兰溪市PM2.5中有机物的组成特征、季节变化及来源研究

为更好地理解我国中小城市地区大气细颗粒物的污染特征,利用大流量采样器采集了浙江中部典型内陆城市-兰溪市近郊和市区两个站点2016年四个季节的PM_(2.5)样品,测定了碳质气溶胶的含量,利用气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)分析了正构烷烃、藿烷、多环芳烃和长链脂肪酸等弱极性有机物的组成.结果表明,兰溪PM_(2.5)中有机碳的年均浓度为9.7μg·m~(-3),有机物中正构烷烃、藿烷、多环芳烃和脂肪酸的年均浓度分别为40.8、2.0、21.0和168 ng·m~(-3).同系物分布特征表明,化石燃料燃烧是兰溪PM_(2.5)中正构烷烃的主要来源,但植物蜡也有重要贡献;藿烷的组成及其季节变化显示兰溪PM_(2.5)中的藿烷主要来源于机动车排放,但冬季存在明显的燃煤贡献;基于BeP/(BeP+BaP)、IcdP/(IcdP+Bg P)等特征比值分析,兰溪PM_(2.5)中的多环芳烃主要来源于机动车尾气和煤炭/生物质燃烧的混合贡献,冬季燃煤贡献较高;兰溪夏季多环芳烃的老化程度较低,表明兰溪夏季PM_(2.5)以本地排放新鲜颗粒为主,外来输送的影响较小;脂肪酸的浓度和组成说明餐饮排放对市区PM_(2.5)的影响较大.研究结果为大气PM_(2.5)的来源解析提供了重要的基础信息.     

热脱附法快速分析大气细颗粒物中非极性有机物

本研究改进了传统有机样品前处理步骤,将大气细颗粒物样品直接装填于TD管并与气相色谱联用的自动化热脱附装置,建立的新型热脱附(thermo desorption,TD)与气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法,对72种非极性有机物(non-polar organic compounds,NPOCs),包括34种多环芳烃(polylicycle aromatic hydrocarbon,PAHs)、1种苯并噻吩、27种(C_(10)~C_(34))烷烃(alkanes)、5种霍烷(hopanes)和5种甾烷(steranes)化合物进行定量分析.优化了承载样品装填方式、热脱附条件和进样模式等参数.结果表明,热脱附-气相色谱/质谱方法对多环芳烃、正构烷烃、霍烷和甾烷的检出限分别为0.01~1.0、0.1~8.0和0.50~2.0 ng·m~(-3),标定曲线线性相关系数在0.9以上.热脱附效率分别为:多环芳烃95%~100%、正构烷烃81%~100%、霍烷和甾烷83.1%~100%.与传统溶剂超声萃取的方法差异性比较结果表明,两种方法分析结果的偏差基本小于30%,在可接受范围内.对临安和上海PM_(2.5)中的痕量NPOCs的定量分析表明,采样期间两地大气PM_(2.5)中NPOCs以烷烃为主,其次为PAHs.特征比值法分析结果表明,大气细颗粒物污染主要来自化石燃料燃烧和煤炭燃烧.     

北京地区大气颗粒物中有机物的分析

报告了一年四个季节组合样品中的有机成分分析结果。GC/MS定性分析表明,颗粒物有机物可抽提部分中,可分析识别的主要种类有正构烷烃、脂肪酸、多环芳烃等。其中正构烷烃有明显的奇数碳优先,而脂肪酸有明显的偶数碳优先。GC定量分析正构烷烃的结果和HPLC定量分析多环芳烃的结果均显示,天坛站点的有机物污染浓度大于十三陵站点。污染水平秋冬季高,春夏季低,这种季节变化趋势与有机碳总量相同。      

长春秋季细颗粒物中有机气溶胶组成特征及来源

利用大流量采样器采集了长春城郊2016年10月至2016年11月大气细颗粒物(PM_(2.5))样品共40套,分析了颗粒物中的有机碳(OC)、元素碳(EC)以及非极性有机化合物(主要包括正构烷烃、多环芳烃以及藿烷类化合物)和生物质燃烧标志物左旋葡聚糖的质量浓度,并用分子标记物、特征比值及主成分分析-多元线性回归(PCA-MLR)模型等方法探讨了有机气溶胶的主要来源.结果表明,观测期间PM_(2.5)的平均质量浓度为(79. 0±55. 7)μg·m~(-3),OC和EC的平均质量浓度分别为(20. 7±15. 6)μg·m~(-3)和(2. 2±1. 1)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)的26. 2%和2. 8%.所测非极性有机化合物的总平均浓度为(186. 3±104. 5) ng·m~(-3),浓度高低顺序为正构烷烃[(101. 3±67. 0) ng·m~(-3)]多环芳烃[(81. 4±46. 0) ng·m~(-3)]藿烷类化合物[(3. 8±1. 9) ng·m~(-3),其主要来源包括煤燃烧源、生物质燃烧源以及交通源.主成分分析-多元线性回归模型得出该地区有机气溶胶主要排放源的相对贡献依次是煤燃烧源(47. 0%)、生物质燃烧源(42. 6%)和交通源(10. 4%).本研究结果可为我国东北地区有机气溶胶污染防控提供科学依据.     

