紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

小球藻引发水中环丙沙星的光降解效能研究

研究了小球藻引发水中环丙沙星的光降解、相同条件下藻液光致产生的自由基以及两者之间的关系.结果表明:环丙沙星的光降解率和自由基的产量随着藻浓度和藻破碎时间的增加而增大,藻液破碎时间大于20min时,环丙沙星降解率和自由基产量的增幅均减缓;小球藻超声功率为100W时,环丙沙星光降解率可达93.4%,此时自由基的产量也最大为313.4μmol/L,再增加破碎功率对两者均产生抑制作用.不管小球藻液的条件如何变化,其光致产生的自由基量和引发环丙沙星的光降解量均存在较好的线性相关性.     

黄河水体颗粒物对3种多环芳烃光化学降解的影响

研究了、苯并(a)芘、苯并(ghi)3种多环芳烃在黄河水体中的光化学降解规律,探讨了黄河泥沙和黄土2种颗粒物对多环芳烃光化学降解的影响.结果表明:①当水体不含任何颗粒物时,多环芳烃的光降解符合一级反应动力学规律,且反应动力学常数随污染物初始浓度的降低而增加;3种多环芳烃的光降解速率与分子的吸收光谱相关.②黄土通过对光强的阻碍作用和其中所含腐殖质的光敏化作用影响多环芳烃的光化学降解,这2方面的共同作用导致不同浓度黄土所产生的影响不同.黄土浓度为0.1g/L或5g/L时促进了和苯并(a)芘的光降解;黄土浓度为5g/L时促进了苯并(ghi)的降解.当水体含有黄土时,多环芳烃的光降解符合二级动力学规律.③对多环芳烃光化学降解起主要作用的是黄土中存在的溶解性腐殖质,非溶解性腐殖质的作用不大.④由于黄河泥沙在河水中长期存在,泥沙中的溶解性腐殖质都已溶于水中,泥沙主要通过对光强的阻碍作用影响水体中多环芳烃的光降解,使光降解速率随泥沙浓度的增加呈幂指数降低.     

pH和溶解氧对磺胺二甲嘧啶光解的影响

大量使用抗生素导致磺胺类抗生素在水体中不断检出,其中光化学降解是其消减重要途径。该文在紫外光照条件下,对磺胺二甲嘧啶(SMZ)在纯水中的光降解过程进行研究,分别考察初始浓度、p H值和溶解氧对其光解影响。结果表明,紫外光照360 min,SMZ降解率高达60%以上,SMZ在纯水中的光降解过程符合准一级动力学模式,光解速率常数范围为0.003 78~0.004 50 min,随着初始浓度的增加,SMZ光降解速率先增大后减小。水体p H值显著影响SMZ的光解过程,酸性(p H=3)或者碱性(p H=8~10)条件下SMZ光解较快,近中性(p H=4~7)条件下其光解较慢;表明SMZ以两性离子形式存在时其光降解较快,而分子态SMZ光解速率较慢。水体溶解氧对SMZ光解过程也有一定影响,随着溶解氧的增加,SMZ光解效率有所下降,由此推断在SMZ光降解过程中,直接光解速率大于间接光解速率。     

水中无机阴离子对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H2O2工艺对直链烷基苯磺酸钠(LAS)的去除效果以及水中常见无机阴离子对LAS降解的影响和机理.结果表明,UV/H2O2工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型.在H2O2投加量为8 mg·L-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.018 0 min-1和0.012 2 min-1;NO3-、Cl-、SO2-4和HCO3-对LAS光降解有抑制作用,4种离子在浓度分别为5、10、15 mmol·L-1时,对LAS光降解的抑制程度均为HCO3-＞NO3-＞Cl-＞SO2-4;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果.     

环境因子对腐殖酸诱导双氯芬酸光降解的影响

采用腐殖酸(HA)作为溶解有机质的代表物,考察了HA浓度、p H、离子强度和溶解氧等环境因子对HA诱导双氯芬酸(DCF)光降解的影响。结果表明:DCF在纯水和HA溶液中的光化学降解过程均服从一级动力学规律。与DCF纯水溶液相比,当HA浓度由0增至5. 0 mg C/L时,DCF光降解速率增大,但当HA浓度高于5. 0 mg C/L时,DCF的光降解过程受到抑制。在环境浓度水平(5. 0 mg C/L)下,HA对DCF光降解的诱导作用随DCF初始浓度增大而逐渐减弱。同时,HA对DCF光降解的诱导作用还受到多种水环境因子的影响,其随p H增大先减弱后增强,随离子强度增大而增强,随溶解氧浓度增大而减弱。研究结果可为环境水体中药物的归趋预测及生态风险评价提供依据。     

