龙凤山大气本底站CO浓度特征及传输路径分析

利用2017年1月—2019年11月龙凤山大气本底站一氧化碳（CO）连续观测资料和NOAA再分析资料,对东北平原地区大气CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究.结果表明：龙凤山站CO日变化规律具有季节性差异,春、秋和冬季CO浓度均在午后13：00—14：00出现最低值,秋和冬季19：00出现峰值,春季2：00出现最峰值,冬季CO浓度日平均最大,日振幅最大.夏季CO日变化不同于其他季节,在8：00—13：00维持较高值,在16：00—次日04：00维持较低,峰值出现在08：00,谷值出现在00：00.龙凤山站CO浓度具有明显的周期性季节变化和波动下降趋势,呈现出冬季高夏季低的特点,最高值出现在1月,最低值出现在6月,月平均浓度明显高于青藏高原地区浓度水平,全年CO月均值振幅为134.8×10^-9 ± 2.5×10^-9（物质的量分数,下同）.在春、夏和秋季西南方向地面风能够明显抬升观测CO浓度,冬季西北方向地面风能够明显抬升观测CO浓度.后向轨迹聚类、浓度权重轨迹分析（CWT）以及地面风结果分析表明：SSW-SW-WSW扇区内的城市交通及工业等人为排放是龙凤山站的CO潜在源区,此外,冬季的NW-NNW-N扇区的短距离输送也是龙凤山站的CO潜在源区.     

龙凤山站大气CO2浓度2种筛分方法对比研究

针对黑龙江龙凤山区域本底站2009年1月~2011年12月大气CO2在线观测数据,研究基于地面风、日变化等大气本底/非本底数据筛分方法(SWDV)和稳健局部近似回归大气本底/非本底数据筛分方法(REBS)在龙凤山区域本底站的适用性.研究表明:2种筛分方法在春、秋和冬季都能很好反映龙凤山大气CO2浓度的趋势变化及局地源汇对观测CO2浓度的影响,对于高浓度的非本底数据都能够较好的识别,但在夏季使用REBS方法会影响筛分的准确性,不建议在龙凤山区域本底站使用REBS筛分方法.SWDV和REBS法筛分出的本底数据分别占总数据量的30.7%和 58.9%.2种方法均筛分为本底浓度和非本底浓度的数据分别占总数据量的21.5%和32.0%.二者筛分的本底季平均浓度在春季相差最小为(0.1±0.3)×10-6(摩尔比,下同),冬季和秋季次之,在夏季相差最大为(4.2±1.0)×10-6.典型个例分析表明,SWDV法会将白天一些受西南污染气流影响的CO2浓度误筛分为本底浓度,REBS法会将个别在静稳天气条件下受局地影响大的CO2观测值误筛分为本底浓度.夏季局地污染状况可能被植被强烈的光合作用抵消,CO2浓度变化不大,使得REBS误筛分为本底浓度,以及对于一些较低的CO2浓度值,REBS误筛分为非本底浓度,这些因素导致2种筛分方法在夏季本底浓度差别较大.     

地面风对瓦里关山大气CO2本底浓度的影响分析

使用 1994年 7月— 2 0 0 0年 7月大气CO2 和地面风现场连续观测资料 ,分析了瓦里关全球大气本底基准站 (36°17′N ,10 0°5 4′E ,海拔 3816m)地面风变化对大气CO2 本底浓度的影响 .结果表明 ,水平风向、风速和垂直风向、风速的变化对大气CO2 观测值的影响在春、夏、秋、冬季有明显不同 .由大量观测事实的统计平均还给出了瓦里关山大气CO2 浓度在不同季节的分布范围和日变化类型 ,并分析了形成原因 .将地面风数据作为大气CO2 本底资料的过滤因子之一 ,提出了适用于不同使用目的和要求的我国内陆高原地区大气CO2 本底数据筛选方法     

