用同位素方法评估天津市汽油无铅化进程

用同位素技术研究和评估天津市汽油无铅化进程.采用稀酸浸出法处理天津市1994～2001年冬春季节123个玻璃纤维滤膜大气颗粒物样品,测量了大气铅浓度和同位素丰度比(²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb).结果表明,1994～2001年是我国汽油无铅化的重要时段,这期间大气颗粒物样品铅浓度有所下降,铅的同位素丰度比逐渐增加,表征了汽油无铅化进程中汽车尾气的贡献率减少,其他来源的贡献率上升.在汽油无铅化后,我国还应加强对铅污染的综合治理.     

北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

青岛近海不同天气状况下大气气溶胶中金属元素浓度分布特征研究

为探究青岛近海不同天气下气溶胶中金属元素的浓度分布特征,于2012年4~5月,2012年8月~2013年3月在青岛近海采集了总悬浮颗粒物(TSP)样品,利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICPAES)分析了主要微量金属元素.结果表明,Al、Ca、Fe、Na、K和Mg是TSP中主要的金属元素,质量浓度占所测元素总浓度的94.2%.TSP及金属元素浓度月变化明显,Fe、Al、K、Ca、Mg、Zn、Ba、Mn、Ti、Sr和Li均在11月和1月浓度最高,Be、Sc、Co、Ni和Cr在1月最高,Na在8、11和2月较高,12月最低,Pb在1月和2月最高,8月和12月最低.富集因子表明Be、Co、Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Sr和Ti主要受自然源影响,Li、Cr、Ni、Zn、Ba和Na除受自然源外,还受部分人为源影响,Pb主要来自人为源.不同天气状况对TSP及其金属元素浓度影响较大,除Ti外,所测元素浓度均在烟雾天最高.与晴天相比,烟雾天除Ti外,其余元素均升高,增幅为1~4倍,雾天Li、Be、Cr、Ni、Al、Fe、Mg和Mn变化不大,Pb和Na升高较多,Co、Ca和Ti降低较多,霾天Cr、Co和Ti降低,其余元素浓度升高,增幅为1~3倍.大部分元素在晴天富集因子最小,雾天富集因子最大.Ni、Zn、Ba、K、Na、Pb和Sr富集因子为晴<霾<烟雾<雾,Fe和Mn为晴<烟雾<霾<雾,Al和Mg为晴<雾<霾<烟雾,其余金属不同天气下富集因子的变化规律各不相同.     

2004年春季北京一次沙尘暴的理化特性分析

2004-03-27～2004-03-29北京发生沙尘暴天气期间,监测了气溶胶TSP、PM10和PM2.5的浓度,利用撞击式采样器采集了8级膜样品,并用ICP-MS分析了气溶胶中元素的含量,同时监测了地面辐射和风速的变化.结果显示,此次沙尘暴导致TSP浓度比平时增加3～4倍,PM10浓度增加2～3倍,PM2.5浓度有所降低.研究还表明:地壳元素Na、Mg、Al、Mn和Fe主要分布在粗粒子上.而污染元素Zn、Pb主要分布在细粒子上,污染元素主要是本地源.沙尘暴对总辐射有明显的影响,导致地面总辐射衰减了37.8%.受大风影响粗粒子浓度增加显著,细粒子浓度明显减少.     

Receptor modeling of the fine aerosol at a residential Los Angeles site

Receptor modeling on ambient aerosol and air quality data collected at Duarte, CA (a residential site near Los Angeles), in 1983 and 1987–1988 was carried out. A significant change in the ambient concentrations of SO₄²⁻, Al, Si, Mn, Fe, Pb, Br, volatile and organic carbon and fine particle (FP) mass took place from 1983 to 1987–1988. A drastic reduction (∼80%) of the ambient Pb and Br concentrations took place as the lead content and the usage of leaded gasoline decreased in the Los Angeles Basin during that period. A day-of-the-week analysis indicated that both crustal (Si, Ca, Fe) and transportation (Pb, CO, organic carbon and black carbon) related pollutants exhibit significantly different concentrations between weekdays and weekends of 1987–1988. this indicates that loadings of suspended soil dust are more affected by anthropogenic activities than meteorological patterns. In contrast, sulfate and volatile carbon concentrations seem to be insensitive to that cycle indicating that other sources/processes can be responsible for the ambient levels of these pollutants. Principal component analysis of aerosol and air quality data showed that the major contributions to the variance of the ambient aerosol loadings come from soil, motor vehicles and sulfates.     

