2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM₁₀和PM_2.5样品，并采用气相色谱-质谱技术对PM_2.5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM₁₀和PM_2.5夜间平均质量浓度为232 μg·m^-3和132 μg·m^-3,分别高于白天的PM₁₀(194 μg·m^-3)和PM_2.5(107 μg·m^-3)；除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 μg·m^-3 (PM₁₀)和123.8 μg·m^-3 (PM_2.5)，分别高于除夕前的166.7 μg·m^-3(PM₁₀)和106.8 μg·m^-3(PM_2.5)；同时夜间PM_2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度，且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m^-3，高于除夕后的58.9 ng·m^-3.结果表明，除了受一定的气象条件的影响外，大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响，但对大气中的多环芳烃影响不大，而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.     

泰安市夏季PM2.5中正构烷烃和糖类化合物的化学组成及其来源

为探讨泰安市夏季PM_2.5中正构烷烃和糖类的化学组成及其来源,于2016年7~8月进行PM_2.5样品采集,对泰安市正构烷烃及糖类进行分析,并利用主成分分析-多元线性回归模型（PCA-MLR）和后向轨迹模型对污染物进行来源解析.结果表明,2016年泰安市夏季PM_2.5质量浓度为（37.2±11.5）μg·m^-3,是我国环境空气质量一级标准（GB 3095-2012,35μg·m^-3）的1.1倍.其中,正构烷烃质量浓度为（83.3±34.7）ng·m^-3,碳优势指数（CPI）为1.83,植物蜡烷烃贡献率（% WaxC_n）为34.7%~69.4%,表明植物蜡是泰安市夏季正构烷烃的主要来源.糖类化合物的质量浓度为（73.4±46.6）ng·m^-3,其中左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖是主要的糖类组分,分别占糖类化合物总浓度的64.0%、7.1%和6.3%,表征生物质燃烧对泰安市糖类具有重要贡献.由PCA-MLR模型结果表明,泰安市夏季PM_2.5中正构烷烃和糖类化合物主要来自植物蜡、化石燃料燃烧和生物质燃烧.后向轨迹分析表明,泰安市夏季正构烷烃和糖类污染物主要来自山东本地源和南方内陆地区.     

河北农居环境颗粒态汞污染特征及健康评估研究

近年来,我国农村环境问题日渐加重,大气颗粒态汞对人体健康的危害逐渐凸现出来,而已有研究对我国农居环境中的汞污染状况关注较少. 以颗粒态汞为研究对象,于2009年7、8月及2010年10~12月,对河北省6个村庄中的34个典型农居环境进行PM₁₀和PM_2.5膜采样,采用冷原子荧光法测定颗粒态汞质量浓度. 结果表明,同一季节时,厨房PM₁₀中汞质量浓度约是庭院PM₁₀中汞质量浓度的2倍; 在同一空间内,PM₁₀中汞质量浓度大小依次是冬季(3.004 ng·m^-3)>秋季(1.550 ng·m^-3)>夏季(1.127 ng·m^-3); 同一季节时,PM_2.5中汞质量浓度大小依次是厨房(0.795 ng·m^-3±0.337 ng·m^-3)>客厅(0.398 ng·m^-3±0.159 ng·m^-3)>庭院(0.321 ng·m^-3±0.143 ng·m^-3); PM_2.5中的汞质量浓度占PM₁₀中汞质量浓度的百分比为(52.4±13.5)%. 对农居环境PM_2.5中汞的健康风险度水平进行评价,不同人群中儿童的暴露水平最高,其年均超额危险度<10^-8. 可知农居环境PM_2.5中汞对农户的健康风险在可以忽略的水平.     

上海市PM2.5的物理化学特征及其生物活性研究

采集了上海市区和郊区春季和夏季的大气PM_2.5样品,分析了市区和郊区春夏2季PM_2.5质量浓度变化的规律,使用PIXE(Proton Induced X-ray Emission)分析技术获得S、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Br、Sr、Pb等15种元素的质量浓度.结果表明,上海PM_2.5中化学元素的质量浓度在春季　(5?038.6 ng·m^-3) 比在夏季 (3?810.6 ng·m^-3) 高,春季郊区(2?528.9 ng·m^-3) 和市区(2?509.7 ng·m^-3) PM_2.5中化学元素的质量浓度相当,夏季市区样品 (1?674.2 ng·m^-3) 中化学元素质量浓度的总量比郊区(2?136.3 ng·m^-3) 的低,但来自人为污染的化学元素 (Cr、Mn、Ti、Ni、Cu、Zn、As、Br、Sr、Pb) 在市区PM_2.5中的含量较高;场发射扫描电镜 (FESEM) 分析显示,上海PM_2.5主要由烟尘集合体、燃煤飞灰、矿物颗粒、生物质颗粒和不明物质组成,质粒DNA评价揭示上海市区PM_2.5比郊区的具有更强的生物活性,主要原因可能在于市区样品中含有较高的重金属元素和较多的烟尘集合体．     

