北京大气PM2.5中铅的同位素测定和来源研究

用石英滤膜连续采集北京2003-02～2003-03的12个PM_2.5样品,进行无机多元素、OC、EC和铅同位素丰度比的分析测定.对样品进行聚类分析,结合气象信息讨论了分组结果,描述了2003年春北京市的2个大气铅污染过程.2个污染过程均表现出铅含量高,²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb丰度比低的特点.Al、Ca、K等地壳元素的含量与Pb的含量负相关,表明土壤尘对铅的贡献不大.比较Pb、As、Zn、Se和Al、Ca等地壳元素含量的相关性,2个铅污染过程是由有色冶金排放和燃煤排放共同主导的.而02-28～03-02的铅污染过程中,燃煤排放贡献增大,有色冶金排放贡献下降.结果表明,汽油无铅化以后,北京市春季大气颗粒物中的铅主要来源于有色冶金排放与燃煤排放.     

铅稳定同位素在土壤污染物来源识别中的应用

稳定同位素是追踪土壤重金属来源的重要手段.根据地统计学研究结果,在某重金属污染场地采集了11个表层土壤样品,它们的Pb浓度呈梯度分布,最大值超过2 000 μg·g^-1.对土壤样品中4种Pb稳定同位素的含量进行了分析,以了解研究区土壤Pb的主要来源.结果表明,土壤样品²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb、 ²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb和²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb与Pb浓度的倒数,²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb与²⁰⁸Pb/²⁰⁴Pb都呈显著的线性正相关关系,这些关系符合二元混合模型,由此可以推断土壤铅主要源于人为排放和土壤母质.     

基于化学分析和气象信息综合表征大气铅污染

对天津市1998年11月-1999年2月期间21个玻璃纤维滤膜大气颗粒物样品,采用稀酸浸出法溶解后,测量了ρ(Pb),w(Pb)和同位素丰度比206Pb/207Pb.采用IDAS软件对样品进行聚类分析,分组的结果表明,在不同的天气条件下,各种污染源排放的贡献也不同.48 h反向风迹图提供了大量详实的气象信息,结合ρ(TSP),ρ(Pb),w(Pb)和同位素丰度比的数据,可用于综合表征铅污染的状况.      

鼎湖山PM2.5中化学元素的组成及浓度特征和来源

为研究珠江三角洲大气颗粒物的污染特征及其来源,于2006年6～12月,在鼎湖山利用大流量颗粒物采样仪进行PM_2.5样品的采集,并利用ICP-MS分析其中的元素浓度.结果表明, Pb、V、Cu、As、Zn、Se元素平均浓度为216.24、 15.40、 60.56、 31.81、 432.06和8.12 ng·m^-3,处于高污染浓度水平.因子分析表明,化石燃料的燃烧、金属冶炼工业、扬尘和海盐是该地区PM_2.5的主要来源.     

2007年春节期间北京大气细粒子中正构烷烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM_2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM_2.5样品中的正构烷烃进行了检测和分析.结果表明,春节期间大气细粒子平均浓度全部超过WHO阈值,且夜间平均浓度要高于白天.细粒子中检测出C₁₀～C₃₃的正构烷烃,总浓度为201.7～2 715.6　ng·m^-3,夜间正构烷烃的平均总浓度（943.5 ng·m^-3）要高于白天(581.1 ng·m^-3）,除夕前的平均总浓度（1025.5 ng·m^-3）要高于除夕后（536.6 ng·m^-3）.主峰碳为23、 24和25,CPI值为0.9～1.4,平均为1.15,表明春节期间北京大气细粒子中的正构烷烃主要由化石燃料的不完全燃烧产生,%WaxC_n的结果表明生物源对气溶胶中正构烷烃的贡献率为8.5%～47%.     