顺硝烯新烟碱杀虫剂环氧虫啶在水中的光降解

为了正确评估新型杀虫剂环氧虫啶(CYC)的环境风险,了解环氧虫啶在水环境中的光降解规律,探讨了CYC初始浓度、温度、初始pH值、过氧化氢浓度及硝酸根对CYC光降解的影响.结果表明,CYC的光降解符合一级动力学反应.直接光降解中,随浓度降低、温度升高,光解速率加快,环氧虫啶的反应活化能为21.27kJ/mol.通过测定CYC的pKa值为3.42以及模拟计算CYC不同粒子形式的光反应活性,可知pH值对CYC光解的影响较为复杂:酸性条件下,CYC的降解速率取决于其形态(阳离子和中性粒子)与单线态能量;碱性条件下,降解速率主要受羟基自由基数量的影响.间接光降解中,硝酸根和过氧化氢对CYC光解均表现为促进作用.在评估环氧虫啶的环境风险时,应综合考虑环境因素对其降解的影响.     

水质对UV/H_2O_2降解2,4-二氯酚的影响

研究了UV/H2O2工艺对2,4-二氯酚(2,4-DCP)的去除效果和水中阴离子、腐殖酸对该工艺降解2,4-DCP的影响。结果表明:UV/H2O2工艺可以有效的去除水中2,4-DCP,光降解过程符合一级反应动力学模型;在H2O2投加量为8mg/L,1个30W低压汞灯照射下,2,4-DCP在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.0232/min和0.0162/min;NO3-、Cl-、HCO3-对2,4-DCP光降解有抑制作用;当3种离子浓度为0.5mmol/L、10mmol/L、20mmol/L时,对2,4-DCP光降解的抑制程度为HCO3->NO3->Cl-;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果;腐殖酸在低浓度时,促进光降解反应的进行,在高浓度时,2,4-DCP的光降解氧化受到抑制。     

水体中几种无机离子对硝酸根敏化甲芬那酸光降解影响研究

以中压汞灯为光源,研究环境浓度范围内硝酸根对甲芬那酸(MEF)光降解的影响机制.结果表明,甲芬那酸在不同浓度硝酸根溶液中的光解反应符合准一级动力学规律,其降解速率常数随硝酸根离子浓度增大而增大,当硝酸根离子浓度由0增至1 mmol·L-1时其速率常数由0.00627 min-1增至0.0232 min-1;以异丙醇为分子探针检测到羟基自由基存在于MEF光解过程中;光解过程中产生亚硝酸根,其浓度随着反应的进行而不断增大;碱性水环境对硝酸根敏化甲芬那酸的光解反应有利;碳酸盐、氯离子、三价铁对硝酸根敏化甲芬那酸光解产生抑制作用.采用UPLC/MS/MS对硝酸根敏化MEF光降解产物进行鉴定,并提出3条可能的光解路径.毒性研究表明,在硝酸根敏化甲芬那酸光降解过程中,生成了具有较甲芬那酸而言更高风险的中间产物.     

Fe(Ⅲ)-草酸盐/H_2O_2体系对环丙沙星的紫外光降解

采用Fe(Ⅲ)/草酸钠/H_2O_2/UV体系对水中环丙沙星进行降解,探讨了Fe(Ⅲ)、草酸钠和H_2O_2的初始浓度及溶液pH对环丙沙星降解的影响,对环丙沙星的降解产物进行紫外光谱、傅里叶红外和GC-MS的分析,简单探讨了体系对环丙沙星降解的机理,并对反应过程进行了动力学分析。结果表明体系对环丙沙星具有良好的降解效果,反应过程中环丙沙星的分子结构被破坏,随着反应的进行,环丙沙星逐渐被降解成小分子物质。UV是体系降解环丙沙星的必要条件。在pH为2.0~6.0的范围内,体系对环丙沙星均具有降解效果,且溶液的pH值越小,降解效果越好。溶液中Fe(Ⅲ)、草酸钠和H_2O_2初始浓度的增加均对环丙沙星的降解有促进作用。动力学分析结果表明,体系对环丙沙星的降解符合拟一级动力学规律,且Fe(Ⅲ)是影响体系反应速率的主要因素。     