我国4个WMO/GAW本底站大气CH4浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2009～2010年在青海瓦里关、浙江临安、北京上甸子和黑龙江龙凤山这4个世界气象组织全球大气观测网(WMO/GAW)大气本底站对大气CH4进行了在线观测.临安站在所有季节中CH4浓度都表现出类似的日变化趋势,即浓度在每日～05:00(北京时间)达到最高值,在～14:00为最低.夏季龙凤山站CH4浓度表现出类似的规律,但其日变化振幅较大,达到216.8×10-9(摩尔分数,下同).上甸子站春、秋、冬季CH4浓度呈现类似变化趋势,但夏季日平均值较高,在晚间～20:00达到最高值,瓦里关站四季CH4浓度日变化均不明显.3个区域本底站(临安、上甸子和龙凤山)全年CH4本底浓度存在明显的变化,临安站CH4本底浓度在7月达到全年最低水平.龙凤山站则表现出相反的趋势,在8月达到全年最高值,其全年浓度表现出"W"型变化.冬季龙凤山和上甸子站CH4浓度高于春季和秋季.瓦里关站全年浓度变化较小,月平均浓度振幅仅为11.5×10-9.临安、上甸子和龙凤山3个区域本底站夏季CH4非本底数据占总数据的比例>70%.为分析气团传输的影响,对4站夏季高浓度时刻(瓦里关:CH4>1 870×10-9,龙凤山CH4>2 100×10-9,临安CH4>2 150×10-9,上甸子CH4>2 050×10-9)对应的气团轨迹进行聚类分析表明,夏季出现的高浓度CH4观测数据可能主要由气团传输所引起.     

浙江临安大气本底站CO浓度及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CO在线观测系统,于2010年9月~2012年2月在浙江省临安大气本底站对大气CO进行了在线观测.结果表明临安站四季CO日变化明显受人为活动影响,分别在每日07:00~10:00和19:00~20:00出现峰值,夏季CO日平均浓度和振幅均最低,分别为314.3×10-9±7.6×10-9(摩尔分数,下同)和50.1×10-9±47.9×10-9.该站全年大气CO浓度呈现冬春季高、夏季低的趋势,与北半球瑞士Jungfraujoch站、青海瓦里关等站基本一致,但平均浓度明显高于其他国际站点,全年CO月均值振幅约为286.8×10-9±19.2×10-9.后向轨迹聚类和地面风结果分析表明,临安站非本底CO浓度主要来自于N-NNE-ENE扇区内城市及工业等人为排放所引起.春、夏和冬季最大的浓度抬升均出现在ENE风向,冬季抬升值最大,约为106.3×10-9±58.0×10-9.     

青藏高原高寒草甸地区大气CO_2浓度变化特征

大气CO2浓度的长期连续观测是研究全球和区域碳循环过程及其气候和环境效应的重要基础.利用基于非色散红外吸收光谱法(NDIR)的大气CO2在线观测系统,于2012年3月—2013年2月在青海门源大气背景站对青藏高原高寒草甸地区大气φ(CO2)进行了连续观测.结果表明:1观测期间,门源站大气φ(CO2)波动较大,其背景值出现频率为59%,背景值平均为391.2×10-6,低于2012年全球平均值(393.1×10-6);受排放源和吸收汇影响的φ(CO2)非背景值出现频率分别为25%和16%,二者平均值分别为401.1×10-6和380.7×10-6.2夏季φ(CO2)日变幅最大,达到28.9×10-6;春季、夏季、秋季、冬季φ(CO2)最高值分别出现在08:00、07:00、08:00和11:00,最低值均出现在16:00.3门源站φ(CO2)背景值季节变化明显,最高值出现在1月,月均值为397.7×10-6;最低值出现在8月,月均值为381.0×10-6.4不同季节φ(CO2)-风玫瑰图分析结果显示,春季、夏季、秋季φ(CO2)高值主要出现在W-NW-N扇区,冬季高值主要出现在SE-S-SW扇区.门源站大气φ(CO2)的季节变化特征主要是排放源、吸收汇以及地面风共同作用的结果.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

