大气臭氧污染对冬小麦气孔吸收通量的影响机制及其时空格局

近地层臭氧作为一种二次污染物,其不断增加的浓度及其对作物的影响已经成为各国政府和公众关注的焦点.本文以冬小麦为研究对象,基于大田OTC试验,对OTC内气象因子和气孔导度进行连续观测.引进气孔导度模型,并进行本地参数化研究,结合通量模型,研究冬小麦气孔臭氧吸收通量的变化特征,并对江苏省各市冬小麦气孔导度和O_3吸收通量的时空分布进行模拟.结果表明,O_3浓度增加会限制其叶片气孔导度,浓度越高,限制作用越明显;利用修订后的气孔导度模型对冬小麦叶片气孔导度进行模拟,表明模型解释了实测气孔导度90%、77%和83%的变异性.结合通量模型对冬小麦气孔O_3通量进行模拟,则CK(约为53.67 n L·L~(-1))、100 n L·L~(-1)和150 n L·L~(-1)O_3浓度处理下冬小麦在整个O_3熏期的累积吸收通量分别为6.42、12.27和13.90 mmol·m-2;江苏地区冬小麦在其生长季期间O_3浓度呈逐渐增加的趋势,冬小麦平均气孔导度的大小表现为:中期后期前期的时间变化特点,在整个中期时段气孔O_3累积吸收通量最多.     

南京北郊大气臭氧周末效应特征分析

本研究根据2013-12-01~2014-11-30南京北郊臭氧(O_3)及其前体物(NO_x、CO、VOCs)的观测资料,分析了工作日与周末O_3、NO_x、CO和VOCs质量浓度变化的差异及成因.结果表明,南京北郊O_3具有明显的"周末效应":即工作日O_3质量浓度高于周末,前体物质量浓度的变化与之相反;O_3平均质量浓度分别为19.84μg·m~(-3)(冬季)、53.45μg·m~(-3)(春季)、57.17μg·m~(-3)(夏季)和40.43μg·m~(-3)(秋季),春季的周末效应较其它季节更为明显.NO_2/NO工作日与周末分别为3.63和3.46,工作日比周末高4.81%.工作日O_3累积时间更长,O_3累积速率更快,大气氧化性更强,是工作日O_3质量浓度高于周末的原因.VOCs、NO_x、NO和NO_2与O_3质量浓度的相关性均呈现出工作日大于周末的特点.     

麦田O3浓度的长期变化及其对冬小麦干物质和产量损失的估算

近地层臭氧污染及其对作物产量和粮食安全的负面效应已成为国内外广泛关注的焦点之一.利用2014~2016年冬小麦主要生长季期间臭氧浓度和气象因子观测资料,分析了麦田臭氧浓度、AOT40的变化特征.根据Pleijel等2007年修正的气孔导度模型,模拟了冬小麦气孔导度的变化,并与实测值进行对比验证,同时结合通量模型,计算了冬小麦气孔臭氧通量.此外,利用前期课题组建立的模型,估算了臭氧对冬小麦干物质累积和产量的影响.结果表明:臭氧浓度在冬小麦生长季期间从前期到后期逐渐增加,并呈现明显的单峰型日变化特征.从2014~2016年的每年3月1日~5月31日,平均臭氧浓度分别为36.2、37.7和33.6 n L·L~(-1),AOT40值分别为17.08、17.90和11.84μL·(L·h)~(-1).Javis气孔导度模型可以用来模拟本地区冬小麦的气孔导度,模型解释了实测气孔导度81%的变异性.2014~2016年冬小麦气孔臭氧吸收通量分别为9.36、9.32和8.65 mmol·m~(-2).在近3年臭氧浓度平均水平下,近地层臭氧会使冬小麦产量减少18.03%,干物质累积减少19.31%.     

