2013-2014年河南省PM2.5浓度及其来源模拟研究

随着城市化和工业化水平的逐渐提高,河南省的空气污染问题也日益严重.利用嵌套网格空气质量模式（NAQPMS）,数值模拟了2013年7月-2014年6月年河南省大气细颗粒物及其前体物（NO₂、SO₂、PM₁₀、PM_2.5）的地面浓度,并量化了其主要来源.结果表明：模式能够较好地再现污染物的时空演化特征.整体来讲,河南省PM_2.5的高值区集中在中部和北部地区,呈现冬季高、夏季低的特点.在线源解析模拟发现,河南省不同地区PM_2.5的来源有所不同,中西部地区主要来自于本地,而在东部和北部地市,来自周边省份的区域输送更为显著,其贡献达到40%～50%,且在PM_2.5浓度的高值区更为明显.就行业贡献而言,居民源、工业源和机动车排放是河南省PM_2.5浓度的主要来源,其浓度贡献分别为23.7 μg·m^-3（贡献比例24%,下同）、20.6 μg·m^-3（21%）和21.3 μg·m^-3（22%）,电厂、农牧业和地面扬尘的浓度贡献分别为7.0 μg·m^-3（7%）、8.7 μg·m^-3（9%）和17.8 μg·m^-3（18%）.受居民源影响最大的地区是河南中东部和北部地市,其贡献达到PM_2.5浓度的27%、27%和25%.工业源影响最大的地区集中在太行山南部地市,其浓度贡献为26.4 μg·m^-3（24%）,在其他地市的贡献为17%～23%.机动车对河南东部影响最为显著,其浓度贡献为22.9 μg·m^-3（24%）.电厂和农畜牧业对全省PM_2.5的贡献分布比较均匀,分别为6%～9%和8%～10%.分析不同浓度下的PM_2.5来源,发现工业源和扬尘贡献随PM_2.5浓度增加逐渐降低,而居民源和机动车排放的贡献则有所增加,在PM_2.5浓度高于100 μg·m^-3期间,达到22%和20%.     

南京市不同功能区冬季大气PM2.5分布特征及其来源解析

2016年12月-2017年1月,在南京市4类典型功能区（农业区、住宅区、交通干道区、工业区）各选两点,共采集了大气PM_2.5样品32套,测定并分析了其质量浓度、9种水溶性离子（WSIs）、有机碳（OC）以及元素碳（EC）的含量.观测期间,南京市冬季PM_2.5的平均浓度为104.5 μg·m^-3,分布特征为：工业区（116.6 μg·m^-3）>农业区（104.3 μg·m^-3）>住宅区（100.1 μg·m^-3）>交通干道区（96.9 μg·m^-3）;WSIs、OC和EC的平均浓度（/PM_2.5）分别为：53.4 μg·m^-3（51.1%）、11.8 μg·m^-3（11.3%）、8.2 μg·m^-3（7.8%）.农业区和住宅区受WSIs污染较严重且NOR、SOR较高,而工业区和交通干道区的OC、EC污染较严重且SOC/OC较高.进一步运用PMF模型解析,南京市冬季PM_2.5来源为：二次源（37.3%）、工业源（31.2%）、交通源（16.4%）、建筑尘（7.9%）和燃煤源（7.2%）.最后,本文收集了自2000年起南京市冬季大气PM_2.5浓度及其污染来源研究,总体而言,近年来南京冬季大气PM_2.5浓度呈下降趋势,其主要污染源比重也发生了较大变化,燃煤贡献有所下降,而工业和交通排放逐渐上升,且二次污染贡献逐渐突出.今后,控制二次污染源将成为南京市大气PM_2.5治理的重中之重.     