重庆万州城区大气PM2.5中正构烷烃污染特征及来源分析

采用大流量气溶胶采样器采集了重庆市万州城区2013年夏季和冬季大气中PM_(2.5)样品,并运用气相色谱-质谱联用技术对PM_(2.5)中22种(C12~C33)正构烷烃的含量进行了测定,进而对万州城区PM_(2.5)中正构烷烃的污染特征及来源进行了分析.结果表明,万州城区夏、冬季大气PM_(2.5)中均检测出C12~C33正构烷烃,主峰碳均为C29和C31.夏、冬季PM_(2.5)中正构烷烃日均总浓度分别为158.70 ng·m-3和257.20 ng·m-3,碳优势指数CPI分别为1.63和1.82,CPI1分别为0.61和0.67,CPI2分别为1.83和1.96,植物蜡参数Wax C平均值分别为53.44%和55.53%.万州城区大气细颗粒物中n-alkanes受到来源于陆源高等植物蜡的排放等生物源及化石燃料燃烧等人为源的共同影响,且生物源的影响较大.     

北京城区和郊区大气细粒子有机物污染特征及来源解析

2004年在定陵、北京大学、奥体中心、良乡、通州共5个采样点采集北京市PM2.5,样品,并对其中有机碳(OC)、元素碳(EC)和有机物组成进行了测定.分析了北京市城区和郊区细粒子中有机化合物的污染特征.共检出有机物188种.主要物种为正构烷烃、正构烷酸、霍烷、多环芳烃、脱氧单糖苷以及其它多种源的示踪物.各监测点有机物浓度均呈现1月浓度最高、10月其次,7月浓度最低,4月居中的特征.市区点(奥体、北大)和近郊点(良乡、通州)的污染物浓度远高于受人为活动影响较小的远郊定陵.以正构烷烃、霍烷、多环芳烃、左旋葡聚糖和EC为示踪物,利用化学质量平衡(CMB)受体模型对北京市PM2.5中的OC进行了来源解析.结果表明,北京市细粒子OC的主要来源为柴油车排放(15.3%)、汽油车排放(20.5%)、燃煤排放(19.0%)、生物质燃烧(2.1%)和植物碎屑(1.1%).机动车和燃煤排放仍然是北京市细粒子OC的主要来源.而且有加重趋势.     

广西十万大山背景点PM2.5中非极性有机气溶胶组成及来源解析

大气细颗粒物(PM_2.5)中的非极性化合物包括多环芳烃（PAHs）和正构烷烃（n-alkanes）等,通常用于识别污染来源,且对人体健康和环境有很重要的影响.为探究广西背景点PM_2.5中非极性有机气溶胶的污染特征及来源,于2017年11月至2018年10月,对野外采集的PM_2.5样品分析了其中17种多环芳烃和20种正构烷烃.结果表明,多环芳烃和正构烷烃全年的平均值分别为（4.28±4.25）ng·m^-3和（13.7±14.72）ng·m^-3;季节变化规律均是：冬季[（7.86±5.19）ng·m^-3和（27.51±16.9）ng·m^-3]>春季[（2.73±1.76）ng·m^-3和（7.64±4.71）ng·m^-3]>秋季[（2.34±1.45）ng·m^-3和（7.01±4.55）ng·m^-3]>夏季[（1.91±1.67）ng·...     

北京冬季有机污染物日变化特征的研究

大气有机污染物直接影响着人类的健康及其赖以生存的环境。为了研究北京冬季有机污染物日变化规律,在2014年1月8-20日连续采样12 d,每隔4 h采样1次。利用GC-MS测定了细颗粒物中有机组分浓度。研究结果表明,冬季有机组分月平均浓度(49.10±35.39)μg/m~3,共检测到5类有机污染物,分别是正构烷烃、一元酸、糖醇、二元酸、多环芳烃,分别占有机污染物的35%、25%、20%、13%、7%。5类有机污染中,正构烷烃与多环芳烃基本上呈现"单峰单谷"分布,脂肪酸、二元酸以及糖醇基本呈现"双峰单谷"分布,同时表明5类有机污染物与人类活动关系密切。通过比值法,可简单判定有机污染物的来源。     