模拟氮沉降对闽江口淡水感潮沼泽湿地CO2、CH4排放通量的短期影响

为了评价氮沉降对我国亚热带河口区淡水感潮沼泽湿地CO_2、CH_4排放通量的影响,在福建闽江口道庆洲淡水感潮短叶茳芏沼泽湿地,设置对照CK[0 g·(m~2·a)~(-1)]及3个梯度的氮沉降处理:N1[24 g·(m~2·a)~(-1)]、N2[48 g·(m~2·a)~(-1)]和N3[96 g·(m~2·a)~(-1)],采用静态箱-气相色谱法测定短叶茳芏湿地CO_2、CH_4排放通量,并同步观测相关环境因子.结果表明,(1)与对照相比,N1处理CO_2排放通量增加20.30%,N2处理CO_2排放通量减少10.05%,N3处理CO_2排放通量增加4.06%,除了12月的N2、N3处理CO_2排放通量与对照间有显著差异外(P0.05),其它时间各处理间CO_2排放通量差异性不显著(P0.05).(2)与对照相比,N1处理CH_4排放通量提高64.51%,N2处理CH_4排放通量提高30.23%,N3处理CH_4排放通量提高80.57%,但是各处理间CH_4排放通量的差异性未达到显著水平(P0.05).(3)CO_2、CH_4排放通量与土壤温度具有显著的正线性相关关系(P0.05),与土壤EC、土壤p H的相关性不显著(P0.05).     

模拟氮沉降对内蒙古克氏针茅草原N2O排放的影响

随着工农业和社会的快速发展,我国成为全世界氮沉降最高的国家之一,温带草原地区的氮沉降水平局部可能超过3g·(m~2·a)~(-1).为研究氮沉降对我国典型草原生态系统氮循环的影响,在内蒙古太仆寺旗的克氏针茅草原,对土壤氧化亚氮(N_2O)的排放进行了为期1 a测定;同时,对该天然草地施加Na NO_3~-N以模拟氮沉降增加,进行了6个水平:CK(对照)、N_2[2g·(m~2·a)~(-1)]、N5[5 g·(m~2·a)~(-1)]、N10[10 g·(m~2·a)~(-1)]、N_25[25 g·(m~2·a)~(-1)]和N50[50 g·(m~2·a)~(-1)]的野外控制实验.结果表明,在自然氮沉降条件下,该生态系统N_2O的排放主要取决于土壤含水量和土壤温度,通过参数拟合估计全年N_2O-N排放量为0.10 g·(m~2·a)~(-1),约为当地氮沉降量的3%.而提高氮沉降可以显著提高N_2O的排放,特别是在高氮处理下(N_25和N50),N_2O的年排放量与模拟氮沉降量呈线性关系.我国温带典型草原较高的温室气体N_2O排放值得关注.     

O3胁迫下冬小麦总初级生产力的损耗模拟

基于涡度相关系统,并引入O_3损耗半机制模型,分析了南京地区冬小麦主要生育期总初级生产力(GPP)的变化,并模拟了不同O_3含量胁迫条件下冬小麦GPP的损耗.结果表明:①冬小麦GPP随其生育期变化,呈现出"中间时段高,前后期低"的分布趋势,最大值为40μmol·(m2·s)-1;②基于高、低两种O_3敏感度效应,150、100和50 n L·L-1组和本研究(CK组)胁迫条件下,冬小麦GPP损耗率分别为:-72%、-36%、-6%、-10%和-13%、-6%、-1%、-2%.损耗评估结果可为我国制定防御O_3对作物伤害对策提供科学依据.     

南京地区一次臭氧污染过程的行业排放贡献研究

采用WRF-CHEM模式对南京地区春季一次臭氧(O_3)污染过程进行了模拟及行业排放贡献分析.此次O_3污染过程发生在2015年5月22—26日,南京地区一直处于地面高压控制的晴好天气之下,并于25日达到O_3污染的峰值.模拟与观测的一致性指数IOA达到0.89,表征本次O_3污染过程的模拟与观测结果的一致性较高.通过5类排放源(工业源、农业源、居住源、交通源、生物源)的敏感性试验,探究各行业排放源中O_3前体物对近地面O_3浓度的相对贡献.结果表明工业源在白天为持续正贡献,且在午后16:00时达到峰值,而交通源、居住源和农业源的贡献随气温的升高在白天由负贡献转为正贡献,并在18:00时左右达到峰值.在夜晚,O_3则主要通过交通源排放的大量NO进行滴定消耗.在高O_3浓度(≥200μg·m~(-3))时,各人为排放源均为正贡献,工业源的贡献最大,达到50μg·m~(-3),在低O_3浓度(200μg·m~(-3))时,交通源、居住源和农业源呈负贡献.生物源在人为排放源主导的南京城区O_3污染过程中的贡献几乎为零.考虑到O_3生成机制的复杂性,对于南京地区,减少工业源排放是控制O_3污染的关键.     