青岛地区总悬浮颗粒物中金属元素沉降通量

于2001 05～2002 04在青岛近海三个采样点采集了100多个大气气溶胶样品,用ICP测定了元素Al、Fe、Mn、Cu、Pb、Zn的浓度,讨论了这几种元素入海通量的季节变化和年平均值。结果表明,三类地壳元素春季在青岛近岸海域的沉降通量占全年的50%以上,而夏季不到10%;Cu秋季≈冬季(各占30%左右)>春季>夏季;Pb、Zn四季沉降通量的变化规律为冬季>春季>秋季>夏季。     

北京地区气溶胶质量浓度及组分随高度的变化

2000年6-7月在北京北郊利用气象观测塔对近地层大气中的气溶胶及其化学组分进行了观测,获得了代表夏冬2个季节的TSP,PM₁₀,PM2.5等不同尺度的气溶胶粒子质量浓度以及气溶胶中Al,Ca,Fe,S,K,Zn,Pb等30种化学元素质量浓度随高度变化的资料.结果表明:①在近地大气层中,气溶胶质量浓度随高度增加而减小,冬季尤为明显,平均而言,夏季边界层中的气溶胶质量浓度为近地层相应值的90%左右,而在冬季,这个比率变化于70%～80%之间.②大气中的元素总质量浓度随高度增加而降低,在冬季这种降低尤为明显.③对于绝大多数元素而言,它们在TSP和PM₁₀中的富集因子夏季随高度变化不大,但冬季它们在细粒子,尤其是在PM2.5中的富集因子随高度升高明显减小,而且地壳元素的减小幅度明显大于污染元素的减小幅度.      

Measured components in total suspended particulate matter in a Kenyan urban area

Nairobi city has a population of over 1.5 million and is growing at a rate of about 70 persons per day. Various activities in the city such as construction work, industrial processes, use of unroadworthy cars, and dust blown off unpaved roads contribute enormously to suspended particulate matter in the air. In this paper, analysis by gravimetric and energy dispersive X-ray fluorescence (EDXRF) of the suspended particulate matter in the air in the city centre, an industrial area and one residential area was carried out. The total suspended particulate matter (TSP) mean levels ranged from 69.983 to 397.903 μg m⁻³. The following components were measured from the TSP, mean values in μg m⁻³: iron 6.014–7.547, potassium 1.252–6.432, titanium 0.286–1.698, manganese 0.158–1.683, lead 0.395–1.321, bromine 0.122–0.707, zinc 0.159–0.678 and zirconium 0.017–0.245. The values of lead obtained (0.395–1.321 μg m⁻³) fall within the WHO recommendations, but compared to the values reported in some European countries, they are high. Most of the elements had low enrichment factors except for lead (104–353), bromine (429–1533) and zinc (14–79). Bromine and lead were highly correlated to the number of light vehicles (p=0.874 and 0.942, respectively). In addition the ratio of Br:Pb by weight was in the range 0.309–0.535, while the correlation factor for Br:Pb was 0.951, leading to the conclusion that both elements came from leaded gasoline.     

上海市大气气溶胶中铅污染的综合研究

采用质子激发X荧光分析(PIXE)、质子微探针、电感耦合等离子质谱(ICP-MS)和扩展X-射线吸收精细结构谱(EXAFS)等分析手段研究上海市大气气溶胶PM₁₀中铅的浓度、化学种态和铅的源解析.研究发现2002年冬天和2003年上海地区大气气溶胶PM₁₀中铅的平均浓度分别为369ng/m³和224ng/m³,铅的化学种态主要是PbCl₂、PbSO₄和PbO,燃煤烟尘、钢铁烟尘和汽车尾气是主要排放源,它们对气溶胶中铅的贡献率分别为50%、35%和15%.     