玉渊潭底泥中烃类物质研究

采集玉渊潭不同深度的沉积物样品，测定了其中多环芳烃和正构烷烃的含量。结果表明5－15cm层多环芳烃含量最高，0－5cm层次之，15－25cm层最低，参照若干多环芳烃指数的计算，进行源的识别，正构烷烃含量的分布与多环芳烃类相似，多环芳烃的吸附量与沉积物中的有机碳含量呈很高的相关性，相关系数为0.99，而正构烷烃的吸附量则随沉积物粒径的减小而增高。     

北京、东京、筑波大气中有机污染物组成研究

用低流量采样器及双层采样滤膜 (石英及固相萃取用C1 8膜 )采集了北京、东京和筑波三城市冬季 (1999年 1月 )大气颗粒物和大气气相物质 ,3个城市的共同特点是大气气相物质中含有很高浓度的苯环数 2～ 4的多环芳烃及碳数小于 2 0的正构烷烃 ,大气颗粒物中以 5～ 6个苯环多环芳烃为主。冬季正构烷烃没有明显的偶数碳数和奇数的区别。但是 ,北京大气气相物质和颗粒物中多环芳烃浓度明显高于东京和筑波 ,而且各正构烷烃及多环芳烃的浓度分布也与东京和筑波的不同 ,表明冬季大气中有机污染物来源不同。      

Characterization of fine organic particulate matter from Chinese cooking

PM2.5 samples were collected by a three-stage cascade impactor at two kinds of Chinese restaurants to characterize fine organic particulate matter from Chinese cooking sources. Major individual organic compounds have been quantified by GC/MS, including series of alkanes, n-alkanoic acids, n-alkanals, alkan-2-0nes and PAHs.Alkanes and ketones make up a significant fraction of particle-phase organic compounds, ranging from C11 to C26,and (C9 to C19, respectively. In addition, other organic compound classes have been identified, such as alkanols,esters, furans, lactones, amides, and nitriles. The mass concentrations of fine particles, alkanes, n-alkanoic acids and PAHs in air emitted from the Uigur style cooking are hundreds times higher than ambient PM2.5in Beijing.     

韶关市大气颗粒物多环芳烃的污染特征研究

采集韶关市PM10和PM2.5样品,采用气相色谱-质谱法测定了16种PAHs的质量浓度,分析了16种PAHs在PM2.5中的时空分布特征,研究16种PAHs在PM10和PM2.5中分布的差异.结果显示:PAHs在PM2.5中的季节性分布具有冬、夏季高,春、秋季低的特点,且苯并[a]蒽、苯并[k]荧蒽、苯并[c]芘、苯并[a]芘、荧蒽等在一年四季含量均较高;在空间上的分布显示交通区>工业区>商业区>居民区>休闲区.PAHs在PM2.5中的分布明显高于在PM10中的分布,在人为活动较为频繁的季节和区域,PAHs的含量明显增加.     

Source profiles of particulate organic matters emitted from cereal straw burnings

Cereal straw is one of the most abundant biomass burned in China but its contribution to fine particulates is not adequately understood. In this study, three main kinds of cereal straws were collected from five grain producing areas in China. Fine particulate matters （PMzs） from the cereal straws subjected to control burnings, both under smoldering and flaming status, were sampled by using a custom made dilution chamber and sampling system in the laboratory. Element carbon （EC） and organic carbon （OC） was analyzed. 141 compounds of organic matters were measured by gas chromatography-mass spectrum （GC-MS）. Source profiles of particulate organic matters emitted from cereal straw burnings were obtained. The results indicated that organic matters contribute a large fraction in fine particulate matters. Levoglucosan had the highest contributions with averagely 4.5% in mass of fine particulates and can be considered as the tracer of biomass burnings. Methyloxylated phenols from lignin degradation also had high concentrations in PM2.5, and contained approximately equal amounts of guaiacyl and syringyl compounds. 13-Sitostrol also made up relatively a large fraction of PMz5 compared with the other sterols （0.18%-0.63% of the total fine particle mass）. Normal alkanes, PAHs, fatty acids, as well as normal alkanols had relatively lower concentrations compared with the compounds mentioned above. Carbon preference index （CPI） of normal alkanes and alkanoic acids showed characteristics of biogenic fuel burnings. Burning status significantly influenced the formations of EC and PAHs. The differences between the emission profiles of straw and wood combustions were displayed by the fingerprint compounds, which may be used to identify the contributions between wood and straw burnings in source apportionment researches.     