武汉冬季典型月份PM2.5浓度变化的观测分析与模拟追因

1月是武汉市发生重霾污染最为频繁的月份之一.本文利用地面观测数据对比分析了2014年1月与2018年1月武汉PM_2.5污染的变化与差异,进而利用嵌套网格空气质量预报模式系统（NAQPMS）对其差异进行了模拟追因分析.分析结果表明,2018年1月武汉PM_2.5污染依旧严峻,出现了17个污染天,月均浓度达到了91.6 μg·m^-3,但污染程度与2014年1月相比有了大幅改善.其污染天比2014年1月减少了13 d,月均浓度下降了90.8 μg·m^-3,浓度峰值下降了154.6 μg·m^-3.通过设计基于气象场敏感性分析的数值模拟试验,发现在区域污染物排放强度保持不变的情形下,2014年1月和2018年1月气象场的变化对武汉月均PM_2.5浓度的影响较小,差异小于3 μg·m^-3.基于2018年1月的排放情景模拟2014年1月的武汉PM_2.5浓度会导致显著的低估现象.这表明气象条件变化不是武汉2018年1月相比2014年1月PM_2.5浓度显著下降、重污染天数显著减少的关键原因,而武汉本地、周边以及京津冀等重点城市群的排放量显著下降应是最为关键的主导因子.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

沈阳市冬季大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源解析

为研究沈阳市冬季PM_2.5和水溶性离子的污染特征,使用URG-9000D在线监测系统于2018年冬季对大气颗粒物和气体组分进行连续采样.结果表明,采样期间沈阳市PM_2.5的平均质量浓度为80.67 μg·m^-3,总水溶性离子质量浓度变化范围为2.68~132.79 μg·m^-3.与清洁天相比,污染天NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺（SNA）占比明显增加,占到PM_2.5的43.7%.静稳天气时SO₂短时间内的迅速累积使得沈阳市冬季大气PM_2.5有暴发性增长现象.Pearson相关性分析可知,SNA、Cl^-与PM_2.5之间的相关系数均达0.78以上,表明沈阳市冬季PM_2.5的主要贡献组分为SNA和Cl^-.PMF源解析表明沈阳市冬季污染物来源主要包括二次反应源、燃煤和生物质燃烧源以及扬尘源.     

长沙地区PM2.5传输路径和潜在源区时空分析

长沙地区是长江中下游重要的经济发展核心区,受本地排放与外来源输送等多因素的共同作用,其大气污染状况一直都是区域乃至国家高度重视的生态环境问题.前期研究揭示了长沙地区大气污染的扩散规律,为进一步研究该地区大气细颗粒物（PM_2.5）外来源特征,采用拉格朗日混合型单粒子轨迹模式（HYSPLIT）探究2013—2020年长沙地区PM_2.5外来源区分布特征,继而采用轨迹聚类、潜在源贡献因子分析（PSCF）、浓度权重轨迹（CWT）方法等从年、季节等不同尺度分析区域PM_2.5时空分布规律及其外来污染物输送源特征.结果表明,在国家与地区大气污染联防联控等政策的驱动下,2013—2020年长沙地区年均PM_2.5浓度由81.80 μg·m^-3下降至42.96 μg·m^-3并呈显著季节差异,大气污染防治措施成效显著.季节尺度上,PM_2.5浓度主要呈现冬高夏低的态势,冬季最高（81.48 μg·m^-3）,其次为秋季（50.90 μg·m^-3）与春季（47.39 μg·m^-3）,最小值出现在夏季（25.74 μg·m^-3）;另一方面,2013—2020年长沙地区外来源潜在源区主要分布于湘东北、赣西北、豫南和鄂中地区.具体而言,春、秋、冬三季大气污染物主要来源于蒙古国西南部的长距离西北气流,分别占当年轨迹比重的4.73%、12.93%、12.66%,而夏季大气污染物主要来源于南海南部的中长距离南方气流,占当年轨迹比重的19.06%.     

2013~2017年中国PM2.5污染防治的健康效益评估

为了评估中国大气环境治理带来的健康效益,确定健康风险评价的主要驱动因素,本文使用结合人群活动因子的综合暴露响应模型,对中国东部和中部地区2013~2017年可归因于PM_2.5的健康经济效益进行了估算,并量化了人口总量、人口老龄化、基准死亡率和PM_2.5暴露浓度这4个因素对健康负担的影响贡献.结果表明,2013~2017年研究区域内PM_2.5人口加权浓度下降了28.73%,PM_2.5年均暴露浓度在35 μg·m^-3及以下的人口比例从11.23%增加到27.91%.PM_2.5浓度下降使得2017年归因死亡数下降了14.43%,可避免经济损失为5588.41亿元.当PM_2.5暴露浓度达到国家二级标准（35 μg·m^-3）、一级标准（15 μg·m^-3）和世卫组织建议标准（10 μg·m^-3）时,归因死亡人数较基准年（2017年）将减少8.22%、55.05%和79.36%,避免经济损失3190.85、21374.38和30812.97亿元.人口总量、人口老龄化、基准死亡率和PM_2.5暴露浓度这4个因素对健康负担的贡献分别为-2.69%、-12.38%、1.66%和14.57%,其中污染物浓度降低是减轻健康负担的主导因素.中国的大气污染治理取得了显著成效,但在高PM_2.5浓度和高人口密度的地区,大气污染导致的健康负担仍然很重,需要实施更加严格的空气污染控制政策.     