模拟条件下侵蚀-沉积部位土壤CO2通量变化及其影响因素

了解土壤侵蚀与沉积对土壤CO_2通量的影响有助于正确评价侵蚀区域土壤和大气之间CO_2交换过程与机制.本试验于2014和2015年雨季(7~9月)在长武农田生态系统国家野外站进行,利用土壤碳通量测量系统LI-8100(LI-COR,Lincoln,NE,USA)和土壤温度及水分数据采集器(EM50,DECAGON,USA),测定侵蚀和沉积地貌下的土壤CO_2通量、土壤水分和温度,并采集径流泥沙.结果表明:1侵蚀区和沉积区土壤CO_2通量均值依次为1.05μmol·(m~2·s)~(-1)和1.38μmol·(m~2·s)~(-1),沉积区较侵蚀区增幅达31%(P0.05);沉积区土壤CO_2通量温度敏感性(8.14)是侵蚀区(2.34)3倍以上.2侵蚀区与沉积区土壤水分均值分别为0.21 m~3·m~(-3)和0.25 m~3·m~(-3),沉积区较侵蚀区提高19%(P0.05).尽管侵蚀区较沉积区土壤温度稍有提高(7%),但差异不显著.3泥沙中有机碳平均含量(7.26 g·kg~(-1))较试验之初(6.83 g·kg~(-1))提高6%.4土壤水分和土壤有机碳(SOC)在侵蚀区和沉积区的重新分布对土壤CO_2通量空间变异有重要影响.     

煅烧菱铁矿制备纳米结构化α-Fe2O3及其NH3-SCR脱硝活性研究

利用菱铁矿的热分解特性,在空气中不同温度下(400、500、600、700、800℃)煅烧天然菱铁矿制备具有纳米尺寸形貌特征的α-Fe_2O_3,作为NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝的催化剂.采用X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(NH_3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)等手段对催化剂结构进行表征,并利用气固相催化反应系统对催化剂的NH_3-SCR脱硝活性和N_2选择性进行评价,同时考察其抗水抗硫及稳定性.结果表明,天然菱铁矿于空气中500℃煅烧相变为α-Fe_2O_3,具有最低的晶体尺寸(约10 nm)、最高的比表面积(39.68 m~2·g~(-1))和最优的脱硝活性;500℃煅烧菱铁矿制备的催化剂在250~400℃温度窗口内脱硝效率达到100%,并能保持较高的N_2选择性,这主要归因于其具有的纳米多孔结构特性和较大的比表面积,以及表面丰富的酸性位点和吸附态氧.当同时存在5%H_2O和0.04%SO_2时,α-Fe_2O_3在250~400℃区间的脱硝效率高于88%,且在300℃下持续反应360 min,脱硝效率维持在75%以上,表明500℃煅烧菱铁矿制备的催化剂具有良好的抗水抗硫和稳定性.     

杭州市臭氧污染特征及影响因素分析

为研究杭州市夏季臭氧(O_3)污染特征及其影响因素,统计分析了2013—2016年杭州市O_3监测数据与杭州市气象数据,并结合AIRS卫星O_3数据探讨了台风天气系统对杭州市近地面O_3浓度的影响.结果表明:2013—2016年,杭州市O_3污染逐年加重,O_3浓度高值持续时间延长.O_3浓度与太阳辐射、温度相关,每年5月和8月太阳辐射强、温度高,O_3污染最严重;全天O_3浓度呈单峰日变化,峰值出现在午后(~14:00)太阳辐射较强、温度最高时.杭州市在日降水为0且12:00—15:00太阳辐射通量均值高于200 W·m~(-2)天气条件下,风向为东、东北或东南风且风速低于3 m·s~(-1)时,O_3浓度相对较高,易出现超标情况.台风天气系统对杭州市近地面O_3浓度有明显影响,以2014年10号台风"麦德姆"为例,台风外围系统影响到杭州时,偏东气流可将杭州以东地区高浓度O_3输送到杭州,同时下沉气流导致污染物在近地层积聚不易扩散,造成近地层O_3浓度升高.     