西安冬春季PM10中碳气溶胶的昼夜变化特征

为探讨西安市大气碳气溶胶的季节变化和昼夜变化特征及来源,于2006-12-19～2007-01-21 (冬季)和2007-04-01～2007-04-30 (春季)连续采集了大气可吸入颗粒物(PM₁₀)样品,并采用IMPROVE热光分析法分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果显示,冬季白天PM₁₀及其中OC和EC的平均浓度分别为455.0、 62.4和7.5 μg/m³,夜晚的平均浓度分别为448.7、 66.1和6.9　μg/m³,对应春季白天的平均浓度分别为397.9、 26.7和6.9 μg/m³,夜晚分别为362.1、 31.9和8.6 μg/m³.冬季白天OC与EC的相关系数为0.44,较之春季0.81要差,主要与冬季采暖期燃料的多样性有关.碳气溶胶组分中,冬季白天和晚上二次有机碳气溶胶(SOC)的平均浓度为8.9和10.2 μg/m³,远高于春季(2.8和3.4 μg/m³),说明冬季较高的OC排放及较低的大气扩散能力利于碳气溶胶中SOC的生成.对碳气溶胶8种组分的因子分析结果表明,冬季燃煤排放及郊区的生物质排放对碳气溶胶有重要的贡献,而春季机动车的贡献明显增加.     

基于SOA转化机制的沧州市重点企业秋冬季大气污染模拟

基于沧州市2016年排放清单筛选出120家重点企业,采用重新编译代码后的CALPUFF空气质量模型,模拟了2017年秋冬季不同程度污染天气下120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂及二次生成硫酸盐、硝酸盐、二次有机气溶胶（SOA）的污染情况.结果表明,120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂秋冬季平均模拟浓度占平均观测浓度的比例分别为：3.3%、5.7%、5.6%和2.9%;一次排放的PM₁₀主要集中在沧州市西南部和东南部,二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐主要集中在主城区和东南部;PM_2.5中SOA平均占比约为27.3%,重污染时段比例上升为29.0%;PM_2.5中烷烃气溶胶、甲苯气溶胶、二甲苯气溶胶和多环芳烃（PAH）气溶胶占比分别为：12.1%、6.0%、7.0%和2.2%.120家重点企业精细化模拟结果显示,重污染天气以上120家重点企业的PM_2.5贡献浓度为3.02μg·m^-3,占沧州市"三年作战计划"要求2018年下降浓度（6.00μg·m^-3）的50%;PM_2.5浓度贡献较大的企业包括某石油化工股份有限公司沧州分公司（0.41μg·m^-3）、某碳素有限公司（0.29μg·m^-3）、某石化股份有限公司聚海分公司（0.26μg·m^-3）、沧州某肥业有限公司（0.23μg·m^-3）、沧州某大化有限责任公司（0.19μg·m^-3）等,主要位于新华区、沧县和渤海新区.本研究可为开展秋冬季每一家重点企业的错峰生产和应急减排提供科学依据.     

长春市大气颗粒汞及其干沉降通量

在1999-07～2000-01,监测了长春市5个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度.非采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.022ng·m^-3～0.398ng·m^-3,平均为0.145 ng·m^-3,对照点平均为0.084ng·m^-3.采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.148ng·m^-3～1.984ng·m^-3,平均为0.461ng·m^-3,对照点平均为0.211ng·m^-3.采暖期颗粒汞浓度平均超出非采暖期2倍以上.燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的2个主要来源.地面扬尘对颗粒汞的贡献约占8%～30%.应用理论模型估算汞的干沉降通量,市区颗粒汞干沉降通量为43.06μg·(m2·a)^-1,对照点为21.28ng·(m²·a)^-1.     