不同形态无机氮对水中微量药物安替比林光降解效能影响

在300 W氙灯光照条件下,研究了消炎镇痛类药物安替比林(ANT)在纯水中的光降解效能与机制,重点考察了水中不同形态无机氮及pE值对ANT光降解效能的影响.结果表明,ANT在不同条件下的光降解均符合假一级反应动力学;ANT在纯水中的光降解包括直接光解以及由羟基自由基(.OH)和单线态氧(1O2)参与的自敏化光解,贡献率分别为55.27%、22.19%和22.54%.不同形态无机氮(NH4+、NO2-和NO3-)单独存在条件下对ANT光降解效能的影响差异较大.在pE值较低时,即无机氮主要以NH4+形式存在,对ANT的光降解几乎没有影响;随着pE值的升高(由4.82～6.85),NH4+向NO2-转化,由于NO2-不仅能与ANT竞争吸收光子,同时还对.OH具有较强的淬灭作用,使得其对ANT光降解的抑制作用逐渐增强,当pE值达到6.85,即无机氮主要以NO2-形式存在时,ANT光降解的抑制率达到最高为35.31%;随着pE值的继续升高(由6.85～8.15),NO2-向NO3-转化,对ANT光降解的抑制作用逐渐减弱.     

补充碳源提取液对人工湿地脱氮作用的影响

为了提高人工湿地的脱氮效率,在不同条件下分别对美人蕉、香蒲及稻杆进行稀硫酸水解,以获得相应碳源提取液.正交实验表明,稀硫酸浓度的提高和水解时间的增加都会导致碳源释碳能力的提高,稻杆在5%稀硫酸溶液中水解30 min以上,释碳能力最高.通过观察,前2 d是系统脱氮反应高峰时段.对以NH₄⁺-N和NO₃^--N为氮源的脱氮过程,随C/N比升高,NO₃^--N和TN去除率增长明显;而NH₄⁺-N受溶解氧制约,去除有限;随C/N比升高,碳源对系统溶解氧的竞争会进一步抑制硝化反应的彻底进行.而对以NO₃^--N为氮源的反硝化过程,补充碳源对TN和NO₃^--N的去除有明显作用;TN去除率由54%提高到95%,NO₃^--N去除率由48%提高到96%;中间产物NO₂^--N的积累与NO₃^--N去除率有关;当NO₃^--N去除率较高时,NO₂^--N无积累.此外,基质反硝化强度也随C/N比升高呈上升趋势,湿地填料细沙层的反硝化强度略高于碎石层.     

硫酸盐还原-氨氧化反应的特性研究

将接种的ANAMMOX污泥进行自养条件下的硫酸盐还原-氨氧化反应,实验发现硫酸盐还原-氨氧化反应是pH下降的过程,其产物为单质硫和氮气,NO-3-N是其中间产物.NH+4-N/SO2-4-S的转化比随着原水n(N)/n(S)比的减小而减小,其中原水n(N)/n(S)比对氨的转化率影响不大,低的n(N)/n(S)比可以提高SO2-4-S的转化率,但却使NH+4-N转化为NO-3-N的比率增大,导致n(TN)/n(TS)的去除比减小.这表明硫酸盐还原-氨氧化反应不是基元反应.硫酸盐能把氨氧化为NO-2-N或NO-3-N,其中转化为NO-3-N的反应是限速步骤,缩短反应时间有利于氮损失.     

污水氮浓度和NH4+/NO3-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响

采用溶液培养法,设置3个氮浓度20、100、200 mg·L-1和3个NH_4~+/NO_3~-比1∶0、0.5∶0.5、0∶1,研究污水氮浓度和NH_4~+/NO_3~-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响.结果表明,粉绿狐尾藻的生物量在第1周增长最快,其中氮浓度20 mg·L-1、100 mg·L-1时,生物量以NH_4~+/NO_3~-=1∶0处理最大;氮浓度200 mg·L-1时,以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5处理最大.粉绿狐尾藻在第1周对总氮、铵态氮和硝态氮去除速率最高,且随氮浓度升高而增加;氮浓度20 mg·L-1时,铵态氮和硝态氮的去除率无显著差异,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时硝态氮的去除率高于铵态氮.粉绿狐尾藻氮积累量及对水体和底泥氮去除的贡献率均随氮浓度升高而增加,其氮含量和积累量均以第1周增长最快,氮浓度20 mg·L-1时氮积累贡献率以NH_4~+/NO_3~-=0∶1最大,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5最大.粉绿狐尾藻体内蛋白质、氨基态氮和硝态氮的含量均随氮浓度的升高而增加,且蛋白质氨基态氮硝态氮;NH_4~+/NO_3~-为1∶0和0.5∶0.5时蛋白质含量较高,NH_4~+/NO_3~-=1∶0时氨基态氮含量最高,NH_4~+/NO_3~-=0∶1时硝态氮含量最高.由此说明,在试验范围内,粉绿狐尾藻的去氮能力随污水氮浓度升高而提高,可以用于高氮浓度污水修复;粉绿狐尾藻喜铵态氮,但在100 mg·L-1以上的高氮浓度下以硝铵等比时生长和去除氮能力最强;粉绿狐尾藻体内氮组分受硝铵比调节,蛋白氮比例最高,铵态氮和硝态氮则分别随污水NH+4和NO-3比升高而提高.     