2016-2018年西宁市颗粒物来源及输送差异分析

利用HYSPLIT模式计算了2016—2018年西宁市逐日72 h气团后向轨迹,采用聚类分析方法,结合同期颗粒物PM₁₀和PM_2.5质量浓度数据,分析逐年和3年平均西宁市颗粒物输送特征及差异,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）对影响西宁市PM₁₀和PM_2.5质量浓度的污染潜在源区及不同潜在源区贡献进行了分析.结果表明,2016—2018年,西宁市颗粒物最主要输送路径源自青海北部的聚类2、甘肃中部的聚类6和甘肃东部的聚类8,占同期总轨迹比例分别为28.1%、27.4%和27.5%;3年平均则源自青海北经青海东折回西宁的聚类2,占比45.3%.最主要输送路径对应颗粒物质量浓度最低,输送距离较短、垂直高度较低、气团移速较慢;影响气团由西北向偏东转变,3年平均则以西北气团为主.2018年源自甘肃经青海东至西宁的短距离输送处于突出地位,所含轨迹占总轨迹的比例高达49.6%.PM₁₀和PM_2.5主要输送路径和污染路径由较长距离向较短距离过渡,较长距离输送路径出现比例逐年较小.PM_2.5/PM₁₀小于0.3时,主要输送路径与PM₁₀污染轨迹有很好的对应关系;PM_2.5/PM₁₀大于0.6时,主要输送路径与PM_2.5污染轨迹有较好的对应关系.PSCF和CWT分析发现,影响西宁市颗粒物质量浓度的主要污染潜在源区分布在新疆南部和青海北部,对PM₁₀质量浓度贡献大于100 μg·m^-3,对PM_2.5质量浓度贡献大于45 μg·m^-3.潜在源区分布年变化差异明显,2016年最广,2018年最小.印度北部主要贡献源区虽分布范围逐年减小,但在2017年局部贡献增大,对PM₁₀贡献超250 μg·m^-3,对PM_2.5贡献超60 μg·m^-3.主要贡献区周边区域及西宁至兰州一带为中等贡献源区,对PM₁₀贡献为50~100 μg·m^-3,对PM_2.5贡献为15~45 μg·m^-3.     

2016年京津冀地区红色预警时段PM2.5污染特征与浓度控制效果

2016年12月京津冀地区发生一次重污染过程,北京和天津于12月16日20：00至12月21日24：00,河北省（除张家口、承德和秦皇岛）于12月16日00：00至12月22日18：00发布了重污染红色预警.为研究重污染过程与应急措施的控制效果,基于环境监测数据与模型模拟结果对本次重污染过程的污染物浓度、天气形势与气团输送、区域传输和减排效果进行了研究.本次重污染过程中各地市PM_2.5平均浓度均超过200 μg·m^-3,小时均值峰值为834.5 μg·m^-3.重污染期间气象条件非常不利于污染物扩散,低压控制与气团传输加剧了污染过程.各地市平均本地贡献为47.1%,受天气形势影响传输效果存在一定差异.本次红色预警期间京津冀地区PM_2.5浓度平均下降比例为27.6%,减排效果明显.如果提前实施重污染应急措施,可以使PM_2.5下降浓度有一定提升.提前2 d实施可以使PM_2.5浓度平均下降比例增加4.4%,提前3 d以上效果提升不明显.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响