沿海农村地区大气PM2.5中多环芳烃（PAHs）季节污染特征、气象条件影响及健康风险评估

东部沿海地区是我国多环芳烃排放量最高的地区之一,了解我国东部沿海农村地区大气多环芳烃（PAHs）污染特征和健康风险是大气污染控制的重要基础之一.在本研究中,对青岛农村地区进行了春、夏、秋、冬季的大气PM_2.5样品采集,并对其18种PAHs的季节变化、分子组成和与气象要素关系进行了分析,利用总致癌当量毒性（∑TEQ）模型对PAHs进行了健康风险评估.PM_2.5浓度季节变化趋势与PAHs浓度季节变化趋势具有一致性,变化趋势为：冬季＞秋季＞春季＞夏季,PM_2.5年均浓度为（33.91 ± 28.96） μg·m^-3,PAHs年均浓度为（11.66 ± 20.00） ng·m^-3.PAHs（除BkF外）与相应期间内的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO和气压呈正相关性（p<0.01）,但是与O₃、气温呈负相关性（p<0.01）.通过诊断比率计算,表明煤燃烧和机动车排放是农村地区PAHs的重要来源.冬季大气PM_2.5中PAHs的总致癌当量毒性（∑TEQ）超过WHO限值（TEQ 1 ng·m^-3）,对人类具有明显危害,应对沿海农村地区冬季PAHs的污染给予重视.     

西安大气PM2.5中有机氮和无机氮的理化特征

本文于2008年7月至2009年8月在西安站点开展了大气细粒子（PM_2.5, 空气动力学粒径小于等于2.5 μm的大气颗粒物）中含氮组分的观测,通过元素分析仪、TOC分析仪,离子色谱分析获得PM_2.5中的总氮（TN）、水溶性总氮(WSN)、水溶性无机氮（WSIN）,水溶性有机氮（WSON）的年平均浓度分别为9.35 μg·m^-3、 8.93 μg·m^-3、5.31 μg·m^-3、3.62 μg·m^-3,其中WSN占同期大气PM_2.5质量浓度的7.04%,WSON对总氮的贡献达43%,说明水溶性有机氮是西安大气细粒子中氮的主要组分。氮组分浓度水平明显分为秋、冬季高值和春、夏季低值的模式;WSON在各个季节、月份的百分比变化以及与部分离子相关性分析,揭示了西安有机氮和无机氮组分受不同的来源影响,其中生物质燃烧、腐殖质、农业活动等对水溶性有机氮贡献显著。     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

广州市街道环境PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度的变化特征

采用直读式DustTrak8520型颗粒物浓度测定仪在2003年7月至2004年6月期间对广州市街道PM10、PM2.5进行了初步测定,结果表明PM10、PM2.5质量浓度季节变化幅度较大,并且它们的变化趋势相似。与国内很多城市不同,PM10、PM2.5质量浓度日变化都呈上午低、下午高、夜间21点左右出现峰值的特征。PM10、PM2.5两者之间存在显著的相关性,相关系数r=0.98。PM2.5/PM10平均值为0.85,表明广州市街道空气中细颗子(PM2.5)在可吸入颗粒物中占很大比重。     

天津市大气中PM10、PM2.5及其碳组分污染特征分析

2007年12月~2008年10月期间,分3个时段,设置2个点位,采集了天津市大气环境中PM10和PM2.5样品.用热光反射分析仪测定样品中的碳组分含量,并用OC/EC最小比值法估算二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,市区采样点颗粒物浓度高于郊区,2个采样点的颗粒物浓度变化趋势一致.5月份 PM2.5/PM10比值最小,主要由于土壤风沙尘对PM10的贡献较大.PM10和PM2.5中的有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度12月份最高,且变化趋势相同.OC占总碳(TC)比例较高,PM10中OC/TC为0.60~0.83,PM2.5中OC/TC为0.55~0.81.碳组分主要集中在PM2.5中,PM10中约有76%的OC存在于PM2.5中.12月份的SOC浓度最高,与12月份的气象条件和污染源排放等因素有关.     