三峡库区典型河流水-气界面CO2通量日变化观测及其影响因素分析

为研究河流水-气界面CO_2通量的季节和日变化特征;于2016年7月15～17日以及2017年11月4～6日对三峡库区嘉陵江支流竹溪河进行定点定时采集表层水样,并同步监测关键环境因子,采用亨利定律结合薄边界层模型计算其水-气界面CO_2通量F(CO_2).结果表明,竹溪河表层水CO_2分压p(CO_2)及界面CO_2脱气通量呈现出显著的日间和季节变化,以及明显的日内变化特征:在上午09:00前后达到释放高峰,随后波动下降;水-气界面CO_2通量日间均值分别为(100. 9±31. 6)、(78. 6±12. 1)、(83. 9±29. 7)、(137. 5±42. 1)、(147. 6±34. 0)、(132. 4±21. 7) mmol·(m~2·d)~(-1);并表现出夏季表层水体CO_2释放通量明显低于秋季,其均值分别为(87. 8±27. 5) mmol·(m~2·d)~(-1)和(139. 2±34. 0) mmol·(m~2·d)~(-1);总体表现出大气CO_2源的特征.竹溪河p(CO_2)和F(CO_2)受到诸多环境因子的影响,相关分析表明,pH、碱度、水温和气温是主要环境影响因子,CO_2释放通量可以用pH和碱度预测.     

模拟氮沉降对重庆缙云山马尾松林土壤呼吸和酶活性的季节性影响

土壤酶参与土壤碳氮转化,同时土壤碳氮状况又是土壤酶活性的基础,而大气氮沉降通过影响土壤酶活性进而影响土壤CO_2释放.通过野外模拟试验,探讨不同氮沉降量对马尾松土壤呼吸和酶活性的影响,探索该区域马尾松土壤呼吸(Rs)与土壤温度(T)、土壤湿度(W)、Ure(脲酶)、Ive(转化酶)、CAT(过氧化氢酶)及ACP(酸性磷酸酶)的关系,为深入研究氮沉降对马尾松林森林生态系统的影响提供参考.2014年5月~2015年7月在缙云山马尾松林设置3个氮添加水平和一个无氮添加的对照处理:低氮[N_5,20 g·(m~2·a)~(-1)],中氮[N_(10),40 g·(m~2·a)~(-1)]、高氮[N_(15),60 g·(m~2·a)~(-1)]和对照[N0,0g·(m~2·a)~(-1)],每个处理量分4次,在每个季度开始各施1次,每个处理各9次重复,采用ACE(automated soil CO_2exchange station,UK)自动土壤呼吸监测系统分别对土壤呼吸、土壤温度和土壤湿度进行分析测定.结果表明:1土壤酶和土壤呼吸均具有明显的季节变化规律,各处理土壤呼吸均表现为夏季最高,其次是春季和秋季,最低为冬季,而各处理土壤酶活性则无一致的变化规律.2总体而言,氮沉降对土壤呼吸和酶活性均有抑制作用,且抑制程度随氮浓度增加而加强,但冬季氮沉降对马尾松林土壤呼吸有促进作用,春、夏、秋这3个季节氮沉降对Ure、Ive、CAT及ACP有抑制作用,而冬季氮沉降对4种土壤酶活性影响则存在差异.3逐步回归表明,无氮和低氮处理时,T、Ure和Ive对Rs的贡献较大,且随着T、Ure和Ive的增加,Rs也急剧增加;中氮处理时,T、Ure和CAT对Rs的贡献较大,Rs随着T、Ure和Ive的增加而增加;高氮处理时,Rs随着Ure的增加而降低,随着CAT和W的增加而增加.     