使用在广州南村站、深圳竹子林站及西涌站的MARGA仪器实测资料,分析了不同酸性气体及相对湿度对海盐氯损耗过程的影响.在分析深圳竹子林站、西涌站的海盐氯损耗中发现,竹子林站氯损耗平均为48.0％,西涌站海盐氯损耗平均为56.9％,氯损耗的峰值一般出现于下午14时.西涌站、竹子林站和广州南村站酸性气体和碱性气体均以HNO2、SO2、NH3为主,但各站点的比例分布不同,西涌站以HNO2最多(42％),SO2(32％)次之;竹子林站以NH3与SO2为主,百分比分别为36％和34％;广州南村站以SO2为主(58％),NH3次之(20％);而三站HNO3所占比例很小,均为7％.另外,分析了HCl的来源,主要关注了海盐粒子中的NaCl与HNO3反应、NH4Cl的挥发及H2SO4与NaCl的反应这3个来源,发现西涌站与竹子林站HCl和HNO3之间的线性关系较好(R2西涌=0.689,R2竹子林=0.594),说明西涌站与竹子林站的HCl主要来源于NaCl与HNO3反应过程中Cl被HNO3置换而成;而广州南村站二者线性关系较差(R2南村=0.295),说明还存在其他的损耗机制.在研究相对湿度对氯损耗的影响中发现,相对湿度低时氯损耗更容易发生.     

石家庄市采暖前后大气颗粒物及其碳组分特征

为研究石家庄市大气颗粒物、碳组分特征和污染来源,采集2016年11月1日—12月31日石家庄市大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5和PM₁）样品,分析采暖前后PM₁₀、PM_2.5和PM₁及其中OC（有机碳）、EC（元素碳）和WSOC（水溶性有机碳）浓度水平,计算颗粒物与碳组分间相关性,进行OC/EC（质量浓度之比,下同）特征比值法和8个碳组分（OC1、OC2、OC3、OC4、OPC、EC1、EC2和EC3）研究.结果表明:①采暖后ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）比采暖前分别增加了26.4%和32.1%,而采暖后ρ（PM₁）比采暖前降低了12.2%.采样期间ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）显著相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）相关性差.采暖后散煤燃烧造成ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）增加,区域机动车限行和工业限产/停产导致ρ（PM₁）降低.②Pearson相关系数计算可知,ρ（OC）与ρ（EC）强相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）强相关,而ρ（PM₁）分别与ρ（OC）和ρ（WSOC）中等相关;ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）分别与ρ（EC）弱相关,ρ（PM₁）与ρ（EC）中等相关.③采暖后PM₁₀、PM_2.5和PM₁中ρ（OC）比采暖前分别增加了215.1%、97.2%和18.5%;采暖后PM₁₀和PM_2.5中ρ（EC）比采暖前分别增加了65.2%和5.3%,而采暖后PM₁中ρ（EC）比采暖前降低了10.9%.集中供热和散煤燃烧排放了大量OC;PM₁₀和PM_2.5中EC主要来源于散煤燃烧,PM₁中EC主要来源于工业排放和机动车尾气.④采暖前PM₁₀、PM_2.5和PM₁中OC/EC平均值分别为4.5、4.5和4.3;采暖后PM₁₀和PM_2.5中OC/EC平均值分别为9.8和9.7,而PM₁中OC/EC平均值为7.4.采暖前后SOC/OC（质量浓度之比,下同）平均值的范围为0.36~0.65,石家庄市冬季大气中SOC污染严重;⑤8个碳组分分析发现,石家庄市机动车限行导致PM₁中ρ（EC1）降低,而采暖后集中供暖和散煤燃烧的增加,导致ρ（OC2）明显增加.研究显示,大气颗粒物中碳组分采暖前主要来源于机动车尾气,而采暖后主要来源于燃煤燃烧,尤其是散煤燃烧.      