长江三角洲背景地区CO2浓度变化特征研究

通过分析2009年1月~2010年12月临安区域大气本底站在线观测获得的CO2浓度,研究地面风向、地面风速、气团输送等因素对长江三角洲背景地区CO2浓度的影响.结果表明,临安站CO2浓度的日变化分布表现为单峰型形态,下午低、凌晨高,浓度日变幅在9.5′10-6~44.3′10-6 (V/V)之间;季节变化特征表现为冬春季高,夏季低,浓度年较差为10.1′10-6 (V/V).通过分析地面风向、地面风速和气团输送等因素对临安站CO2浓度的影响表明,引起CO2浓度升高的地面风向夏季主要为NW~NNE,冬季主要为NNE~ESE;地面风速越大,CO2浓度越小;气团远距离输送的影响主要取决于气团途径区域的CO2排放情况.     

云南香格里拉本底站大气CH4体积分数及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.     

北京上甸子区域大气本底站甲基氯仿在线观测研究

利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了甲基氯仿(CH3CCl3)2年在线观测,利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,讨论了上甸子站CH3CCl3浓度水平及其变化趋势.该站2009年和2010年的年均大气CH3CCl3本底浓度(摩尔分数,下同)分别为(9.03±0.53)×10-12和(7.73±0.47)×10-12,本底数据出现频率为61.1%(2009年)和60.4%(2010年).上甸子站CH3CCl3浓度水平与北半球同纬度带本底站观测结果基本一致,低于文献报道的2001~2005年间我国华南区域和城市观测的结果.观测期间本底浓度呈下降趋势,下降率为1.39×10-12a-1.结合风向分析,该站CH3CCl3平均浓度最高的风向来自西南扇区,而平均浓度最低的风向来自东北扇区,不同风向的浓度差值分别为0.77×10-12(2009年)和0.52×10-12(2010年).2010年各风向CH3CCl3平均浓度比2009年降低1.03×10-12~1.68×10-12.     

Atmospheric sulfur hexafluoride in-situ measurements at the Shangdianzi regional background station in China

We present in-situ measurements of atmospheric sulfur hexafluoride（SF6） conducted by an automated gas chromatograph–electron capture detector system and a gas chromatography/mass spectrometry system at a regional background site, Shangdianzi,in China, from June 2009 to May 2011, using the System for Observation of Greenhouse gases in Europe and Asia and Advanced Global Atmospheric Gases Experiment（AGAGE）techniques. The mean background and polluted mixing ratios for SF6 during the study period were 7.22 × 10-12（mol/mol, hereinafter） and 8.66 × 10-12, respectively. The averaged SF6 background mixing ratios at Shangdianzi were consistent with those obtained at other AGAGE stations located at similar latitudes（Trinidad Head and Mace Head）, but larger than AGAGE stations in the Southern Hemisphere（Cape Grim and Cape Matatula）. SF6 background mixing ratios increased rapidly during our study period, with a positive growth rate at 0.30 × 10-12year-1. The peak to peak amplitude of the seasonal cycle for SF6 background conditions was 0.07 × 10-12, while the seasonal fluctuation of polluted conditions was 2.16 × 10-12. During the study period, peak values of SF6 mixing ratios occurred in autumn when local surface horizontal winds originated from W/WSW/SW/SWS/S sectors, while lower levels of SF6 mixing ratios appeared as winds originated from N/NNE/NE/ENE/E sectors.     

江西赣州站大气CO2和CH4浓度变化特征研究

通过分析2018年12月—2019年11月江西赣州站大气CO₂和CH₄浓度高精度在线观测资料,对其CO₂和CH₄浓度变化特征进行了研究,分析了区域大气输送的影响以及潜在排放源区分布特征.结果表明：研究期内赣州站CO₂和CH₄的平均浓度分别为433.1×10^-6和2142.5×10^-9.赣州站CO₂和CH₄浓度日变化均表现为日间低、早晚高,CO₂浓度日振幅在夏季最大,为29.7×10^-6,冬季最小,为6.9×10^-6.CH₄浓度日振幅在秋季最大,为145.1×10^-9,冬季最小,为41.4×10^-9.CO₂本底浓度季节变化表现为4—8月迅速下降,8—11月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在8月,季节振幅为26.2×10^-6.CH₄本底浓度季节变化表现为1—7月逐渐下降,7—9月逐渐上升,最大值出现在1月,最小值出现在7月,季节振幅为79.5×10^-9,基本可代表江西赣州地区混合均匀大气的CO₂和CH₄季节变化状况.与南昌站对比分析表明,赣州站各季节CO₂和CH₄本底浓度均低于南昌站.赣州地区CO₂和CH₄潜在源区主要分布在江西北部、湖北东部、安徽南部和珠江三角洲地区.     

