天津黑碳气溶胶潜在来源分析与健康风险评估

采用2010~2013年BC连续在线观测资料,分析天津地区BC的季节分布、潜在来源及其健康效应.结果表明,2010~2013年BC气溶胶浓度平均值为（4.49±3.26）μg/m³,秋季浓度最高,为6.31μg/m³,冬季和夏季次之,春季最低,为2.59μg/m³.各季节BC浓度的日变化特征类似,均呈早晚双峰分布,早间峰值高于晚间,且夜间高于日间.混合层高度和近地层风从垂直和水平两方面影响BC的时空分布,各季节作用强度并不相同.浓度权重轨迹分析表明天津高浓度BC的主要贡献区域为河北、山东、河南等华北平原地区.此外,秋季内蒙古中部和山西北部等西北区域也会影响天津.天津城区各季节成人和儿童的致癌风险（CR）均高于EPA给定的可接受风险水平（10^-6）,非致癌风险水平较低,秋季因高浓度BC引发的呼吸系统死亡率相对风险为1.118,需要引起高度关注.     

污水处理厂挥发性硫化物释放特征与风险评价

对城市污水处理厂各处理单元释放的挥发性硫化物（VSCs）进行长期监测,评估VSCs带来的感官效应和健康风险.结果表明,从浓度上看,VSCs以H₂S为主（监测期间的H₂S浓度为N.D.~580μg/m³）,而甲硫醇（MT）的浓度占比最少（监测期间MT的浓度为N.D.~4.7μg/m³）,同时VSCs的浓度分布具有明显的季节性,即夏季>秋季>冬季.在感官方面,H₂S是所有VSCs中气味贡献最大的气体（贡献率为79%~93%）,除二沉池外,其在其他处理单元中均为关键性恶臭气体;虽然MT浓度水平低,但是其对气味的贡献不能被忽略;格栅、沉砂池混合气体气味活性值（SOAV）分别为2591.9、5494.8,预处理单元对该厂的气味贡献最大.在健康风险方面,春季和夏季时,格栅和沉砂池中的H₂S存在非致癌风险.     

淄博市化工园区夏季环境VOCs污染特征及健康风险评价

为研究山东省淄博市某化工园区环境空气中挥发性有机物（VOCs）的污染特征,于2019年夏季对园区12家企业厂界及2处园区边界进行VOCs采样,共获得64组有效样品,分析VOCs浓度水平及空间分布,并评价环境影响及人体健康风险.结果表明:（1）研究期间,化工园区ρ（TVOC）(TVOC为总挥发性有机物,total volatile compound)为（275.07±115.03）μg/m³,范围为46.64～460.40μg/m³,其中烷烃占比最高,浓度为（173.42±79.29）μg/m³,占总浓度的63.05%.主要贡献物种为2, 3-二甲基戊烷和2, 4-二甲基戊烷.（2）烯烃和芳香烃为主要臭氧贡献组分,关键活性物种为顺-2-丁烯、反-2-戊烯和间/对-二甲苯.异戊二烯的臭氧贡献较高,企业K、企业L为异戊二烯的主要工业来源.（3）人体健康风险评价表明,苯和乙苯对人体造成的非致癌风险均在美国环境保护局推荐的最大可接受水平内,可忽略不计.苯的平均致癌风险为8.42×10^-6,会对人体造成致癌风险...     

淄博市化工园区夏季环境VOCs污染特征及健康风险评价

为研究山东省淄博市某化工园区环境空气中挥发性有机物（VOCs）的污染特征,于2019年夏季对园区12家企业厂界及2处园区边界进行VOCs采样,共获得64组有效样品,分析VOCs浓度水平及空间分布,并评价环境影响及人体健康风险.结果表明:（1）研究期间,化工园区ρ（TVOC）(TVOC为总挥发性有机物,total volatile compound)为（275.07±115.03）μg/m³,范围为46.64～460.40μg/m³,其中烷烃占比最高,浓度为（173.42±79.29）μg/m³,占总浓度的63.05%.主要贡献物种为2, 3-二甲基戊烷和2, 4-二甲基戊烷.（2）烯烃和芳香烃为主要臭氧贡献组分,关键活性物种为顺-2-丁烯、反-2-戊烯和间/对-二甲苯.异戊二烯的臭氧贡献较高,企业K、企业L为异戊二烯的主要工业来源.（3）人体健康风险评价表明,苯和乙苯对人体造成的非致癌风险均在美国环境保护局推荐的最大可接受水平内,可忽略不计.苯的平均致癌风险为8.42×10^-6,会对人体造成致癌风险...     