小型养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时空变化特征及影响因素

养殖塘作为重要的温室气体排放源,水体中温室气体浓度的变化不仅是准确量化温室气体排放量的基础,还是明确其影响因素的重要依据.基于顶空平衡-气相色谱仪法对长三角一处典型的小型养殖塘水体中CH₄、CO₂和N₂ O浓度的时空变化特征以及影响因素进行了分析.结果表明,除春季外,在水温影响下,CH₄和N₂ O浓度在午间或午后出现高值;受水温和水生植物光合作用影响,CO₂浓度的高值出现在晨间光合作用较弱的时候.养殖塘水体中CH₄和CO₂浓度呈现秋季最高、冬季最低的季节变化特征,c（CH₄）在秋季和冬季的均值分别为176.34 nmol·L^-1和32.75 nmol·L^-1,主要受气温、水温和溶解氧（DO）影响;c（CO₂）秋季和冬季的均值分别为134.37 μmol·L^-1和23.10 μmol·L^-1,主要受水生植物光合作用和pH影响;c（N₂ O）在夏季最高,冬季最低,均值分别为97.05 nmol·L^-1和19.41 nmol·L^-1,主要受气温和水温影响.在空间上,垂直方向上,夏季养殖塘c（CH₄）随水深的加深而降低,表层与底层、中间层的浓度差值为71.28 nmol·L^-1和42.80 nmol·L^-1,秋季随水深的加深而升高,底层与表层的浓度差值为163.94 nmol·L^-1.c（CO₂）在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高,其底层与表层的浓度差值分别为18.69 μmol·L^-1和29.90 μmol·L^-1.N₂ O浓度在垂直方向上无明显变化规律.水平方向上,夏季饲料及春季鸡粪投放的区域会出现CH₄、CO₂和N₂ O浓度的高值,春季和夏季CH₄浓度约为其他区域的1.34~1.98倍和1.95~2.42倍,春季N₂ O浓度和夏季CO₂浓度约为其他区域的1.13~1.26倍和1.39~1.74倍.     

2011年春季辽宁一次沙尘天气过程及其对不同粒径颗粒物和空气质量的影响

利用2011年5月11—12日辽宁沙尘天气过程的相关资料,分析了沙尘天气对不同粒径颗粒物及空气质量的影响及此次沙尘过程的天气成因.结果表明:沙尘天气发生前后可吸入颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM₁的浓度变化很大,沈阳、鞍山、本溪和丹东4城市PM₁₀、PM_2.5的小时浓度最大值都增大了1.5~20倍;粗粒子PM_(2.5~10)的数量浓度分别增加了30~41倍,质量浓度分别增加了27~30倍;细粒子PM_(1~2.5)的质量浓度分别增加了30~35倍,数量浓度分别增加了15~30倍;微粒子的数量浓度和质量浓度各城市表现不同,沈阳微粒子的数量浓度和质量浓度最大值增大了3倍和5倍,而鞍山PM₁的数量浓度和质量浓度分别减少了50%和10%.受蒙古气旋的影响内蒙古地区产生大风降温天气,大风将内蒙古地区的沙尘带到高空并随西风带向东移动进入辽宁,由于辽宁地区风速比较小,造成了辽宁大部分地区的浮尘天气,并对辽宁各地空气质量造成了严重影响,除丹东外辽宁其他13个城市空气质量都达到了轻微污染到重度污染的级别,铁岭、阜新、沈阳和抚顺的污染指数分别超过了300,达到了重度污染的级别.     

烟花爆竹燃放对北京大气污染物和水溶性无机离子的影响

为了解春节期间烟花爆竹燃放对北京大气污染物和PM_2.5中水溶性无机离子贡献的影响,采用浓度特征对比、相关性分析等方法,对2011年2月1日-3月1日期间的PM₁₀、气态污染物、PM_2.5中水溶性无机离子浓度等在线数据进行了分析.结果表明:烟花爆竹的燃放会在短时间内加重PM₁₀颗粒物污染,集中燃放期（含除夕、春节、正月初五、元宵节）ρ（PM₁₀）和φ（SO₂）（分别为232μg/m3和40.2×10-9）是非集中燃放期（63μg/m3和16.0×10-9）的3.7和2.5倍,燃放烟花爆竹对ρ（PM₁₀）和φ（SO₂）的小时贡献率分别达到56.8%和35.6%;但对φ（CO）、φ（NO）、φ（NO₂）无显著影响.而观测期间由其他因素导致的污染期ρ（PM₁₀）和各气态污染物小时体积分数有所增加,分别是非集中燃放期的3.0~8.3倍.燃放烟花爆竹对PM_2.5中ρ（Mg2+）、ρ（K+）、ρ（Cl-）的影响最大,分别为非集中燃放期的65.0、31.6、6.9倍,贡献率分别为88.6%、87.2%、65.8%. ρ（Mg2+）、ρ（K+）与ρ（Cl-）在集中燃放期表现出较高的相关性（R>0.9）.污染期ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）明显升高,分别为非集中燃放期的3.8、16.4、8.3倍,同时高于集中燃放期（分别为2.7、2.5、2.1倍）.集中燃放期PM_2.5中主要以NH₄HSO₄、NH₄NO₃、KNO₃、KCl、NH₄Cl、MgCl₂等形式存在.集中燃放期硫氧化物转化率（SOR）高于非集中燃放期和污染期,而氮氧化物转化率（NOR）则是污染期最高.研究显示,燃放烟花爆竹对ρ（PM₁₀）及PM_2.5中ρ（Mg2+）、ρ（K+）、ρ（Cl-）影响最大,污染期各离子浓度均有大幅升高,NOR在污染期的高值是导致ρ（NO₃-）升高的重要原因.      