臭氧-CNT膜改性联用工艺对PVDF中空纤维膜污染进程的缓解

采用碳纳米管(carbon nanotube,CNT)对聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)中空纤维超滤膜进行改性,结合臭氧预氧化技术,考察了臭氧-CNT膜改性联用工艺对PVDF中空纤维膜污染进程的缓解作用,研究了CNT负载量和臭氧投量对中空纤维膜组件通量变化和抗污染性能的影响.结果表明,CNT负载量为3 g·m-2、臭氧投量(以O3/DOC计)为0.22mg·mg-1时,临界通量下[144 L·(m2·h)-1],膜组件单位面积过水量达到850 L·m-2,相比原始超滤膜过水量提高了4.5倍;低通量[18 L·(m2·h)-1]下运行15d,膜组件单位面积过水量达到3000 L·m-2,相比原膜单位过水量提高近10倍.使用共聚焦激光扫描电镜观测污染膜表面,结果表明,运行压力增长最快的原膜表面污染层内活菌数量最多;臭氧氧化与CNT膜均能够减少膜表面污染层内的微生物总量和活菌数量,从而缓解了运行压力的增长.臭氧氧化后CNT层的存在,进一步减少了膜表面污染层内的活菌数量,同时截留了部分死菌,但截留的死菌与运行压力增长无明显相关性.     

华北区域大气中羰基化合物体积分数水平及化学反应活性

为了解华北区域光化学污染特征,于2018年5月至2019年4月在石家庄和兴隆地区利用2,4-二硝基苯肼（DNPH）对空气中的羰基化合物进行采样,并利用高效液相色谱对采集样品进行分析,以了解该区域羰基化合物的组成、体积分数、来源、·OH损耗速率和臭氧生成潜势.本研究共测定了13种含羰基的挥发性有机物,其中体积分数最高的3种物质为丙酮、甲醛和乙醛[石家庄地区：（6.46±5.25）×10^-9、（3.76±2.29）×10^-9和（2.65±1.74）×10^-9;兴隆地区：（1.85±1.27）×10^-9、（1.29±1.02）×10^-9和（0.72±0.48）×10^-9];C1/C2和C2/C3值表明石家庄地区工业化水平较高,受机动车尾气和化石燃料燃烧等人为排放影响较明显;兴隆地区采样点处于背景区域,受自然源影响较大;石家庄地区对L_·OH贡献最大的3种物质分别为乙醛（1.77 s^-1）、甲醛（1.57 s^-1）和丁醛（0.42 s^-1）;兴隆地区对L_·OH贡献最大的3种物质为分别为甲醛（0.53 s^-1）、乙醛（0.47 s^-1）和丁醛（0.12 s^-1）;对O₃生成贡献最大的羰基化合物物种为甲醛和乙醛[石家庄地区：34.61×10^-9（以O₃计,下同）和16.73×10^-9;兴隆地区：11.77×10^-9和4.47×10^-9],且甲醛的最大臭氧生成潜势估算（OFP）远高于乙醛.     

胶州湾盐沼CH3I通量的季节特征及其影响因素

为了探究胶州湾盐沼碘甲烷(CH_3I)的排放通量、排放规律及其影响因素,在2016年7月—2017年5月期间,采用静态箱法-气相色谱法对CH_3I进行了观测.结果表明,胶州湾盐沼显示为CH_3I的排放源.互花米草湿地(S区)CH_3I通量均值为9.61 nmol·m~(-2)·d~(-1),光滩(M区)CH_3I通量均值为6.63 nmol·m~(-2)·d~(-1).CH_3I的排放通量在S区与M区之间存在明显区别,S区CH_3I通量在夏、秋季较高,最高值出现在夏季;而M区CH_3I通量在冬、春季较高,最高值出现在冬季.S区与M区各月CH_3I通量总体呈相反的变化趋势,且S区与M区CH_3I通量的最大值和最小值都出现在7月.胶州湾盐沼环境因素较为复杂,因此,CH_3I排放通量的影响因素并不单一.土壤TN、pH、温度及互花米草对CH_3I通量的影响较为显著,而含水量、盐度及其他养分状况等对CH_3I通量也有一定的作用.此外,冻融过程及潮汐作用的影响也不容忽视.     

