塔克拉玛干沙漠腹地污染型气溶胶垂直分布及其潜在来源

采用CALIPSO卫星level2气溶胶廓线产品,分析了2017年塔克拉玛干沙漠腹地塔中地区气溶胶光学厚度、消光系数和气溶胶类型的时空分布特征,并利用HYSPLIT模式研究了秋冬季节污染型气溶胶的输送路径.结果表明：①研究区域内2017年气溶胶光学厚度均值在0.08~0.73之间变化,最大值出现在春季.②气溶胶消光系数分布在0~0.5 km^-1的频率最高,4 km以下的气溶胶消光系数高于4 km以上.春、夏、秋、冬四季气溶胶消光系数廓线的最大值分别为0.350、0.243、0.160、0.356 km^-1,分别出现在1.23、1.41、2.55、1.12 km高度处.③与春夏季相比,秋冬季节出现污染沙尘型气溶胶的频率更高,分别为23.4%、26.9%,污染大陆型气溶胶主要出现在冬季的0~2 km处,烟尘型气溶胶主要出现在秋季的6~8 km处.HYSPLIT模式模拟结果表明,秋冬季节沙漠腹地上空6 km处的污染型气溶胶与阿克苏、喀什等地区有关,2 km处的污染型气溶胶与和田地区有关,其中,喀什地区可能是沙漠腹地上空污染型气溶胶的主要源区.     

基于典型站位AERONET数据气溶胶类型分析

气溶胶是影响大气环境的重要因素,气溶胶光学厚度（AOD）是气溶胶的重要光学特征参数之一,气溶胶类型分析可以对区域大气研究提供科学依据.基于2015年12月—2019年11月AERONET数据选取的11个典型站位不同波段的AOD进行层次聚类分析,将所选站位最终划分为北京、沿海、太湖、西藏4个区域.然后基于图形分类法划分为6种气溶胶类型（清洁、沙漠粉尘、大陆、次大陆、城市工业和生物质燃烧型）.北京区域主要的气溶胶类型为城市工业型和大陆型,其中冬季主要为大陆型和清洁型、春季为大陆型和城市工业型、夏季和秋季主要为城市工业型气溶胶;沿海区域主要的气溶胶类型为大陆型气溶胶,其中冬、夏和秋季主要为大陆型和清洁型、春季主要为城市工业型和大陆型气溶胶;太湖区域城市工业型气溶胶占比最多,为41.96%,冬、春和夏季主要为城市工业型气溶胶,秋季主要为大陆型气溶胶;西藏区域清洁型气溶胶占比为80.53%,春夏秋冬四季以清洁型气溶胶为主.     

膨润土中气溶胶泄漏行为研究

气溶胶泄漏问题是各种放射性实验过程和放射性物质储存、运输过程中普遍存在的问题 ,膨润土和砂则是常用的高放处置回填材料。工作中建立了层剖取样、微波浸提、ICP AES分析的气溶胶泄漏研究方法 ,来评估膨润土和砂对气溶胶的封堵性能。结果表明 :膨润土层的透过率远小于砂层。此外 ,对膨润土和砂 ,透过率与其气体渗透系数有一定的正相关性。     

深圳秋季大气有机气溶胶来源与挥发性研究

使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法（PMF）对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示：观测期间,气溶胶平均质量浓度为（28.3±11.1）μg/m³（9.5~76.8μg/m³）,其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐（24.7%）.PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶（HOA）、餐饮源有关的有机气溶胶（COA）、低氧化性的氧化有机气溶胶（LO-OOA）和高氧化性的氧化有机气溶胶（MO-OOA）.HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO⁺/NO₂⁺比值法和PMF方法估算有机硝酸酯（ON）浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m³,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高（R=0.80）,说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显.     