Thermal internal boundary layer and its effects on air pollutants during summer in a coastal city in North China

The thermal internal boundary layer(TIBL) is associated with coastal pollution dispersion,which can result in high concentrations of air pollutants near the surface of the Earth. In this study, boundary layer height data which were obtained using a ceilometer were used to assess the effect of the TIBL on atmospheric pollutants in Qinhuangdao, a coastal city in North China.A TIBL formed on 33% of summer days. When a TIBL formed, the sunshine duration was 2.4 hr longer, the wind speed was higher, the wind direction reflected a typical sea breeze, and the boundary layer height was lower from 9:00 LT to 20:00 LT compared to days without a TIBL. If no TIBL formed, the average concentrations of PM_(2.5) and PM_(10) decreased with increasing boundary layer height. However, when a TIBL was observed, the average concentrations of PM_(2.5) and PM_(10) increased with increasing boundary layer height. Because the air from the sea is clean, PM_(2.5) and PM_(10) concentrations reached minimums in the daytime at 16:00 LT. After16:00 LT, the PM_(2.5) and PM_(10) concentrations increased rapidly on days when a TIBL formed,which indicated that the TIBL leads to the rapid accumulation of atmospheric pollutants in the evening. Therefore, the maximum concentrations of particulate matters were larger when a TIBL formed compared to when no TIBL was present during the night. These results indicate that it is suitable for outdoor activities in the daytime on days with a TIBL in coastal cities.     

北京2008奥运期间PM10的单颗粒形貌类型及生物活性研究

采集2008年北京奥运会期间大气PM_(10)和PM_(2.5)样品,计算质量浓度,得出奥运会期间大气污染水平.利用场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对PM_(10)和PM_(2.5)的形貌特征和粒度分布进行分析.同时应用质粒DNA 评价法研究了奥运会期间PM_(10)样品的生物活性.结果表明,奥运会期间可吸入颗粒物质量浓度日均值均符合国家2级标准,PM_(2.5)和PM_(10)的比值为0.63,以细粒子PM_(2.5)为主.奥运期间PM_(10)和PM_(2.5)样品的微观形貌主要为球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知细颗粒,其中球形颗粒和未知细颗粒占有相当大的数量比例.PM_(10)和PM_(2.5)数量-粒度呈单峰分布,主要分布在0.1～0.4 μm范围内.PM_(10)的体积-粒度呈双峰分布,主要分布在0.4～0.5 μm和1～2.5 μm范围内,PM_(2.5)主要分布在1～2.5 μm范围内.质粒DNA 评价结果表明,北京2008奥运期间可吸入颗粒物生物活性明显降低,要达到20%的损伤需要的颗粒物剂量浓度在180 μg·mL~(-1)以上,明显高于2004年的63 μg·mL~(-1),可见奥运期间大气颗粒物对人体危害比往年减小.     

上海城区和临安本底站PM_(2.5)的物化特征及来源解析

2008年4月在上海城区(徐家汇)和浙江临安大气污染本底站2个地区同步采集PM2.5样品,利用场发射扫描电镜(FESEM/EDS)和同步辐射相关技术对两地PM2.5的微观形貌、化学元素组成及来源,以及重金属元素Zn的价态进行了分析.结果表明,徐家汇、临安的PM2.5平均质量浓度分别为(131.6±65.2),(83.5±22.9)μg/m3.徐家汇地区PM2.5主要由烟尘、飞灰、矿物质等组成;临安地区PM2.5中主要为不规则形貌颗粒物.上海城区PM2.5中重金属元素的浓度明显高于临安地区样品.同步辐射X射线吸收近边结构谱的结果显示,两地PM2.5中的Zn元素都以ZnSO4为主要存在形式.富集因子法分析19种元素中,除K、Ca外,其他元素在PM2.5中富集程度上海均高于临安地区.     

广州城区秋季大气PM_(2.5)中主要水溶性无机离子分析

分别在广州市中心城区高楼顶(距地50m)和交通干线路边(距地1.2m),于2006年秋季连续一周采集了大气PM2.5样品,对比分析了SO42-、NO3-、Cl-、F-、Na+、NH4+、Ca2+、K+、Mg2+等9种水溶性无机离子含量。结果表明,楼顶相对充分混合大气中PM2.5的质量浓度范围59.5～129.5μg/m3,均值为83.7μg/m3;交通干线路边大气PM2.5的质量浓度范围为108.4～132.2μg/m3,均值为121.1μg/m3。9种离子总浓度平均达到50.9(楼顶)和44.1(路边)μg/m3,占PM2.5质量浓度的60.8%(楼顶)和36.4%(路边)。SO42-和NO3-为水溶性无机离子主要组成,其占PM2.5质量浓度的比例均是楼顶高于路边,显示二次气溶胶对楼顶充分混合大气中PM2.5有较大贡献,而路边样品中一次来源贡献相对较大。计算表明采样期间海盐对广州大气PM2.5中的水溶性组分贡献较小。NH4+当量浓度远小于SO42-和NO3-的当量浓度,中和度远1,反映PM2.5酸性较强,且楼项PM2.5粒子酸性高于路边样品。     