不同源汇信息提取方法对区域CO2源汇估算及其季节变化的影响评估

从大气二氧化碳(CO2)浓度观测资料中准确提取源汇或本底信息对区域及全球碳源汇及大气CO2浓度长期变化趋势的定量估计至关重要.本研究以瓦里关大气CO2浓度观测资料为例,探讨了同期地面风和同期一氧化碳(CO)浓度观测资料作为源汇信息提取或本底值筛选因子的有效性.结果表明,地面风和同期CO浓度在冬季可作为筛选因子,但是夏季将其作为筛选因子不是十分有效.采用局部近似回归法(robust estimation of background signal,REBS)、傅里叶变换法(Fourier transform algorithm,FTA)和新发展的平均移动过滤法(moving average filtering,MAF)进行大气CO2浓度源汇及本底信息提取.结果表明,MAF法因其以每2周为一个拟合窗口,采用不断变化和调整的过滤标准,避免了在局部将抬升浓度或吸收浓度百分比过高或者过低估计,优于另外两种方法.3种方法对因区域排放源导致的大气CO2的抬升量的结果无显著差异,但对因区域吸收汇导致的大气CO2降低量差异明显.结果表明,3种方法均可以对受到人类活动排放源影响的CO2抬升浓度合理地筛分,但只有MAF法可对夏季吸收浓度较好地判别.MAF法获得的1995~2008年瓦里关大气CO2多年平均季振幅为约10.3×10-6(摩尔分数,下同),与前期观测结果一致;而REBS法得到的大气CO2逐年季振幅约为9.1×10-6,将会导致低估区域或全球CO2通量值.     

长沙市郊大气CH4浓度变化特征

为研究长江中游地区大气CH4浓度(体积分数)变化特征,2007~2011年,利用内表面硅烷化的苏玛罐采样、GC/FID方法对长沙市郊空气样品中CH4浓度进行测定分析,并结合地面气象要素和后向轨迹,探讨CH4浓度变化特征与源汇的关系.结果表明,观测期间,大气CH4年平均浓度变化范围在2 012×10-9~2 075×10-9之间,季节变化特征为秋季高,春季低,浓度年较差为152×10-9.通过分析地面风和气团传输对长沙市郊大气CH4的影响表明,长沙市郊大气CH4浓度受西北风和偏南风交替控制,贡献率分别为41.1%和20.4%;引起CH4抬升的地面风包括:4个季节中的W-WNW-NW、夏季ESE-SE和冬季S,春夏季节S则导致CH4浓度降低;夏秋季节源自水稻产区的气团、冬春季节源自能源消费量较高地区的气团,对长沙市郊CH4浓度的抬升有显著贡献,南方长距离传输气团有利于CH4扩散和清除.     

杭州地区大气CO2体积分数变化特征及影响因素

选取2015年8月至2016年9月杭州城区、远郊地区在线观测CO_2体积分数,分析杭州地区CO_2体积分数的城郊差异,并结合风向、CO_2体积分数周末效应、二十国集团(G20)峰会期间CO_2体积分数变化过程分析,探讨杭州城市对CO_2体积分数的影响程度.结果表明,杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的日变化分布以单峰型形态为主,植物光合作用/呼吸作用和大气输送条件的日变化是主要的影响因素;城郊CO_2体积分数差值表现为双峰形态,人为排放对城郊CO_2体积分数差值的日变化分布存在重要影响.CO_2体积分数日变化幅度在春夏季节远郊地区大于城区,秋季则反之.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数的季节变化趋势基本一致,均表现为冬、春季高,夏季低;城郊CO_2体积分数差值冬季最高,夏季最低.杭州地区CO_2体积分数高值的输送方向与周边城市区域的分布方向一致.杭州城区、远郊地区CO_2体积分数均呈现周末效应,尤其在城区,机动车排放对工作日-周末CO_2体积分数的日变化分布存在影响.杭州城区CO_2平均体积分数比远郊地区高9.3×10-6,G20峰会期间人为源排放的减少有效地降低了大气CO_2体积分数,尤其对市区的削减效果更为明显.     