Ti0.7W0.3O2@BiVO4 p-n复合异质结构界面光催化剂的制备及其可见光催化降解苯酚机理的研究

设计并制备了新型Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构界面光催化剂应用于可见光条件下降解模拟含苯酚污染物的废水.采用粉末X射线衍射（PXRD）、扫描电镜（SEM）、固体粉末紫外漫反射（DRS）及X射线光电子能谱（XPS）等技术表征了Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构界面的性状.结果显示BiVO₄纳米粒子均匀地分布在Ti_0.7W_0.3O₂纳米颗粒周围并构筑了稳定的p-n复合异质结构界面.Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构界面光催化剂具有更宽的可见光响应范围和更低的能带宽度.纯BiVO₄和Ti_0.7W_0.3O₂纳米颗粒的导带位置分别为-0.62 eV和0.56 eV.优化了Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构界面光催化剂降解苯酚的条件（即：pH值为4.5,催化剂用量为0.60 g·L^-1和苯酚初始浓度95 mg·L^-1）,质量分数为5%Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄表现出最高的苯酚催化活性且初始降解速率常数（k）为0.01137 min^-1.6次连续光催化降解苯酚后,Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构表现出良好的稳定性和可循环使用性.自由基捕获结果说明3种自由基均参加了苯酚的光催化降解过程中,且氧化能力由强到弱顺序为：羟自由基（·OH^-） > 过氧化物自由基阴离子（·O^2-） > 光生空穴（h⁺）.总有机碳结果表明苯酚在降解的过程中是先产生了中间降解产物,最后这些中间产物再矿化为无机的CO₂和H₂O.利用对苯二甲酸（TA）荧光探针证明了Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构界面光催化剂降解苯酚为羟自由基（·OH^-）机理反应;同时,利用紫外-可见光谱（UV-Vis）和高效液相色谱-质谱联用技术（HPLC-MS）探究了苯酚的中间降解产物,推测了苯酚在Ti_0.7W_0.3O₂/BiVO₄ p-n复合异质结构界面上可能的降解机理.     

我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征

鉴于我国钢铁行业排放颗粒物源成分谱数量不足,有待更新的现状,致力于服务精细化颗粒物源解析的需求,采用稀释通道系统对武汉市某钢铁公司的3个主要工艺环节(烧结、炼钢、炼铁)排放源进行了采样.构建了3类PM_(2.5)源成分谱及3类PM_(10)成分谱,对源谱主要化学组分特征进行了研究,并与国内其他区域已有的钢铁行业源谱研究进行了对比.结果表明:(1)烧结工艺源成分谱中,SO_4~(2-)、Al和NH_4~+等含量高,PM_(2.5)源谱中质量分数依次为22. 2%、4. 5%和3. 5%,PM_(10)源谱中依次为36. 0%、5. 2%和2. 7%,炼铁工艺Fe元素含量最高,在PM_(2.5)源谱和PM_(10)源谱中分别达到28. 3%和24. 5%,炼钢工艺源谱Ca、Fe元素等为主要组分;(2)元素组分中,烧结工艺S元素含量最高,地壳元素在PM_(10)源谱中含量更高,炼铁工艺Pb、Cr等重金属含量偏高,炼钢工艺Cr富集;(3)源谱之间分歧系数的计算显示,同类工艺粗细粒径源谱相似性偏高,烧结工艺与其他两类工艺源谱之间差异性较高,炼钢工艺与炼铁工艺差异性较低.同国内其他区域研究源谱相比,发现Fe、Si和Ca等为钢铁行业排放颗粒物中标识性组分,而碳组分和SO_4~(2-)等组分特征随生产方式、除污设备等不同表现出不同特征.