北京秋冬季近地层PM2.5质量浓度垂直分布特征

选取秋冬两季各14 d对北京地区近地层ρ(PM_2.5)垂直分布进行监测,获得ρ(PM_2.5)垂直廓线;结合同步测得的气象数据,就气象因素对垂直分布的影响进行了分析;最终拟合了ρ(PM_2.5)垂直廓线方程.研究表明:秋冬两季ρ(PM_2.5)的垂直分布随高度增加而呈对数递减的规律;风速随高度的变化遵循对数规律;发生逆温时,大气层结稳定,垂直方向上的湍流受到抑制,风速与PM_2.5逐时质量浓度在垂直方向的分布呈较好的线性关系,ρ(PM_2.5)随高度改变呈显著的对数相关关系;而在非逆温的情况下,PM_2.5逐时质量浓度垂直分布与风速线性相关的概率较小,质量浓度的垂直分布与高度的对数关系不显著.      

苏南农村地区大气PM2.5元素组成特征及其来源分析

为了解苏南农村地区大气细颗粒物的污染水平及其可能的来源,在2002年7月-2003年1月的夏、秋、冬3个季节对雪堰镇和太湖站PM_2.5进行采样和分析,得到了PM_2.5和14种组成元素的质量浓度.研究表明,苏南农村地区PM_2.5的污染水平较高,S,Zn,Pb和As 4种污染元素的质量浓度水平与城市接近;组成元素的季节分布规律存在区域差异,这可能与局地源的贡献,大气细颗粒物中、长距离传输以及复杂的气象条件有关.因子分析结果表明,土壤源、燃煤源、冶金或垃圾焚烧和汽车尾气4类源对PM_2.5有明显贡献,说明人类活动对苏南农村地区PM_2.5具有重要影响.      

天津市环境空气中细粒子的污染特征与来源

于2006年8─12月,在天津市中心城区采集细粒子(PM_2.5)并测定其中水溶性无机离子和元素的质量浓度,应用因子分析与多元线性回归技术解析PM_2.5的来源. 结果表明:ρ(PM_2.5)月均值为103.9～217.4 μg/m3,呈冬季最高、夏季最低的特征. 水溶性无机离子质量浓度占ρ(PM_2.5)的比例为24.90%～49.76%,其中ρ(SO₄2－),ρ(NO₃－),ρ(NH₄+)与ρ(Cl－)之和约占离子总质量浓度的90%. 在夏季,二次粒子质量浓度占ρ(PM_2.5)比例最大,这与SO₂向SO₄2-,NO₂向NO₃-的转化率升高有关. PM_2.5中Cl富集主要与燃煤等人为排放有关, 海盐源对Cl－的贡献不足20%. 天津PM_2.5中含量最高的元素为Si,约占元素总质量浓度的28.4%. 微量元素中以Zn和Pb的含量最高,二者主要来自燃煤和机动车排放. 源解析结果表明,二次污染、化石燃料燃烧、土壤尘和建筑粉尘是天津市环境空气中PM_2.5的主要来源,贡献率分别为53.4%,25.8%,12.3%和8.6%.      

北京市冬季公共场所室内空气中TSP, PM10, PM2.5和PM1污染研究

在北京市的海淀区、朝阳区、丰台区和昌平区选择了 49个公共场所 (包括办公室、宾馆、图书馆、超市等等 ) ,分别对其室内空气中TSP ,PM10 ,PM2 5 和PM1的浓度进行了测定 ,并且对室内空气中粉尘含量的影响因素进行了分析和探讨 .研究结果表明 ,繁忙的交通状况和建筑施工将明显增加公共场所室内空气中TSP ,PM10 ,PM2 5 和PM1浓度 .频繁的室内清扫有助于降低室内空气中颗粒物的浓度 .在室内空气中 ,PM10 浓度与TSP浓度呈现明显的正向线性相关性 ,而PM2 5 和PM1的浓度与PM10 浓度的相关性较差