开封市周边地区地表灰尘主要金属元素背景值研究及应用

在开封市周边地区采集96个地表灰尘样品,按照土壤背景值研究方法,探讨了灰尘K、Na、Ca、Mg、Fe、Mn、Al和Ti等主要金属元素的背景值,并与研究区表土元素背景值及开封市区灰尘元素平均含量进行了比较。结果表明:地表灰尘Al、Ti、K、Na、Ca、Mg、Fe和Mn的背景值分别是70.67、4.85、19.56、16.42、23.37、9.21、20.83和0.74 g/kg;与研究区表土元素背景值相比,灰尘K、Mn背景值分别低3.69%和6.33%,而Mg、Na、Fe、Al、Ca和Ti则分别高14.98%、10.42%、10.10%、9.36%、8.40%和4.30%;开封市区灰尘Mn、Ti、Fe、Na、Al和Mg含量分别比其背景值低69.11%、16.67%、14.92%、9.09%、6.63%和0.84%,而Ca和K分别比其背景值高8.94%和4.92%;灰尘粒径大小、矿物组成和人类活动是影响主要金属元素背景值的重要因素。     

Size distributions and sources of elements in particulate matter at curbside, urban and rural sites in Beijing

Size distributions of 29 elements in aerosols collected at urban, rural and curbside sites in Beijing were studied. High levels of Mn, Ni, As, Cd and Pb indicate the pollution of toxic heavy metals cannot be neglected in Beijing. Principal component analysis (PCA) indicates 4 sources of combustion emission, crust related sources, traffic related sources and volatile species from coal combustion. The elements can be roughly divided into 3 groups by size distribution and enrichment factors method (EFs). Group 1 elements are crust related and mainly found within coarse mode including Al, Mg, Ca, Sc, Ti, Fe, Sr, Zr and Ba; Group 2 elements are fossil fuel related and mostly concentrated in accumulation mode including S, As, Se, Ag, Cd, Tl and Pb; Group 3 elements are multi-source related and show multi-mode distribution including Be, Na, K, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, Mo, Sn and Sb. The EFs of Be, S, Cr, Co, Ni, Cu, Ga, Se, Mo, Ag, Cd, Sb, Tl and Pb show higher values in winter than in summer indicating sources of coal combustion for heating in winter. The abundance of Cu and Sb in coarse mode is about 2-6 times higher at curbside site than at urban site indicating their traffic sources. Coal burning may be the major source of Pb in Beijing since the phase out of leaded gasoline, as the EFs of Pb are comparable at both urban and curbside sites, and about two times higher in winter than that in summer.     

京津大气颗粒物区域性的污染特征

本文研究了京津地区大气颗粒物及其化学组成,介绍12种元素Cd、Cu、K、Mn、Pb、Zn、Fe、Na、Ni、Cr、Sr、Ba;5种离于F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~2、NH_4~+和26种有机污染物的区域分布。用有机物的奇/偶碳数比值估计了大气颗粒物的来源。用无机元素的判别法分析了北京、天津、廊坊和蓟县之间大气污染的相互影响。     

北京地区空气中PM10的元素组分及其变化

2000年6—7月,12月和2001年4—5月在北京北郊分别采集了代表夏季、冬季和春季的大气颗粒物样品,经分析后获得了不同季节、不同大气污染情况下气溶胶中Ca,S,Al,Fe,K,Zn等30种元素质量浓度。对不同污染情况下PM₁₀中元素组分的变化分析表明,PM₁₀中的元素总质量浓度呈现出明显的季节变化,即春季最高,冬季次之,夏季最低,Ca,Fe,K,Al,S是PM₁₀中的5种主要元素。随着空气污染的加重,PM₁₀中的元素总质量浓度明显增加,在春季这一增加达到7倍之多。在重污染情况下,无论在近地面,还是在边界层,PM₁₀中的主要元素排序夏季以地壳元素为首,而冬春季均以污染元素为首。一般情况下,PM₁₀中的元素总质量浓度在近地层中随高度升高而降低,降低幅度约为20%。分析结果还表明,随着空气污染的加重,PM₁₀中的污染元素,尤其是As,Cr,Co,Cu,Ni,PPb,Se,Zn等低浓度污染元素的浓度明显增加。      