台州市大气PM_(2.5)中PAHs的污染特征与毒性评价

使用中流量颗粒物采样器采集台州市2015—2016年大气PM_(2.5)样品,利用气相色谱-质谱仪对样品中16种多环芳烃(PAHs)进行分析,研究PAHs的污染特征及可能来源。结果显示:PAHs总浓度为(20.69±4.84)ng/m3,浓度季节变化大小顺序依次为冬季>春季>秋季>夏季,空间变化为商住区>工业区>背景点。PM_(2.5)中PAHs以高环为主(≥4环),占86%。不同季节商住区和工业区PAHs(4环)含量均略高于背景点,PAHs(5~6环)的含量商住区略高于工业区和背景点。PAHs环数分布和比值法结果表明台州市大气PM_(2.5)中PAHs的主要来源是机动车尾气和燃煤。成年人和儿童的终生超额致癌风险(ILCR)分别为8.02×10-7和5.61×10-7,表明台州市PM_(2.5)中PAHs对人体健康影响在可接受范围内。     

Distribution and sources of solvent extractable organic compounds in PM2:5 during 2007 Chinese Spring Festival in Beijing

The solvent extractable organic compounds (SEOC), including n-alkanes, polycylic aromatic hydrocarbons, fatty acids, anddicarboxylic acids in PM2.5 during the 2007 Chinese Spring Festival in Beijing, were measured via gas chromatography-massspectrometry for determining the characteristics and sources of these organic pollutants. The concentrations of total n-alkanes, PAHs,and organic acids before Chinese Spring Festival Eve (1025.5, 95.9, and 543.3 ng/m3, respectively) were higher than those after (536.6,58...     

武汉市洪山区春季PM2.5浓度及多环芳烃组成特征

分析了武汉市洪山区2014年春季PM2.5的浓度,并利用气相色谱/质谱(GC/MS)测定了多环芳烃(PAHs)的组成.结果表明,PM2.5的质量浓度为47.99～195.87μg/m3,平均质量浓度为(101.34±32.49)μg/m3,超标天数占总监测天数的81.82%;PM2.5质量浓度与各气象要素间的相关性不显著.PM2.5中PAHs日均浓度变化范围为8.44~34.45ng/m3,平均浓度为21.48±7.03ng/m3,其中4环PAHs的含量最高,达到11.72ng/m3,占总PAHs浓度的54.56%,结合典型污染来源中PAHs的特征比值和数学统计中主成分分析法,判断出其主要污染来源为车辆排放、燃烧源和燃煤源;PAHs日均总毒性当量(∑BaPeq)浓度范围为1.10~5.46ng/m3,平均值为2.99ng/m3,日均超标率达到60.61%.     

2007年春节期间北京大气颗粒物中多环芳烃的污染特征

利用大流量颗粒物采样器分昼夜采集了2007年春节前后大气气溶胶中PM10和PM2.5样品,并采用气相色谱-质谱技术对PM2 5样品中的多环芳烃进行了检测.春节期间大气颗粒物中PM10和PM2 5夜间平均质量浓度为232 ug·m-3和132 ug·m-3,分别高于白天的PM10(194ug·m-3)和PM2.5(107ug·m-3);除夕后颗粒物日平均质量浓度为252.3 ug·m-3(PM10)和123.8ug·m-3 (PM2.5),分别高于除夕前的166.7 ug·m-3(PM10)和106.8 ug·m-3(PM2.5);同时夜间PM2.5中多17种多环芳烃(PAHs)的总浓度都高于相应白天的总浓度,且除夕前多环芳烃日均总浓度为95.9 ng·m-3,高于除夕后的58.9 ng·m-3.结果表明,除了受一定的气象条件的影响外,大量燃放烟花爆竹会对大气颗粒物浓度有影响.但对大气中的多环芳烃影响不大,而春节期间工业及交通污染排放的减少削减了排放到大气中的PAHs.根据荧蒽/芘等比值指标判别北京PAHs主要以燃煤为主、交通为次的混合局地源污染.     

南京冬季雾天颗粒物中PAHs分布与气象条件的关系

为研究南京冬季雾天PM10、PM2.5中PAHs的分布特征以及雾天气条件对其影响,2007年11月15日至12月30日分别于雾天和晴天采集了大气气溶胶PM10分级样品,测定了样品中的16种优控PAHs.结果表明,雾天PM10和PM2.5中Σ16PAHs质量浓度较晴天分别高出34.72,35.35ng/m3,且昼夜变化没有晴天明显.低环PAHs在所在粒径段内占有比例逐渐递减,而高环PAHs逐渐增大.雾天苯并(a)芘(BaP)等效质量浓度(BaPE)超出BaP居民区标准(5.0ng/m3)1.48ng/m3.分析气象条件看出,雾天逆温层结稳定、相对湿度较大,且0.65~2.10μm粒子中PAHs质量浓度有增加的趋势,呈现出积聚模态颗粒物富集;雾天有东南暖湿气流和西南气流存在,为雾的发展提供了丰富水汽来源,带来的污染颗粒充当雾凝结核;同时弱风条件使上下层空气发生交换,雾体变厚,维持雾发展,加重了PAHs污染.