“十一五”期间太原市环境空气质量及影响因素分析研究

依据太原市环境空气质量监测数据,采用Daniel趋势检验法,综合污染指数法和回归分析法研究了“十一五”期间太原市的环境质量变化趋势和影响因素.结果表明,从年均浓度值分析来看,除NO2外,SO2和PM10都存在超标现象,长期来看,三种污染物浓度下降趋势明显,这与太原市环境保护行动密切相关.月际间浓度值差异除PM10在春季出现波动外,SO2和NO2均呈现“U”型曲线,这种规律与气象条件密切相关.三种主要大气污染物污染指数都有所下降,但太原市区空气污染仍以SO2和PM10为主,说明烟煤型污染的空气污染特征没有改变.主要大气污染物的空间浓度分布不均与地形和气象特征以及城市布局和污染源排放有直接关系.太原市“十一五”期间大气环境质量整体改善,但形势依然严峻.     

2005年-2014年安阳市城市空气质量变化趋势分析及治理对策研究

利用2005年-2014年安阳市城市空气质量自动监测数据,采用Daniel趋势校验法对空气质量变化趋势进行分析,确定主要污染物,探讨影响空气质量变化的因素,提出改善空气质量的综合治理措施.结果表明2005年-2014年安阳市空气综合污染指数为2.60,属轻度污染,首要污染物为PM10,其次为SO2,冬季污染较重,呈现尘污染与煤烟型污染特征;大气污染物存在显著的空间差异性,西北工业区污染较重;总体上,综合污染指数、SO2、PM10均呈不显著上升趋势,NO2呈现显著上升趋势.     

广州市主要污染物总量减排环境绩效评价

＂十一五＂期间,广州市主要污染物COD和SO2排放总量持续下降,经初步核算,2010年COD和SO2排放量分别比2005年下降2.7万吨和6.5万吨,减排比例分别达到19.7%和43%,总量减排工作顺利完成.减排对环境改善明显,珠江广州河段主要污染指标浓度值均有所下降,COD年均浓度从2005的20.7毫克/升下降至2010年的13.6毫克/升,下降幅度〈34.3%,整体水环境质量得到根本好转;空气环境质量优良率逐年上升,大气主要污染指标年均浓度值基本呈现逐年下降的态势,SO2从2005年年平均浓度为0.053毫克/立方米下降至2010年的0.033毫克/立方米,下降幅度达37.7%,空气质量持续得到好转.     

长江三角洲经济与工业污染重心演变及脱钩机理

以2000~2010年长江三角洲地区16市GDP、工业总产值、工业废水、工业废气和工业固体废物排放数据为基础,运用重心模型,通过测算重心坐标及其偏移距离,揭示长江三角洲地区经济重心和工业污染重心移动轨迹和演变规律,并从经济发展、产业结构、污染转移、环保投资等方面解析其演变机理.研究结果显示:经济重心与工业污染重心均位于几何重心的西北方向,但两者重心路径偏移呈现出一定的脱钩现象;经济重心呈现向西北方向偏移,其中GDP、工业重心偏移距离分别为9.45,7.58km;工业污染重心则向东南方向移动,其中工业废水、工业废气、工业固体废物重心偏移距离分别为18.11,28.98,3.84km;工业污染重心和经济重心迁移轨迹之间的脱钩现象受多种因素的驱动.其中,经济结构优化和发展不平衡加剧了经济重心向西北方向移动;环保投资推动了工业污染重心向东南方向移动;产业结构重型化及污染的地区间转移一定程度的加剧了工业污染重心向东南方向移动.     

京津冀地区火电企业的大气污染影响

以在线监测、环评、验收等火电企业排放数据为基础,自下而上编制京津冀火电企业排放清单,利用气象模式WRF生成中尺度气象数据,采用CALPUFF空气质量模式模拟了不同情境下京津冀地区火电企业排放SO2、NOx、一次PM10,以及二次生成硫酸盐、硝酸盐等污染情况.结果显示,2011年京津冀地区火电行业排放污染物对京津冀西南部地区影响较大,各污染物年均最大浓度均出现在石家庄市;采取减排措施后,京津冀地区火电排放量SO2、NOx、烟粉尘总量与2011年火电排放现状相比 ,分别下降了33%、71%、68%;减排后火电行业对各城市SO2、NOx、一次PM10,以及二次生成硫酸盐、硝酸盐年均贡献浓度均大幅度减少,年均贡献最大值分别降低46.34%、78.43%、76.34%、39.49%、73.87%.     

珠江三角洲大气面源排放清单及空间分布特征

估算了珠江三角洲地区2006年大气面源污染物的排放清单,并利用2006年珠江三角洲人口分布栅格数据作为代用空间分配权重因子,建立了该地区大气面源3km′3km的SO2、NOx、PM10和VOC网格化排放清单.结果表明,2006年珠江三角洲大气面源排放的SO2为1.12′105 t, NOx为5.25′104 t, PM10为1.6′105 t, VOC为3.14′105 t.SO2、NOx和PM10排放量较大的区域集中在广州市区、佛山、东莞和中山,而VOC排放量较大的区域位于广州市区、东莞和深圳.     