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

为了研究太原市大气PM_2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）.结果表明,太原市PM_2.5的质量浓度在季节上呈现冬季（77.56μg/m³） > 秋季（69.89μg/m³） > 春季（63.78μg/m³） > 夏季（45.51μg/m³）的变化趋势.PM_2.5与SO₂、NO₂和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM_2.5潜在源区季节变化明显：夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.     

广州地区不同粒径段大气颗粒物中水溶性有机碳的吸光贡献

对广州地区春季（2015年3~4月）、夏季（2015年6~7月）、秋季（2015年9~10月）、冬季（2015年12月~2016年1月）四个季节6个粒径段（<0.49、0.49~0.95、0.95~1.5、1.5~3.0、3.0~7.2以及7.2~10.0μm）的大气颗粒物样品中水溶性有机碳（WSOC）的浓度和光学性质等变化特征进行了研究.结果表明,WSOC的浓度水平呈现冬季[（5.07±2.80）μg/m³]>秋季[（3.87±1.51）μg/m³]>春季[（3.60±1.16）μg/m³]>夏季[（2.42±0.51）μg/m³]的季节变化特征;WSOC的质量平均直径（MMD）为0.57μm （春）、0.42μm （夏）、0.49μm （秋）和0.56μm （冬）.WSOC的质量吸收效率MAE₃₆₅差异较大,分布在0.18~1.42m²/g之间,冬季最高;吸收波长指数AAE值分布在3.6~9.8之间.细颗粒物（<3μm）中WSOC对PM₁₀WSOC总吸光的贡献达到了90%以上,其中<0.49μm颗粒物的贡献超过50%.在300~500nm之间,春季、夏季、秋季和冬季WSOC对颗粒物总吸光比例平均值分别为5.23%、2.95%、3.04%和6.92%;其中<0.49μm粒径段的贡献最高,分别为3.11%、1.79%、1.65%和3.45%.进一步通过特征紫外吸光度SUVA值的分析表明芳香性和分子量可能是影响WSOC吸光能力的重要因素.粒径越小颗粒物含有越多的不饱和键,使得MAE₃₆₅值较高.     

天津市典型市区隧道机动车黑碳污染排放特征与健康风险评价

在天津五经路隧道开展机动车排放的黑碳(Black carbon,BC)浓度特征及其对人群健康影响研究,对机动车排放BC的浓度水平与变化特征进行分析,同时计算获得汽油车和柴油车的BC排放因子,并通过美国环保局(US EPA)的健康风险评价模型对BC的健康风险进行评价.结果表明,隧道入口和出口处BC质量浓度均值分别为(2.21±0.74)和(4.02±1.56)μg·m^-3.隧道内BC累计质量浓度在凌晨、早高峰和晚高峰3个时间段上存在极大值点,说明交通道路BC浓度变化与车辆类型和车流量变化密切相关.隧道中机动车BC综合排放因子为(2.62±0.60) mg·km^-1·辆^-1,基于多元线性回归方法计算获得隧道内汽油车和柴油车的BC排放因子分别为(1.51±0.24)和(56.9±15.2) mg·km^-1·辆^-1.健康风险评价结果表明,对于儿童和成人,隧道进口与出口处BC的非致癌风险指数均小于1,非致癌风险在安全范围之内.但BC对成人和儿童的致癌风险均超过EPA推荐的可接受风险阈值(...     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶（BC）分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高（>2μg/m³）,BC高值区（>4μg/m³）分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形：一是传输型：地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型：地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献（80.1%）为主,来自京津冀周边省份（山东、河南、山西和陕西）的贡献较少（6.9%）.本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚~早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

深圳市道路交通源温室气体排放特征分析

于2019年9月～2020年7月对深圳市福田区路边的大气CO2、CH4、N2O和CO浓度进行了观测分析.结果显示,其观测时段平均浓度分别为(430.8±6.1)×10-6、(2318.5±137.9)×10-9、(332.6±1.6)×10-9和(333.4±121.2)×10-9.CO2与CO浓度的季节变化表现为冬季...     