深圳市城区大气颗粒物及主要水溶性无机离子的污染特征

基于2015年深圳市大气颗粒物和主要水溶性无机离子的观测数据,深入分析了大气颗粒物的浓度变化及二次污染特征.结果表明2015年深圳的大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）浓度虽然低,但其中细粒子占比高,PM_2.5/PM₁₀的比值高达0.744,甚至大于广州典型灰霾过程中的粗细粒子比.大气颗粒物浓度季节变化明显,秋冬高,春夏低.其日变化特征明显受到交通高峰的影响,汽车尾气可能是污染来源之一.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）质量浓度在PM_2.5中的占比超过1/3（37.7%）,且全年硫转化率都大于0.1,这说明深圳市细颗粒物主要来自于二次转化.深圳大气颗粒物浓度受气象要素影响显著,与气压正相关,与气温、相对湿度、降水及风速负相关;若将风速、气温、气压、相对湿度和降水作为一个整体考虑,这些气象要素对深圳大气颗粒物浓度的影响大小是PM₁ > PM₁₀ > PM_2.5.本工作不仅对深圳的大气环境管理和经济可持续发展有着重要参考价值,还对空气相对清洁地区的大气颗粒物和霾治理具有指导意义.     

北京郊区农田夏季大气颗粒物质量和离子成分谱分布特征

农业活动是大气颗粒物的重要来源之一.为了研究北京郊区农田大气颗粒物质量和离子成分的分布,探讨其来源,本研究使用8级串联撞击式采样器MOUDI采集了2004年夏季北京远郊菜地的大气颗粒物样品,测量了0.18～18μm粒径段颗粒物质量和水溶性无机离子的粒径分布.细粒子的主要离子成分是SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺,与温度、湿度和光照等条件相关,推测主要来自农田释放的NH₃与光化学生成的酸性物种的反应.细粒子中的K⁺可能来自植物的排放和生物质的燃烧.粗粒子中Ca²⁺、Mg²⁺、NO₃^-和SO₄^2-可能主要来自土壤颗粒物通过机械过程进入大气,以及其后酸性物种和土壤颗粒物表面的化学反应.研究结果表明,施用的化肥和土壤可能是决定农田大气中颗粒物的重要因素,北京远郊菜地对大气颗粒物可能有着重要的贡献.     

株洲城郊农田土壤重金属污染特征与Pb同位素示踪

通过采集湖南株洲城郊农田区表层土壤（A层）,并分析其Cd、Hg、Pb、Zn等重金属元素含量,研究了土壤中重金属元素的污染特征.为示踪这些金属元素的来源,选择农田区典型土壤样品及湘江沉积物、污染源区土壤样品,进行重金属元素含量和Pb同位素组成测定.结果表明,农田区A层土壤受到不同程度的重金属污染,其中,Cd、Hg、Pb、Zn含量最高,分别为21.71、24.52、261.49、577.94 mg·kg^-1,且Cd、Pb、Zn元素之间显著相关,而研究区附近湘江水体和沉积物中这些元素含量没有增高,说明这些重金属不是来自湘江,而是可能主要来自冶炼厂;铅同位素显示,冶炼厂附近A层土壤²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb值（1.150~1.164）低于周边区域A层土壤（1.164~1.169）,²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb值（2.108~2.122）高于周边地区（2.106~2.119）,说明受到人为污染的影响.从污染区分布空间位置和铅同位素源解析的结果看,农田区土壤中Cd、Hg、Pb、Zn等重金属的主要污染源是冶炼厂的冶炼烟气粉尘及与农耕活动有关的其他人为污染.     

被动采样器(MerPAS)在气态汞含量和同位素分馏研究中的应用

汞（Hg）是一种具有生物毒性、易挥发的有害金属元素。在大气中主要以气态单质汞Hg⁰的形态存在,具有较长的大气滞留时间,能随大气环流扩散到全球。多尺度监测大气Hg⁰的浓度对于评估《关于汞的水俣公约》履行效果极为关键。由于操作简易且不易受恶劣环境影响,被动采样器是现有大气Hg⁰主动监测技术的有效补充。近期研究表明被动采样器（MerPAS）采集到的大气Hg⁰可以同时应用于汞浓度与稳定汞同位素的分析。鉴于MerPAS在大气汞的研究中的广泛应用前景,本文对MerPAS的结构、原理以及其在大气Hg⁰浓度和同位素研究方面的进展进行综述,并通过实地采集天津市市区的大气汞来验证其汞浓度和同位素测试的可靠性。结果显示：MerPAS能够准确地监测大气汞的浓度,并很好地保存大气Hg⁰的同位素信号,特别是非质量分馏信号。     