污染排放与环境质量关系模型构建与应用

为分析污染排放与环境质量的相互影响,构建了环境质量与污染排放关系模型,将环境质量与污染排放的关系划分为低污染-高质量、高污染-高质量、高污染-低质量、低污染-低质量这4种类型,探讨不同类型间的演变路径,并以2005~2010年中国各地区数据对建立的模型进行实证分析.结果表明,中国大部分省区属于高污染-低质量类型,且研究期内类型格局未发生明显变化;大部分省区环境质量指数高于污染排放指数,污染物排放量超过环境容量,污染物减排是各地所面临的首要环境问题;中国目前正处于环境治理的关键时期,应防止经济系统对环境系统的过度扰动.研究结果有助于各地区研判环境形势,推进污染减排,从而最终改善环境质量.     

基于GeoDA的江苏省长江总磷空间关联度分析研究

利用地理空间分析方法和空间分析软件,采用2006年-2015年江苏省长江10个干流和45个入江支流监测点位的总磷浓度数据的年平均值,分析了江苏省长江干流和支流总磷浓度的空间相关性及其时空演变特征.分析发现长江总磷污染呈现全局正相关,相关指数总体呈现先减小后增加的趋势,直至2015年增至最大,干流总磷污染的重心先向西北后向西南移动,支流总磷污染的重心先向西北再向东南移动,重心移动幅度不大,并且二者均有向北面移动的趋势,同时移动幅度接近,长江干流总磷污染与支流的汇入是密不可分的.     

广州市主要污染物总量减排环境绩效评价

“十一五”期间,广州市主要污染物COD和SO2排放总量持续下降,经初步核算,2010年COD和S02排放量分别比2005年下降2．7万吨和6．5万吨,减排比例分别达到19．7％和43％,总量减排工作顺利完成。减排对环境改善明显,珠江广州河段主要污染指标浓度值均有所下降,COD年均浓度从2005的20．7毫克／升下降至2010年的13．6毫克／升,下降幅度达34．3％,整体水环境质量得到根本好转;空气环境质量优良率逐年上升,大气主要污染指标年均浓度值基本呈现逐年下降的态势,SO2从2005年年平均浓度为0．053毫克／立方米下降至2010年的0．033毫克／立方米,下降幅度达37．7％,空气质量持续得到好转。     

北京-莫斯科环境大气质量变化趋势分析研究

选取中国北京市与俄罗斯莫斯科市为研究对象,利用2003—2014年北京市的PM10、SO2、NO2年浓度值,以及莫斯科市的PM10、SO2、NO2、CO、O3年均浓度值,计算区域综合污染指数,揭示其大气污染特征,并采用Daniel趋势检验法分析北京市与莫斯科首要污染物的变化趋势。结果表明:2003—2014年间北京市比莫斯科市空气污染程度大很多,发达国家中心城市与发展中国家中心城市的环境质量尚有一定差距;北京市与莫斯科市首要污染物均是PM10及NO2;北京市PM10、SO2、NO2的年均浓度值呈明显下降趋势,说明北京市"十二五"时期新能源和可再生能源发展规划落实较好。莫斯科市SO2、CO年均浓度值呈下降趋势,PM10、NO2年均浓度值有所下降,但下降趋势不明显。     

2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析

根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

区域COD、SO2及TSP排放的空间自相关分析：以江苏省为例

空间自相关分析是空间统计学的一个重要组成部分,是认识空间格局的有效手段.针对研究的空间范围不同,常采用全局空间自相关和局部空间自相关来衡量区域空间自相关程度.利用江苏省1990～2006年13个省辖市COD、SO₂和TSP排放量数据,采用空间自相关分析方法对江苏省环境污染排放区域异质性进行了研究.结果表明,江苏省COD和TSP排放总量分别从1990年的596?353　t和1?101?404　t显著下降到2006年的291?762　t和704?734　t, SO₂排放量基本保持稳定;江苏省COD、SO₂和TSP排放的空间自相关性随时间推移正在发生着变化,到2006年COD、SO₂和TSP排放的Global Moran's I分别达到0.465?7、　0.214?2和0.510?1,呈现较显著的正空间自相关趋势,空间上的集聚分布格局业已形成,且COD排放先于SO₂和TSP排放在空间呈现集聚格局,空间集聚的程度也较大;苏南与苏北的污染排放格局差异较大,苏南COD、SO₂和TSP排放的Global Moran's I值至2006年分别增加到0.499?7、　0.320?2和0.298?3,集聚格局明显,而苏北COD、SO₂和TSP排放的Global Moran's I值大部分都低于-0.2,没有表现集聚状态.COD排放的集聚区域变为苏州、无锡和常州,SO₂排放的集聚区域变为苏州和无锡,TSP排放的空间格局变化不大,苏南五市一直是TSP排放的集聚区域.空间自相关关系的探讨对于认识江苏省区域环境异质性及环境宏观战略研究具有重要意义,也对江苏省生态省建设和和谐社会构建提供重要参考.     