太湖丘陵地区农田氮素迁移的时空分布特征

在太湖丘陵地区选择4种有代表性的土地利用类型进行野外原位试验,研究自然降雨条件下氮素随地表径流迁移的时空分布特征.试验结果表明,随地表径流迁移的农田氮素以氨氮为主,其“次降雨径流平均浓度”中位值占总氮的44.5%,亚硝态氮浓度最小,仅占1.8%.地表径流中的氮素浓度存在显著的季节性差异,其分布主要受降水量、气温等气象条件以及农事活动的影响.总氮、氨氮、硝态氮和亚硝态氮的“多场降雨径流平均浓度”的时间变异性依次减小.菜地径流中总氮、氨氮和硝态氮以及竹林亚硝态氮的SMC值最高,不同土地利用下氮素浓度的空间分布主要与施肥条件以及植被覆盖度有关.各氮素形态SMC值的空间变异性小于其时间变异性.旱地和菜地的氮素迁移通量大于板栗林和竹林,径流量是导致迁移通量存在显著差异的主导因素.     

埃格草(Egeria densa)对铵氮胁迫的生长和生理响应

为了解富营养水体中NH₄+-N胁迫对埃格草（Egeria densa）的影响,通过室外模拟试验,研究了埃格草在不同ρ（NH₄+-N）（0、0.5、2.0 mg/L）下的RGR（relative growth rate,相对生长率）、R/S（root/shoot ratio,根冠比）、w（SC）（SC为可溶性糖,soluble sugar）、w（淀粉）、w（蔗糖）、w（FAA）（FAA为游离氨基酸,free amino acid）、w（NH₄+-N）和w（NO₃--N）的变化.结果表明:随着外源ρ（NH₄+-N）的增加,埃格草的RGR和R/S呈降低的趋势,并且在ρ（NH₄+-N）为2.0 mg/L时显著降低（RGR为P < 0.001,R/S为P < 0.05）;埃格草中w（SC）和w（淀粉）在ρ（NH₄+-N）为0.5和2.0 mg/L下有不同程度显著降低[w（SC）为P < 0.01和P < 0.001,w（淀粉）为P < 0.001和P < 0.05],w（蔗糖）在ρ（NH₄+-N）为2.0 mg/L时显著降低（P < 0.001）;w（FAA）和w（NH₄+-N）有随外源ρ（NH₄+-N）升高而升高的趋势,并且在ρ（NH₄+-N）为2.0 mg/L时升高显著[w（FAA）为P < 0.01,w（NH₄+-N）为P < 0.05];w（NO₃--N）在ρ（NH₄+-N）为0.5和2.0 mg/L下有不同程度显著降低（P < 0.01和P < 0.001）.相关分析表明,w（SC）、w（淀粉）和w（蔗糖）之间呈显著正相关,三者与w（FAA）和w（NH₄+-N）之间均呈显著负相关,而与w（NO₃--N）呈显著正相关;w（FAA）和w（NH₄+-N）呈显著正相关,而二者与w（NO₃--N）均呈显著负相关.研究显示,NH₄+-N影响埃格草的生长,导致C-N代谢的不平衡.      