吉兰泰盐湖盆地地下水Cr6+、As、Hg健康风险评价

选取西北干旱区吉兰泰盐湖盆地为研究对象,系统采集71个地下水样品,测定重金属Cr⁶⁺、As、Hg,以及主要化学成分的含量,以地质统计学插值绘图揭示盐湖盆地地下水中Cr⁶⁺、As、Hg的空间分布特征,以单因子指数法、内梅罗指数法和US EPA健康风险评价模型解析地下水中Cr⁶⁺、As、Hg的污染及健康风险状况,以统计相关检验进行Cr⁶⁺、As和Hg的源分析.结果表明：盐湖盆地地下水中普遍含有Cr⁶⁺、As、Hg,Cr⁶⁺在盐湖上游及东北部含量较高,As在西南台地含量较高,Hg在西北部巴音乌拉山出现高值区域,其分布与变化受到天然因素和人类活动的双重影响;Cr⁶⁺、As出现局部区域超标,超标率分别为8.45%和2.82%;Cr⁶⁺主要超标区域在盐湖西南侧呈条块状分布,并在盐湖附近Cr⁶⁺含量较高;As以点状超标,分布于西南部和东北部;盐湖盆地地下水87.3%处于安全清洁状态,仅5.6%轻度污染出现在西南部,不存在中度和重度污染;通过饮用水途径的化学致癌物的健康风险值远高于非化学致癌物的健康风险值,西南部图格力高勒沟谷区域化学致癌物Cr⁶⁺超过了US EPA最大可接受风险,但整个盐湖盆地Cr⁶⁺的平均健康风险值低于US EPA最大可接受风险;As和Hg均低于US EPA最大可接受风险;盐湖盆地总致癌风险特征与Cr⁶⁺基本一致,Cr⁶⁺平均健康风险占总致癌风险贡献率的89%;Cr⁶⁺超标原因包括盐湖盆地高锰酸盐指数偏高,促使Cr³⁺氧化成为Cr⁶⁺,As与Cr存在一定的同源关系.     

阿克达拉大气本底站黑碳浓度特征和潜在源

利用阿克达拉大气本底站2011~2017年黑碳气溶胶（BC）逐小时质量浓度资料和同期气象数据,采用后向轨迹聚类分析、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,研究了阿克达拉站BC不同时间尺度浓度特征和潜在源区.结果表明：阿克达拉站2011~2017年BC呈波动下降趋势,BC清洁程度较高;BC浓度呈春冬高,夏秋低的季节变化特征,春季（398.85±189.35） ng/m³>冬季（389.89±105.94） ng/m³>夏季（272.07±90.07） ng/m³>秋季（269.52±68.07） ng/m³,自然因素为BC浓度变化的主要原因;日变化特征表现为白天低、夜间高,基本呈单峰分布;阿克达拉站BC潜在源随季节变化差异明显,后向轨迹,WPSCF和WCWT分析都表明,春季潜在源集中于俄罗斯南部与新疆交界处的阿尔泰山北麓,秋季潜在源为新疆北疆经济带,冬季BC多受境外排放源影响.BC污染控制需要区域环境合作,实现联防联治,尤其是加强跨境污染源监测工作.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.     

南京市黑碳气溶胶时间演变特征及其主要影响因素

为了研究南京市黑碳（black carbon,BC）气溶胶的时间演变特征及其主要影响因素,使用多波长Aethalometer（AE-33）每个季节选取典型月份观测了BC质量浓度,结合大气污染物数据、气象要素和边界层探测数据,分析了BC的季节变化、日变化、周末效应和来源特征.结果表明,南京的BC浓度具有明显的季节变化,春季[（3351±919）ng·m^-3] > 冬季[（3234±2102）ng·m^-3] > 秋季[（3064±967）ng·m^-3] > 夏季[（2632±1705）ng·m^-3].4个季节BC日变化均为双峰型分布,峰值分别位于06：00~08：00和21：00~23：00.BC不同季节的早晚高峰分布特征不同.早高峰春季BC浓度最高,晚高峰冬季浓度最高.冬季早高峰出现时间要比其他季节滞后2 h,而夏季晚高峰时间反而比其他季节提前2 h.风速对BC日变化季节分布差异的影响远大于相对湿度（relative humidity,RH）.逆温层结对大气污染物浓度的影响机制比较复杂,在不同季节中逆温的高度、厚度和逆温强度对污染物的影响机制不同.BC不同季节的周末效应不同,风速对BC周末效应的影响较小,逆温层结差异是造成BC周末效应的主要原因.南京地区液体燃料燃烧对BC的贡献较大,固体燃烧对BC贡献较小.     

太原市夏季大气VOCs污染特征及臭氧生成潜势

2018年8月采集太原市大气样品,分析太原市夏季大气VOCs的污染特征,并利用最大增量反应活性系数法（MIR系数法）估算了VOCs的臭氧生成潜势（OFP）.结果表明,太原市夏季大气VOCs浓度为17.36~89.60μg/m³,其中烷烃占比58.01%、芳香烃占比20.06%、烯烃占比16.52%、炔烃占比5.40%.大气VOCs浓度变化表现为明显的早晚双高峰特征,且以早高峰影响为主.OFP分析显示,烷烃、烯烃、芳香烃、炔烃分别占总OFP的19.16%、47.74%、31.75%、1.35%,C₃~C₅类烯烃是活性较高的物种,对O₃生成贡献较大.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.