草粉担载Na2CO3可逆脱硫吸附剂的制备及脱硫活性

通过浸渍方法,制备了5%～90%(质量分数)担载量Na₂CO₃/草粉脱硫剂.实验结果表明,较小的草粉粒度(≤0.28mm)和较低的气体流量(40mL/min)有利于SO₂脱除,但是脱硫温度(70℃～300℃)对脱硫效果影响不大.利用XRD,SEM,ATR-IR等分析手段,研究了草粉改性Na₂CO₃脱硫吸附剂的机理.实验证明:改性Na₂CO₃吸附剂高效脱硫的机理主要在于吸附剂表面结构的无定形态,因而具有比较大的比表面积(12.14m²/g)和孔体积(0.093cm³/g).     

被动采样监测珠江三角洲NOx、SO2和O3的空间分布特征

为获得珠江三角洲区域污染特征,采用被动扩散采样技术,在珠江三角洲200 km×200 km网格区域内测量11月两周暴露的NO2、SO2和O3浓度水平,采用克里格空间插值法(Kriging)获取NOx、SO2和O3的空间分布特征,并与源清单和已有模型结果比对.采用反向轨迹方法模拟了O3的输送途径.结果表明,采样期间珠江三...     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

柱状V2O5/AC中V2O5的分布特征对烟气脱硫活性的影响

采用过量浸渍(XS)、等体积浸渍(PV)和半等体积浸渍(HPV)方法,分别制得3种柱状V₂O₅/AC催化剂,并对其脱硫能力进行评价.结果表明:尽管这3种方法制取的催化剂总w(V₂O₅)相同(均为0.5%),但V₂O₅在柱状颗粒中的分布差异却很大;其中半等体积浸渍法制备的催化剂外层w(V₂O₅)最高,等体积浸渍法的w(V₂O5)居中,过量浸渍法的w(V₂O₅)最低.脱硫前期,催化剂外层的w(V₂O₅)对脱硫活性的影响很大,外层w(V₂O₅)高的催化剂脱硫活性较高;脱硫后期,催化剂外层w(V₂O₅)对脱硫活性的影响变小,而内层w(V₂O₅)的影响变大,内层w(V₂O₅)高的催化剂脱硫活性较高.      

乙醇胺热降解-氧化降解循环过程及SO2在其中的影响

使用半连续式不锈钢搅拌反应釜,研究了质量分数30%的乙醇胺(MEA)水溶液(CO2负载量0.4 mol·mol-1)的热降解-氧化降解循环过程,旨在探讨循环过程对MEA降解的影响,以及SO2对MEA热降解、氧化降解和循环过程产生的影响.其中,热降解的实验条件为120℃,降解时间为2周,在密闭反应器内进行;氧化降解的实验条件为55℃,约121.59 kPa,向溶液中持续通入模拟烟气,总气量为7.5 L·min-1,其中包括2%CO2、0~150 ppm SO2和空气.实验结果表明,在先进行热降解再进行氧化降解的过程中,MEA的热降解产物N-(2-羟乙基)乙二胺等会在氧化降解的过程中发生进一步反应,且原本氧化降解中生成的亚硝酸根会有部分进一步被氧化,生成硝酸根.在循环过程中,MEA的整体降解程度比单独进行热降解、氧化降解实验中有所提高.研究表明,添加亚硫酸根会加剧热降解中的氨气生成量,而在氧化降解中,SO2又表现出了明显的抑制作用.在循环过程中,这两者均有体现,SO2仍起到一定的抑制降解的作用.     

微生物法液相氧化SO2

通过对酸性水溶液、含Fe³⁺水溶液、含Fe²⁺水溶液、细菌菌液和细菌培养基水溶液脱除二氧化硫的实验,探讨了微生物液相氧化二氧化硫的途径.以液相中SO₄^2-浓度考察了Fe³⁺浓度、Fe²⁺浓度、进口SO₂浓度以及温度对脱硫成酸的影响.微生物脱硫有2种机制:一是直接氧化作用,即氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)将S(IV)氧化成S(VI);二是间接催化氧化,氧化亚铁硫杆菌在酸性条件下具有快速氧化Fe²⁺成Fe³⁺,增强Fe³⁺对SO₂的液相催化氧化能力,研究表明微生物脱硫以间接催化氧化为主.在浓度0～1.2g/L之间,Fe³⁺和Fe²⁺浓度越高,脱硫效果越好,氧化亚铁硫杆菌表现出对Fe³⁺/Fe²⁺体系氧化SO₂的强化效果.入口SO₂浓度越高,细菌脱硫效率越低,但液相中SO₄^2-浓度随进口SO₂浓度增加变化不大.温度对微生物脱硫影响较大,最佳脱硫温度为30～40℃.