重庆西部山区典型湖泊水-气界面CO2交换通量及其影响因素

为了解我国西南山区湖泊水体CO_2的释放/吸收特征,于2017年7月对重庆西部山区典型9个湖泊表层水体溶解性无机碳进行调查,并同步监测关键环境因子,运用薄边界层法和静态箱法对其水-气界面CO_2通量[F(CO_2)]进行比较研究.结果表明,渝西山区湖泊夏季表层水p(CO_2)介于2.1~45.0 Pa之间,均值为(18.1±12.1) Pa;模型法和静态箱法计算的CO_2通量均值分别为(-8.0±2.9)、(-3.4±3.6)和(-7.1±22.3) mmol·(m2·d)-1,总体表现出大气CO_2汇的特征.水体p(CO_2)和F(CO_2)与关键环境因子的相关分析,表明表层水p(CO_2)和F(CO_2)与风速和ORP显著正相关,与pH显著负相关.     

初冬时期闽江河口区养殖塘排水后的CH4和N2O通量日变化特征

排水活动是河口区养殖塘鱼、虾捕获后的重要管理方式之一.为探讨排水活动对河口区养殖塘温室气体通量的影响,采用静态(悬浮)箱-气相色谱法对初冬时期闽江河口区的未排干和排干养殖塘温室气体(CH_4和N_2O)通量日变化特征进行原位观测.结果表明,(1)未排干与排干养殖塘CH_4通量范围分别介于0.04~0.10 mg·(m~2·h)~(-1)和14.04~33.72 mg·(m~2·h)~(-1),均值分别为(0.07±0.01)mg·(m~2·h)~(-1)和(24.74±2.33)mg·(m~2·h)~(-1),均表现为大气库中CH_4释放源,呈现夜高昼低的特征;(2)未排干养殖塘N_2O通量范围和均值分别介于-0.027~0.011 mg·(m~2·h)~(-1)和(0.002±0.004)mg·(m~2·h)~(-1),整体上呈现昼低夜高的特征,而排干养殖塘N_2O通量范围和均值分别介于0.59~1.76 mg·(m~2·h)~(-1)和(1.07±0.15)mg·(m~2·h)~(-1),整体上呈现昼高夜低的特征.以上研究结果初步揭示,排干初期的河口区养殖塘排水活动不仅显著增加温室气体(CH_4和N_2O)排放强度,也可以显著改变养殖塘温室气体通量的日动态特征.     

养殖塘CH4排放特征及其影响因素

富营养化的养殖塘是重要的甲烷(CH_4)排放源.为明确养殖塘CH_4排放特征及其影响因素,本研究利用倒置漏斗法和体积扩散模型法,分别对安徽全椒两个养殖塘冬、春季CH_4冒泡通量和扩散通量进行了多日连续观测.结果表明,冬季CH_4冒泡通量白天高于夜间,夜间几乎为零;春季夜间高于白天.在季节尺度上,冬季CH_4冒泡通量显著低于春季,分别为3. 92mg·(m~2·d)-1和106. 94 mg·(m~2·d)-1;冬季CH_4扩散通量略高于春季,分别为2. 81 mg·(m~2·d)-1和0. 87 mg·(m~2·d)-1.自然因素(水温和气压)与CH_4冒泡通量和扩散通量显著相关.其中随水温的升高、气压的降低,CH_4冒泡通量分别呈指数递增和线性递增趋势.人工管理措施(冬季排水和春季施粪)会显著提高CH_4冒泡通量,但对扩散通量的影响并不显著.在冬季排水期间,水深与CH_4冒泡通量显著负相关;在春季鸡粪投放点,CH_4冒泡通量可高达1002. 30 mg·(m~2·d)-1.本研究可为评估小型养殖塘对全球碳循环的贡献提供数据支撑.