基于地基遥感数据的太湖地区气溶胶光学厚度和粒子谱变化规律研究

利用多光谱旋转遮蔽影带辐射计(Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometer,MFRSR)测定了我国长江三角洲中部的太湖地区2008年5月至2009年4月期间415 nm、500 nm、615 nm、673 nm、870 nm波段的全天空总辐射、散射辐射和直接辐射通量密度,结合球形粒子的Mie散射理论反演了该地区大气气溶胶粒子谱,并对结果进行了分析.结果表明:受人为活动的影响,该地区工作日和非工作日气溶胶光学厚度和粒子谱的日变化存在明显的差异,工作日上午6:00-9:00时间内,细粒子的生成远大于非工作日这一期间细粒子的生成.太湖地区气溶胶光学厚度常年较高,500 nm波段的年平均值为0.8038±0.7924,夏季最大(0.9359±0.7389),冬季最小(0.6209±0.5500);气溶胶粒子谱表现出双峰分布,一种是位于半径0.15 μm附近的细模态,另一种是半径3μm左右的粗模态,且夏季和秋季细粒子较多,而其他季节粗粒子较多.气溶胶光学厚度以及气溶胶粒子谱分布的季节变化受到气象条件的显著影响.降水过程对大气气溶胶具有明显的冲刷作用,并且降水后大气气溶胶的增加与气溶胶粒子大小有关,积聚态粒子浓度的增加比粗模态粒子的增加更快.     

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶（吸收性,中性和非吸收性）粒子尺度分布的规律.结果表明：当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径（r_f）和气溶胶总光学厚度（τ_t）的相关性较好,但粗模式的中值半径（r_c）与τ_t相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r_f和r_c与τ_t的相关性均减小;不论在何种情况下,r_f与细模式气溶胶光学厚度（τ_f）,以及r_c与粗模式气溶胶光学厚度（τ_c）总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r_c与τ_c总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.     

郑州地区大气气溶胶光学特性的地基遥感研究

根据自动跟踪扫描光度计观测资料,利用Bouguer-Lamber定律反演郑州地区2007年2~9月气溶胶光学厚度和波长指数,分析郑州地区该时段气溶胶光学特性的季节变化和日变化情况.结果表明,郑州地区2007年2~9月1020nm气溶胶光学厚度为0.49±0.09;870nm气溶胶光学厚度为0.60±0.13;670nm气溶胶光学厚度为0.76±0.20;440nm气溶胶光学厚度为1.08±0.34.季节变化以夏季最高,秋冬次之,春季最低.波长指数春季为0.37~0.69,夏季为1.18~1.26.春季有50%以上的天气,扬尘粒子为主控粒子,而夏季城市-工业气溶胶是主控粒子之一.日变化规律与近地面污染物浓度变化一致,8:30和17:00左右出现峰值,11:30出现谷值,由于气温上升,湍流剧烈,12:30左右气溶胶光学厚度有1个小高峰,但仍处于全天的低值区.     

中国望都地区夏季大气气溶胶挥发性特征

采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征：相对低污染期气溶胶平均质量浓度为（23.3±15.1）·g/m³,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为（86.6±19.7）·g/m³,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.     

云贵高原昆明站点不同气溶胶污染个例下气溶胶特征对比研究

利用地基CE-318太阳光度计反演数据、中分辨率成像光谱仪（Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer,MODIS）、云-气溶胶激光雷达、红外路径探测卫星（Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation,CALIPSO）遥感产品及拉格朗日混合单粒子轨迹模型（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model,HYSPLIT）,研究了中国西南云贵高原昆明站点混合型气溶胶日（2012年3月31日）、生物质燃烧气溶胶日（2012年4月4日）、城市工业气溶胶污染日（2013年8月15日）中气溶胶光学特性、辐射特性的差异及气溶胶三维分布和可能来源.结果表明,相比于其它两种类型气溶胶污染日,生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶光学厚度（AOD）最高,达到1.18;吸收波长指数（AAE）值最大,为1.61;消光波长指数（EAE）值最大,为1.55,细模态气溶胶粒子占比更多,细模态体积浓度峰值达到0.15 μm³·μm^-2;生物质燃烧气溶胶污染日气溶胶直接辐射强迫（ARF）绝对值均为3个污染日中最高（地表ARF为-149 W·m^-2,大气顶ARF为-40 W·m^-2,大气ARF为109 W·m^-2）,气溶胶对地表的降温效应达到最大,对大气的加热作用最明显.气溶胶直接辐射强迫效率（ARFE）结果显示,生物质燃烧气溶胶相比于城市工业气溶胶对大气顶的降温作用较小,对大气的加热作用更强.气溶胶混合污染日后向轨迹来源于当日有大量生物质燃烧的中南半岛区域和以城市工业气溶胶为主的中国华南及四川盆地区域,生物质燃烧污染日气流则来自中南半岛地区,上述地区同时也为MODIS AOD高值区;城市工业污染日的气流来自位于昆明局地和四川盆地的AOD高值区.气溶胶混合污染日昆明站点附近气溶胶主要位于海拔2300 m（来源于东北部的城市工业气溶胶）和4600 m（来自缅甸的生物质燃烧气溶胶）高度处;生物质燃烧污染日气溶胶浓度随高度增加而降低,3000、3500、4100 m 3个主要峰值高度处的气溶胶都来至于缅甸地区;城市工业气溶胶污染日峰值高度处气溶胶主要来自局地东北部区域,且气溶胶浓度随高度增加先增加后减小.     