北京地面扬尘的理化特性及其对大气颗粒物污染的影响

通过采集北京有代表性的53个采样点的地面扬尘样品和典型区（交通区、工业区以及居民住宅区）3个采样点的气溶胶样品,分析研究了地面扬尘中主要元素和离子的浓度、空间分布、来源及其对大气颗粒物污染的贡献.结果表明,Ca、S、Cu、Zn、Ni、Pb和Cd是地面扬尘中的主要污染元素,Ca²⁺、SO^2-₄、Cl^-、K⁺、Na⁺和NO^-₃ 是地面扬尘中的主要离子.Al、Ti、Sc、Co和Mg主要来源于地壳源,Cu、Zn、Ni和Pb 主要来源于交通排放和煤燃烧,Fe、Mn和Cd主要来源于工业排放、煤燃烧和油燃烧.Ca²⁺和SO^2-₄主要来源于建筑活动、建筑材料和二次气粒转化,Cl^-和Na⁺主要来源于工业废水处理和化学工业排放,NO^-₃和K⁺主要来源于机动车排放、NO_x的光化学反应和生物质燃烧.北京地区矿物气溶胶的本地源,即地面扬尘,在不同季节的贡献量分别为2002年春季约30%, 2002年夏季约70%, 2003年秋季约80%, 2002年冬季约20%.地面扬尘中一些主要元素Ca、S、Cu、Zn、Ni、Pb、Fe、Mn和Cd 的污染水平分别为76%、 87%、 75%、 80%、 82%、 90%、 45%、 51%和94%,它们对PM₁₀中相应元素的贡献率分别为20%～45%、 5%～18%、 4%～50%、 2%～46%、 4%～52%、 5%～20%、 30%～60%、 20%～40%和2%～25%.来自交通活动和建筑活动的地面扬尘是北京大气颗粒物污染的重要来源之一.     

Impacts of converting from leaded to unleaded gasoline on ambient lead concentrations in Jakarta metropolitan area

Total suspended particulate mater （TSP） concentrations were monitored for one year from July 2000 and for one year from April 2003 in Jakarta City. Thirteen elemental TSP components, aluminum （Al）, sodium （Na）, iron （Fe）, lead （Pb）, potassium （K）, zinc （Zn）, titanium （Ti）, manganese （Mn）, bromine （Br）, copper （Cu）, chromium （Cr）, nickel （Ni）, and vanadium （V） were analyzed by a sequential X-ray fluorescence spectrometer. Al, Na, Fe, K, and Pb were major components at most of the sampling locations in 2000. However, only Pb in 2003 dramatically decreased to one tenth. The phase-out of leaded gasoline began on July 1, 2001 in Jakarta City and lead content in gasoline decreased to one tenth, too. The decrease in Pb concentration was a result of the phase-out of leaded gasoline, as lead emissions mainly are exhaust gas from vehicles.     

上海市大气气溶胶中铅污染的综合研究

采用质子激发X荧光分析(PIXE)、质子微探针、电感耦合等离子质谱(ICP-MS)和扩展X-射线吸收精细结构谱(EXAFS)等分析手段研究上海市大气气溶胶PM₁₀中铅的浓度、化学种态和铅的源解析.研究发现2002年冬天和2003年上海地区大气气溶胶PM₁₀中铅的平均浓度分别为369ng/m³和224ng/m³,铅的化学种态主要是PbCl₂、PbSO₄和PbO,燃煤烟尘、钢铁烟尘和汽车尾气是主要排放源,它们对气溶胶中铅的贡献率分别为50%、35%和15%.     

太原市大气PM_(2.5)中铅同位素特征研究

使用ICP-MS测定太原市2009年夏季至2010年春季典型月份中存在于PM2.5上的铅(Pb)及同位素特征,分析了铅的浓度水平、季节变化特征,探讨了铅同位素丰度比特征,并由富集因子法初步解析了铅的来源。结果显示,太原市环境大气中存在于PM2.5上的Pb含量为270.83ng/m3,低于我国环境空气质量标准(GB3095-2012)中对颗粒物中铅的年均限值,在国内属中等水平。冬季存在于PM2.5中的Pb浓度水平最高,与取暖燃煤排放有关;扬尘中的Pb富集则对春季的Pb污染有较大贡献。Pb与PM2.5的相关性显示夏季和冬季二者来源一致,皆为燃煤排放;206 Pb/207 Pb与208 Pb/206 Pb的同位素丰度比特征也表明PM2.5中Pb的主要源于燃煤排放,由于冬季煤炭消费量较高,其燃烧排放对PM2.5中Pb的贡献高于其他季节。采样期间PM2.5中Pb的富集因子(20.45)显示,Pb主要源于人为活动的排放;春季的富集因子(10.76)接近10,表明春季时自然源的Pb对PM2.5的贡献较大。     

