了Co基/分子筛催化剂的助剂和载体,并通过催化表征手段阐明了其构效关系.结果表明,Fe和SAPO-34分别作为优化助剂和载体制备得到的Co-Fe/SAPO-34催化剂具有最高的催化活性,在450℃时,NO_x的最大转化率可以达到52.7%.CO_2对Co-Fe/分子筛催化剂活性无明显抑制作用,H_2O对催化剂的活性抑制是可逆的,SO_2对催化剂活性抑制作用明显.Co-Fe/SAPO-34催化剂表面钴物种以CoO和Co(OH)_2为主,Co-Fe/ZSM-5催化剂表面钴物种则以Co_3O_4和Co(OH)_2为主,Co-Fe/Beta催化剂则可能以CoO、Co Al2O_4和Co_3O_4为主.各Co-Fe/分子筛催化剂表面Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比依次为Co-Fe/ZSM-5(3.98)Co-Fe/SAPO-34(0.52)Co-Fe/Beta(0.43).活性组分钴物种的形态和合适的Fe~(2+)/Fe~(3+)含量比对Co-Fe/分子筛催化剂上甲烷催化还原NO_x至关重要.Co-Fe/分子筛催化剂上CH_4-SCR反应机制为:NO在Br?nsted酸位上吸附氧化成NO~+,同时CH_4在Br?nsted酸位上吸附活化成—C=O和—COO等活性物种,生成的NO~+在Co2+和Fe~(3+)等催化活性位上转化成硝酸盐等中间产物,中间产物硝酸盐与活化物种(—C=O和—COO)反应生成N_2和CO_2.     

上海市城市林荫道空间结构对NOx和SO2空间分布特征的影响

为减少城市林荫道中交通污染对道路行人的危害,并为行道树选择和养护管理提供技术参数和理论依据,研究了不同树种、不同绿荫覆盖率下的林荫道中ρ（NO_x）和ρ（SO₂）垂直空间分布及其四季变化特征,找出城市林荫道结构与环境效应相关关系.研究表明:①香樟（Cinnamomum camphora）和悬铃木（Platanus acerifolia）林荫道中ρ（NO_x）范围为0.08~0.18 mg/m3,空气质量为轻微污染;ρ（SO₂）范围为0.02~0.04 mg/m3,空气质量为优.②悬铃木行道树对NO_x的消减效果较香樟好,香樟对SO₂的消减效果较悬铃木好.香樟林荫道的绿荫覆盖率> 90%时对NO_x的消减效果最好,在50%~70%时对SO₂的消减效果最好;悬铃木林荫道的绿荫覆盖率在50%~70%时对NO_x的消减效果最好,在>70%~90%时对SO₂的消减效果最好.③香樟和悬铃木林荫道在春、夏两季空气质量优于秋、冬两季.④香樟林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有增大趋势,而悬铃木林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有减小趋势;在绿荫覆盖率>70%的香樟林荫道中ρ（SO₂）随高度增加有增大趋势,而在悬铃木和香樟绿荫覆盖率 < 70%的林荫道中ρ（SO₂）在4 m处较小.⑤行道树的树高、枝下高、冠幅、叶面积指数和郁闭度是影响城市林荫道环境效应发挥的重要结构参数.研究显示,林荫道的空间结构对气态污染物NO_x和SO₂的空间分布有明显影响,合理选择树种和修剪模式均有利于提升城市空气环境质量.      

人工智能助力臭氧催化剂SrFexZr1-xO3的开发

将人工智能应用于催化臭氧氧化催化剂SrFe_xZr_1-xO₃的开发过程,采用共沉淀法制备了50种不同配方的催化剂,考察聚乙二醇（PEG）投加量、煅烧时间、老化时间、氨水投加量和铁掺杂量对SrFe_xZr_1-xO₃催化剂催化臭氧降解间甲酚反应活性的影响.同时,利用人工神经网络（ANN）和响应面（RSM）对催化剂合成条件与TOC去除率和间甲酚转化率的关系进行拟合,训练集中ANN的R²值分别为0.91和0.97,高于RSM的R²值0.35和0.41;在4组测试集上ANN的均方误差（MSE）分别为9.87和17.67,远小于RSM的23.89和28.87.结果表明,ANN模型对催化剂制备过程的复杂体系具有更好的拟合和泛化能力.在ANN训练好的模型中通过枚举法寻找最优合成条件为：PEG投加量为19.00%,煅烧时间为1.25 h,老化时间为26.50 h,氨水投加量为6.21 mL,铁掺杂量为3.37%,所得催化剂为SrFe_0.13Zr_0.87O₃-B.最佳反应条件下,间甲酚转化率和TOC去除率分别达到98.52%和17.21%,优于空白组的73.46%和1.86%.     

Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NOX

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜(SEM)分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%～1.06%的范围内, NOx的转化率随Pd含量的增加而减小, Pd含量为0.23%时, NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%, NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%, NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小; NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.