上海地区大气气溶胶光学厚度的遥感监测

采用V5.2算法,以MODIS 1B数据为数据源,利用Matlab软件进行数据预处理,反演了上海地区大气气溶胶光学厚度(AOD). 将AOD反演值分别与NASA的MOD04-L2气溶胶产品(10 km×10 km)以及CE-318太阳光度计实测结果进行对比. 结果表明:V5.2算法与NASA气溶胶产品相比,其精度更好,分辨率更高. 基于V5.2算法和利用MODIS遥感影像反演结果,分析了上海市典型天气AOD; 同时,将反演值与城市空气污染指数(API)进行了对比. 结果表明:AOD从一定程度上可以反映地面大气污染状况. 上海2008年AOD 12月最小,大气相对较清洁,6月最大,大气相对较浑浊;AOD的日际变化呈早晚高、中午略低的趋势,其中每日的09:00和18:00出现全天最高值,12:00左右也会出现小高峰.      

西太平洋上空气溶胶的来源及其化学特征的研究

报道了西太平洋海域上空气溶胶的变化情况.尘土粒子的输入量控制着海洋上空气溶胶中元素Al、Fe、Sc、Mn、Co、La、Ce、Eu、Hf、Ta及Th的浓度.相对于海洋和地壳来源的异常富集元素在西太平洋上空气溶胶中富集程度很高.在开阔海域大气中的海盐元素浓度受海盐气溶胶粒子的量所控制,而其它元素则受来自陆地的地壳风化物影响.由于环境污染物的输入.使开阔海域大气的化学组成发生了变化.     

北京市夏季二次有机气溶胶生成潜势的估算

基于北京市夏季高臭氧事件期间挥发性有机物（VOC）的监测数据,利用气溶胶生成系数（FAC）对北京市夏季二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势进行了估算.估算方法结合了北京市的实际情况,并考虑了苯和异戊二烯是SOA前体物.结果表明,检测到的70种VOC中有31种是SOA前体物,可产生8.48 μg/m³的SOA,占细粒子（PM_2.5）有机组分的30％.甲苯、二甲苯、蒎烯、乙苯和正十一烷是对SOA生成贡献最大的5个物种,分别占SOA生成量的20％、 22％、 14％、 9％和4％.由人为源排放的芳香烃是北京市SOA最主要的来源,占SOA生成潜势的76％.天然源排放的烯烃对SOA的贡献占16％,烷烃（7％）和羰基化合物（1％）的贡献较小.SOA的主要成分是含苯环的产物、脂肪族酸、羰基化合物和脂肪族硝酸酯,分别占72％、 14％、 11％和3％.具有高SOA生成潜势的物种的环境浓度和臭氧生成潜势都较低,因此在VOC控制政策的制定上要综合考虑VOC的环境浓度、臭氧生成潜势和SOA生成潜势.     