临安区域大气本底站CO_2浓度特征及其碳源汇变化研究

通过分析2006年8月～2009年7月临安区域大气本底站Flask瓶采样获得的CO2浓度特征,结合碳追踪模式的模拟结果,研究了长三角地区碳源汇变化对CO2浓度的影响.结果表明,临安区域大气本底站的CO2浓度分布在368.3×10-6～414.8×10-6之间,具有较明显的季节波动变化特征,冬季高、夏季低,浓度年较差接近...     

新安江水库二氧化碳排放的时空变化特征

新安江水库是我国华东地区最大的水库,面积580 km2,平均深度30 m,水库水体处于中贫营养状态.为了研究新安江水库中CO_2排放的时空变化特征,2014年12月至2015年12月采用静态浮箱法收集水库表面以分子扩散方式排放的CO_2,使用气相色谱仪分析CO_2浓度.结果表明,新安江水库CO_2排放通量从上游入库河流[(120.39±135.41)mg·(m~2·h)~(-1)]至库区主体[(36.65~61.94)mg·(m~2·h)~(-1)]呈下降趋势,而大坝下游河流中CO_2排放通量[(1 535.00±1 447.46)mg·(m~2·h)~(-1)]显著增加,约分别是上游入库河流和库区主体的13倍和25~42倍.但随着与大坝距离增加,大坝下游河流中CO_2排放通量显著下降,如7 km处的CO_2排放通量仅为出库水体处的20%.在库区主体中,CO_2排放通量具有明显的季节变化:CO_2排放通量在秋、冬季时为正值,最大值出现在冬季(12月或1月),说明此时库区表层水体是CO_2排放源;而CO_2排放通量在春、夏季为负值,最小值出现在春季(3、4或5月),说明此时库区表层水体是CO_2吸收汇,这可能与春、夏季时水体中藻类繁殖有关.所以,在调查水库表面CO_2排放时,应对水库的上游入库河流、库区主体和坝下河流进行全面长期的观测,才能避免低估水库中CO_2排放总量.     

改进的大气CO2、CH4、N2O、CO在线观测FTIR系统

利用商用傅利叶变换红外光谱仪(FTIR)主机,与自动进样模块及标气模块集成,初步建立了一套可流程化、准确、高效分析大气CO2、CH4、CO和N2O的在线观测系统.测试结果表明,该商用FTIR主机具有良好的精度,但以仪器自带校正系数估算的结果绝对误差大,尤其CO的绝对误差可达38.8×10-9,无法满足在线观测要求.集成后的FTIR系统改用可溯源至国际标准的工作标气进行计算,有效降低了结果的绝对误差.动态及静态两种模式下各要素实测值与标称值的摩尔分数绝对误差为CO2≤0.11×10-6、CH4≤1.8×10-9、N2O≤0.15×10-9、CO≤0.5×10-9,能够满足大气在线观测需求.利用该FTIR集成系统进行6 d的模拟在线观测,采用动态流量模式(Flow)进样,每隔6 h穿插高、低浓度工作标气及目标气进样,用标气的标称值及系统更新的标气响应值计算样气及目标气结果.目标气CO2/CH4/N2O/CO的摩尔分数标准偏差分别为0.05×10-6、0.2×10-9、0.07×10-9、0.5×10-9,平均值与标称值之间的绝对误差分别为0.09×10-6、0.4×10-9、0.14×10-9、0.5×10-9.