天津近岸海域大气颗粒物无机组分季节变化及源析

2006~2007年在天津近岸海域分4个季节走航采集了不同粒径大气颗粒物样品,分析了其质量浓度以及元素、离子和碳等化学组成,并应用富集因子以及特征化合物比值对其来源进行了探讨.结果表明,天津近岸海域TSP,PM10和PM2.5的质量浓度分别为(294.98±3.95),(279.87±17.53),(205.50±38.13)μg/m3,且呈现出明显的季节变化,秋季颗粒物浓度最高,冬季次之,夏季最低. TSP、PM10和PM2.5中总元素浓度分别为48.76, 47.94,32.08 μg/m3. TSP中含量最高的离子是Na+, PM10和PM2.5中含量最高的离子是Cl-. 3种不同粒径中OC浓度秋、冬两季均明显高于春夏两季. Al/Fe的比值分析结果表明,春季TSP的主要来源为土壤尘,秋、冬季PM10和PM2.5主要受燃煤的影响. Cu、Zn和Pb的富集系数较高,其中Pb在冬季PM10中富集达到最高为741.3. NO3-/SO42-的变化范围为0.28~0.85,春夏季该比值较高于秋冬季,反映了该海域同时受燃煤与机动车污染的影响.OC/EC变化范围为2.13~5.58,表明该海域气溶胶中存在着大量二次有机碳.     

彭佳屿岛春季TSP中痕量金属组成及其来源解析

通过大气环流向海洋大气边界层传输的人为源和陆源物质,明显改变了海洋气溶胶中痕量金属的组成.但基于开阔海域岛屿连续观测研究海洋气溶胶中痕量金属元素组成及其来源的研究较少.2010年3—5月在我国台湾北部东海海域彭佳屿岛采集了60个TSP（总悬浮颗粒物）样品,采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了19种痕量金属（Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co、Cr、V、Ni、Tl、Zn、Sn、Pb、As、Cd、Sb、Se）的质量浓度.基于TSP中Al浓度、气团后向轨迹分析和美国国家宇航局CALIPSO卫星星载激光雷达扫描图像,将采集的TSP分为非沙尘TSP（不受沙尘影响的TSP）和沙尘TSP（受沙尘影响的TSP）.沙尘TSP中所有痕量金属的浓度都高于非沙尘TSP,表明沙尘对彭佳屿岛TSP中痕量金属有贡献.结合富集因子、相关性分析和PMF模型研究结果表明,彭佳屿岛春季非沙尘TSP中Al、Fe、Ti和Y主要来源于地壳矿物,Mn、Ba、Sr、Co和Cr同时受地壳矿物和人为源的影响;沙尘TSP中Al、Fe、Ti、Y、Mn、Ba、Sr、Co和Cr主要来源于地壳矿物.V和Ni在彭佳屿岛春季非沙尘TSP中主要来源于燃料油燃烧,而在沙尘TSP中同时受燃料油燃烧和地壳矿物的影响.非沙尘TSP和沙尘TSP中,Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se的来源相似.Tl主要源于交通和煤燃烧,Zn、Sn、Pb、Cd和Sb同时来源于交通、煤和燃料油燃烧,As主要来源于煤燃烧,Se则主要来源于煤和燃料油燃烧.研究显示,人为源释放到大气中的Tl、Zn、As、Sn、Pb、Cd、Sb和Se可以通过大气环流长距离传输至开阔海域.      

北京地区大气颗粒物污染的风向因素研究

2005年9月~2006年9月在北京市北部、中部、南部3个点位采集了大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,并采用电感耦合等离子体光谱、质谱技术测定了29种无机元素.基于大气浓度数据和气象观测资料,研究了925hPa时不同风向对北京市TSP浓度及Al、Fe、Ca、S、Se、Pb、Zn等特征元素空间分布及来源的影响.结果表明,TSP及Al、Fe等地壳来源元素在东北、西北、西南3种风向下,3点位的平均浓度变化不大,表现出明显的顺东北风递增的特征;Pb、Zn等冶炼排放元素的3点位平均浓度以西南风时为高,并表现出明显的顺西南风递减的特征.Pb、Zn等重金属元素主要来源于北京南部以远地区有色冶金企业排放的大气传输;而地壳元素主要来自北京本地排放源的贡献.     