1995~2004年东亚沙尘气溶胶的模拟源汇分布及垂直结构

利用全球气溶胶模式GEM-AQ/EC的1995~2004年10年沙尘气溶胶模拟,探讨了东亚地区沙尘气溶胶源汇分布和垂直结构特征.结果表明,东亚大陆沙尘气溶胶源区主要集中在东亚的沙漠地区,有两大沙尘主要源区:覆盖蒙古国南部及中国内蒙中西部的沙漠地区和南疆的塔克拉玛干沙漠.东亚沙尘排放量春季最大,占全年排放总量的66.81%,四月份达15.29Mt,夏季下降,秋季小幅度回升,冬季最小;东亚沙尘排放量呈现明显的年际变化及增强的趋势.东亚沙尘沉降高值区与源区一致,源区及附近以干沉降为主,远距离传输到中国东北、长江以南及西太平洋包括日本、朝鲜半岛,湿沉降占主导地位;沙尘沉降具有季节变化,其趋势与东亚沙尘排放量的季节变化大致相同,且模拟的10年沉降量呈上升趋势.东亚沙漠地区排放的沙尘主导了东亚沙尘气溶胶的变化,最大的净沙尘汇区集中在紧邻净沙尘源区的黄土高原及华北平原西部.东亚地区春夏秋3个季节均是沙尘的净源区,而冬季强西风急流输入东亚以外的沙尘使东亚整体上为沙尘净接收区.东亚大陆大部分地区,沙尘垂直分布主要集中在对流层低层3km高度以下,在西太平洋地区包括日本、朝鲜半岛沙尘高值中心位于在对流层中层5km高度上下,在沙漠以北地区沙尘垂直廓线的高值出现在对流层中上层6~8km高度.     

中国地区气溶胶类型变化及其辐射效应研究

利用AERONET网站中国地区各区域多个站点长期的观测数据,通过各类气溶胶光学特性的差异（Extinction Angstrom Exponent,EAE;Single Scattering Albedo,SSA）将中国地区华北区域北京、香河站点,华东区域太湖站点,华南区域香港站点,西北区域SACOL站点气溶胶进行分类分析其气溶胶占比特征及年际变化,并进一步研究不同地区各类气溶胶光学及辐射特性差异.研究结果表明,不同地区各类气溶胶占比特征显著,华北区域北京、香河站点混合吸收型气溶胶Type5占比最多,分别占比35%、31%;其次为城市/工业型气溶胶Type3和Type4;华东区域以Type3、Type4和Type5三类气溶胶为主,分别占比32%、26%、25%;华南区域Type3、Type4气溶胶占比最为突出,占比分别达到46%、21%.西北区域Type5占比高达45%,出现高达34%的沙尘型气溶胶Type7.以不同地区各类气溶胶占比特征为基础,不同气溶胶的年际变化趋势差异较大.不同地区各类气溶胶光学特性参数（AOD（Aerosol Optical Depth）、EAE、SSA）年变化特征表明,华北、华东区域AOD减少、EAE变化小、SSA增大;华南区域整体AOD增大,但近年来AOD显著减少、EAE变化小、SSA增大;西北区域AOD增大、EAE增大、SSA减少,即除了西北区域外,其余区域环境空气质量逐渐好转,粒子尺度变化较小,吸收能力下降.地表气溶胶直接辐射强迫效率（ARFE-BOA）结果显示,除华东区域太湖站点外,Type1对地表的降温冷却作用最大,绝对值均大于210 W·m^-2,其次为Type2,即吸收型粒子对地表的贡献大于散射型粒子;关于ARFE-TOA的平均特征,Type4或Type7对大气顶的降温冷却作用最强,而各类气溶胶对大气层的加热作用与ARFE-BOA的平均特征类似,吸收型细粒子对大气层的加热作用较强.     

亚洲大陆2000～2002年春季大气沙尘时空特征的数值模拟

将矿物沙尘释放与沉降模式和全球大气化学传输模式相耦合,建立了一个能够完整描述沙尘的扬起、输送和沉降动态过程的模式系统,并利用实时气象资料强迫该模式,对2000、2001和2002年春季(3～5月)亚洲大气沙尘时空特征进行了数值模拟研究.结果表明,模拟的3年春季平均大气柱沙尘浓度分布与地面观测的3年春季平均沙尘暴频率分布范围基本吻合,模拟的沙尘气溶胶光学厚度与卫星观测的气溶胶指数具有显著的相关性,验证了该模式对亚洲沙尘的扬起、传输和沉降过程及大气沙尘载荷时空特征有较好的模拟能力,并基于模拟的沙尘释放通量与沙尘气溶胶光学厚度的相关分析,探讨了亚洲沙尘可能的传输路径.     