苯酚对厌氧氨氧化污泥脱氮效能长短期影响

通过接种厌氧氨氧化(ANAMMOX)污泥,研究了苯酚浓度对ANAMMOX污泥脱氮效能长短期影响.短期结果表明,随着苯酚浓度的增大,氮去除率快速下降.当苯酚浓度大于600 mg·L-1时,NH+4-N的去除率降低到6%以下,TN的去除率只有10%左右.长期实验结果表明,当苯酚浓度小于100 mg·L-1时,NH+4-N的去除率都能达到99%以上,说明低浓度苯酚对ANAMMOX菌有一个驯化的过程.当苯酚浓度高于400 mg·L-1时,NH+4-N的去除率只有23.59%,TN去除率只有50.3%,ANAMMOX污泥抑制明显,与短期结果相同.此时反硝化菌活性明显高于ANAMMOX菌,说明苯酚可作为有机碳源诱发体系中发生反硝化反应,最终导致反硝化菌在体系中占据主导地位.但高浓度(1 000 mg·L-1)苯酚对反硝化菌也具有抑制作用.通过拟合得到苯酚对ANAMMOX半抑制有效浓度(IC50)为71.57 mg·L-1.经过18 d的恢复后,NH+4-N去除率基本恢复,但氮素之间的转化计量式发生了改变,ρ(NH+4-N)去除/ρ(NO-2-N)去除/ρ(NO-3-N)生成为1∶0.86∶0.2.研究结果表明,将苯酚控制在合理范围内可以使反应器达到同步脱氮除酚的效果.     

水环境中不同形态氮对甲芬那酸光降解影响机制的研究

研究了紫外光照射下水环境中不同形态的无机氮(NO-3、NO-2和NH+4)对甲芬那酸(MEF)光解的影响.NO-3与NO-2均促进MEF的光解,NH+4对MEF的光解基本无影响;在NO-3、NO-2存在下添加适量异丙醇,显著抑制MEF的降解,实验表明NO-3、NO-2在光照下产生了·OH并参与对MEF的氧化降解.同时模拟研究了水体处于不同p E值下,水中存在的不同形态的无机氮对MEF光解的复合影响,其对MEF光解促进作用不是简单的叠加关系,增大p E值,MEF的光解速率先增大后减小.当NO-2和NH+4共存时,对MEF的光解主要表现为NO-2的影响;当NO-2和NO-3共存时,两者对MEF的光解存在拮抗作用.     

纳米银和银离子对土壤中硝化微生物及其氨氧化速率的影响

为研究纳米银对土壤硝化微生物及其氮转化的影响,采用土壤培养方式,对不同剂量纳米银(10、50、100 mg·kg~(-1))和银离子(1、5、10 mg·kg~(-1))暴露下黄棕壤和水稻土硝化细菌数量、土壤酶活性、amoA基因丰度、NH_4~+-N与NO_3~--N含量变化以及土壤潜在氨氧化速率进行研究.结果表明,纳米银和银离子暴露后,2种土壤亚硝酸细菌和硝酸细菌数量显著减少;土壤酶活性受到抑制,对脲酶的影响大于过氧化氢酶;土壤氨氧化细菌(AOB)和氨氧化古菌(AOA)的amoA基因丰度均降低,对AOB基因丰度的影响大于AOA.在2种土壤中外源添加(NH_4)_2SO_4时,随着纳米银和银离子暴露剂量增加,土壤NH_4~+-N含量累积,NO_3~--N含量减少,氨氧化速率降低,铵态氮向硝态氮的转化受阻.综上所述,纳米银和银离子对土壤硝化微生物产生毒害作用并影响铵态氮转化,且影响程度与土壤理化性质有关.     

宁南山区不同草地土壤原位矿化过程中氮素的变化特征

用顶盖埋管法对宁南山区天然草地、人工草地和自然恢复草地中有机氮、微生物生物量氮、可溶性有机氮、铵态氮、硝态氮、亚硝态氮含量和土壤氮素矿化速率在原位培养中的动态变化特征进行了研究.结果表明,微生物生物量氮、可溶性有机氮、铵态氮、硝态氮、亚硝态氮含量,总体上在培养60 d时(4~6月)基本保持不变,60~120 d(6~8月)明显降低,120 d(8月)后有所回升,各种氮素含量均在培养120 d(8月)时最低.有机氮含量在整个培养过程中基本保持不变.土壤氮净矿化速率、净硝化速率、净氨化速率均在60~120 d(6~8月)时最低.各种氮素占总氮的比例随培养时间的延长而变化:有机氮、亚硝态氮占总氮的比例相对稳定,微生物量氮、可溶性有机氮、硝态氮、铵态氮占总氮的比例在培养0~120 d(4~8月)时降低,培养120 d(8月)后升高.土壤有机碳、pH、容重与氮素含量极显著相关,各种氮素间极显著正相关.不同草地间,各种氮素含量均表现为天然草地>自然恢复草地>人工草地.