典型固体废物焚烧飞灰的污染物特性研究

采用成分分析法和毒性监测法系统分析了来源于6类典型固体废物焚烧飞灰的污染物特性．研究表明,6类固体废物焚烧飞灰的主要组成元素有Si、 Ca、 Al、 Fe、 K、 Na、 Cl等．各重金属成分中,Zn是受试飞灰（除LS飞灰）中含量最高的重金属元素,范围在2100～32100 mg/kg,均值达9458 mg/kg;元素Cd、 Zn、 Cu、 Cr、 Ni、 Pb、 As平均值则分别为土壤中的各元素含量的642、 127、 22、 18、 15、 10、 2倍．国标硫酸硝酸法和TCLP浸出程序对飞灰中的重金属浸出率普遍偏低,仅其中2类工业废物焚烧飞灰在TCLP法下超出鉴别限值;虽然受试飞灰中二英类物质（PCDD/Fs）毒性当量均低于危险废物毒性物质含量鉴别(GB 5085.6-2007)有关二英类物质规定,但与浙江省部分地区污染土壤中的平均二英毒性当量进行比较,HZ、 WZ、 NB、 TZ和HUZ飞灰分别为其105、 59、 401、 369和5倍,除LS飞灰外其余5种飞灰的毒性当量值要大大高于加拿大、 新西兰和瑞典的土壤中二英的指导值．本研究结果说明不同焚烧厂飞灰化学组成存在很大差异;焚烧废物成分对飞灰中的重金属元素有一定的影响,但焚烧工艺过程是影响固体废物焚烧飞灰中重金属和二英分布和丰度的最主要因素．因此,无论是生活垃圾还是工业危险废物的焚烧飞灰均具有很大的潜在环境风险,处理或利用前必须对其性质进行充分调研．     

松嫩平原西部碱尘气溶胶的时段变化及其气候影响因素分析

利用耦合等离子体发射光谱测试技术(ICP-AES)对松嫩平原西部2003年7月到2004年5月间获得的大气总悬浮颗粒物(TSP)样品进行了元素分析,并结合气象资料和TSP质量浓度,初步确定了碱尘活动年际内的演变规律及其主要控制因素.结果表明,TSP质量浓度的高峰时段是早春,其元素总体浓度亦高于其它时段,其中Na元素浓度具有明显的高值,表明碱尘在该时段为TSP的主要成分;晚春时段区域沙尘影响加强,很难监测本地碱尘活动;夏季,碱尘的3种重要元素(Na、Ca、K)含量增加,表明夏季有碱尘活动,与TSP浓度偏高吻合;秋季,碱尘和区域沙尘的活动均减弱.影响碱尘活动的气候因子主要是风力、降水量、温度、日照和湿度,但不同时段其主导作用不同.     

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)污染是许多城市重要的大气环境问题.从1999年至2000年对北京市细粒子展开了4次采样和化学分析,有效采样天数为40d.利用正定矩阵分解(PMF)方法对细粒子的来源进行了分析.化学成分包括EC(元素碳)、有机物、SO₄^2-、F^-、Cl^-、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等17种.发现主要来源有6类:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤.     

Atmospheric lead pollution in fine particulate matter in Shanghai, China

The Pb-monitoring program was extended for 6 years from 2002 to 2007 at 17 representative urban sites (6 traffic, 5 industrial, and 6 residential sites), and 3 suburban sites to assess the lead pollution in fine particulate matter (PM2.5) after phasing out leaded gasoline in Shanghai. Compared with Pb levels reported in other places, the Pb pollution in Shanghai is still serious after phasing out leaded gasoline, which remains at high concentration range (213–176 ng/m3) in PM2.5 in winter. Significant spati...