云岗石窟地区大气气溶胶污染特征研究

云岗石窟群(山西大同)正在受到大气污染的危害,特别是气溶胶粒子所造成的危害十分显著。本工作采集并分析了该地的气溶胶粒子并研究了其物理化学特性。结果显示,大部分气溶胶是由人为污染产生并且主要集中在粒径较小的范围。细粒子中有较多的酸性污染物并比粗粒子酸性强,这些细粒子对石窟有侵蚀作用。本文还对侵蚀机理进行了探讨并评价了危害程度。      

珠三角地区利用PM2.5反演气溶胶数浓度谱方法

大气气溶胶数浓度谱分布(PNSD)对于大气辐射和光学计算至关重要,利用目前普遍观测的气溶胶质量浓度(PM_(2.5))来反演计算PNSD,能有效补充PNSD观测的不足,对于需要PNSD信息的研究工作如大气能见度计算等有重要的实用价值.本文利用2014年11月～2015年1月在广州城市站进行同期连续观测的干气溶胶粒子的PM_(2.5)、PNSD数据进行客观分析,建立了一种使用PM_(2.5)反演PNSD的方法,并评估了该方法的适用性.结果表明该反演算法具有较好地适用性和稳定性,对于积聚模态的PNSD反演效果较好,但对于PM_(2.5)高浓度的反演结果差异较大.该反演方法将为珠三角地区的大气能见度计算和应用提供有利的依据和支撑.     

北京地面扬尘的理化特性及其对大气颗粒物污染的影响

通过采集北京有代表性的53个采样点的地面扬尘样品和典型区（交通区、工业区以及居民住宅区）3个采样点的气溶胶样品,分析研究了地面扬尘中主要元素和离子的浓度、空间分布、来源及其对大气颗粒物污染的贡献.结果表明,Ca、S、Cu、Zn、Ni、Pb和Cd是地面扬尘中的主要污染元素,Ca²⁺、SO^2-₄、Cl^-、K⁺、Na⁺和NO^-₃ 是地面扬尘中的主要离子.Al、Ti、Sc、Co和Mg主要来源于地壳源,Cu、Zn、Ni和Pb 主要来源于交通排放和煤燃烧,Fe、Mn和Cd主要来源于工业排放、煤燃烧和油燃烧.Ca²⁺和SO^2-₄主要来源于建筑活动、建筑材料和二次气粒转化,Cl^-和Na⁺主要来源于工业废水处理和化学工业排放,NO^-₃和K⁺主要来源于机动车排放、NO_x的光化学反应和生物质燃烧.北京地区矿物气溶胶的本地源,即地面扬尘,在不同季节的贡献量分别为2002年春季约30%, 2002年夏季约70%, 2003年秋季约80%, 2002年冬季约20%.地面扬尘中一些主要元素Ca、S、Cu、Zn、Ni、Pb、Fe、Mn和Cd 的污染水平分别为76%、 87%、 75%、 80%、 82%、 90%、 45%、 51%和94%,它们对PM₁₀中相应元素的贡献率分别为20%～45%、 5%～18%、 4%～50%、 2%～46%、 4%～52%、 5%～20%、 30%～60%、 20%～40%和2%～25%.来自交通活动和建筑活动的地面扬尘是北京大气颗粒物污染的重要来源之一.     

酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶（SOA）的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM_2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.     

基于卫星遥感和地面观测资料的霾过程分析

利用MODIS、CALIPSO卫星观测的气溶胶产品和地面空气质量、气象资料,并结合HYSPLIT后向轨迹模式,探讨了2013年12月1~9日长江三角洲地区一次持续性的严重霾污染过程的形成、特征及其可能来源.研究表明,此次污染过程中长江三角洲地区8个代表城市大部分时间处于霾污染的状况下,气溶胶光学厚度(AOD)显著增长,空气质量指数(AQI)均达到或超过污染限值,且以中度以上污染为主.污染发生时,气溶胶主要存在于地面至2km的大气层内,尤其是850m以下.根据体积退偏比和色比得出球形气溶胶出现频率高于非球形气溶胶,大粒径气溶胶出现频率高于小粒径气溶胶,进而得到污染期间气溶胶的主要类型为“污染型”气溶胶.污染物的近距离的输送和持续小风,无降水的静稳气象条件而导致污染物难以扩散稀释而累积在本地是造成长江三角洲区域污染范围广、时间长、程度重的主要原因.