PAHs pollution from traffic sources in air of Hangzhou, China: Trend and influencing factors

Introduction China is experiencing rapid economic and populationgrowth. The rapid growth and increasing fossil fuel energyconsumption have resulted in large amounts of pollutants suchas TSP, SO2, NOx and hydrocarbons to be emitted intoambient atmosphere. Nowadays, national routine monitor haspaid much attention to TSP, SO2 and NOx. Highconcentrations of SO2 and NOx can lead to an increase ofregional levels of acid deposition and tropospheric ozon, thu…     

Atmospheric lead pollution in fine particulate matter in Shanghai, China

The Pb-monitoring program was extended for 6 years from 2002 to 2007 at 17 representative urban sites (6 traffic, 5 industrial, and 6 residential sites), and 3 suburban sites to assess the lead pollution in fine particulate matter (PM2.5) after phasing out leaded gasoline in Shanghai. Compared with Pb levels reported in other places, the Pb pollution in Shanghai is still serious after phasing out leaded gasoline, which remains at high concentration range (213–176 ng/m3) in PM2.5 in winter. Significant spati...     

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

泉州市不同功能区土壤铅同位素组成及其来源分析

为查明泉州市土壤铅的污染来源,采集了泉州市不同功能区表层(O～20cm)土壤及城市环境污染端元(燃煤尘、汽车尾气尘、污泥)样品.采用ICP-MS测定土壤Pb含量,用热电质谱仪测定各样品的铅同位素组成.分析结果表明,泉州市不同功能区表层土壤已受到一定程度铅污染;泉州市土壤铅同位素208 Pb/(207+206)Pb和206Pb/207 Pb比值变化较大,分别为1.0769～ 1.1486和1.1150～1.2142;泉州市区各端元组分铅同位素组成差别比较大,可以有效示踪和鉴别泉州市区环境铅的污染来源.运用铅同位素示踪技术追踪土壤铅的污染来源结果表明,泉州市区土壤总铅同位素和可溶相铅同位素组成变化较大,土壤中铅来源较为复杂.交通繁忙区土壤铅污染主要来源于汽车尾气排放,农业区土壤铅主要来源于城市污泥与当地土壤背景,商业区土壤铅主要来源于城市污泥与燃煤尘及其煤渣的排放,居民区土壤铅污染主要受城市污泥与汽车尾气排放影响.     

泉州湾洛阳江河口潮间带柱状沉积物铅同位素组成的变化与来源

不同源区铅同位素的组成不同,可以利用铅同位素的这种“指纹”特征来示踪铅的不同来源.泉州湾洛阳江河口潮间带柱状沉积物中,从底层到表层其铅同位素组成呈现出一定的变化规律,其中207 pb/204Pb呈上升趋势,206 Pb/2077 Pb和208 Pb/(2066pb+207 Pb)呈下降趋势.铅污染的来源主要与工业生产、污水排放和燃油尾气排放有关,受燃煤的影响很少,从底层到表层铅同位素组成的演化趋势为:由工业及污水排放逐渐向汽车尾气方向飘移结合定年分析,推断出油铅的污染起源于20世纪80年代中期,其污染呈不断加重趋势;其中表层沉积物中铅的污染受汽车尾气排放的影响最为严重.对不同时期沉积物中铅污染的来源及其相对贡献率研究表明,1973年到1984年间,沉积物受燃油铅的影响较少,其污染来源主要以工业污染为主,其贡献率占70％以上;1984到1994年间汽车尾气铅的贡献率迅速上升,占到了50％;而1996年到2008年汽车尾气铅的贡献率逐渐增加,由50％上升到了66％.