海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

基于不同空气质量模型的二噁英沉降效果研究

为评估不同空气质量模型（AERMOD、ADMS和CALPUFF）在复杂地形-气象场条件下的干湿沉降模拟效果,利用上述模型模拟我国西南某代表性山地的医废、垃圾焚烧项目的二噁英环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果表明：AERMOD、ADMS和CALPUFF模拟的空气中年均浓度依次为1.53×10^-8~4.14×10^-6,5.23×10^-9~3.28×10^-6和2.66×10^-9~2.59×10^-7ngTEQ/m³;AER MOD、ADMS和CALPUFF模拟的固定点位总沉降量依次为4.41~285.72,3.07~268.02和0.02~1.35ngTEQ/m².在扩散、沉降形态上,CALPUFF的模拟结果与其他两种模型均表现出较大差异,AERMOD和ADMS的沉降形态相似,空气中的扩散形态却存在差异.利用土壤监测值验证模型效果发现,AERMOD、ADMS和CALPUFF的相关系数r分别为0.66、0.70和0.83,CALPUFF的模拟结果在空间分布上表现更为优越,可作为相关项目的布点指导模型.     

深圳市东部沿海地区大气挥发性有机物污染若干特征

挥发性有机物（VOCs）是大气臭氧（O₃）的重要前体物,珠三角地区夏、秋季O₃污染频发,科研人员在其城市地区已开展多项VOCs观测研究,但对珠三角背景地区的VOCs组成和来源认识不足.本研究于深圳市东部沿海地区的大鹏半岛开展VOCs多点位同步监测,初探该背景区域VOCs的污染特征.结果表明,整个区域VOCs浓度水平呈现出西高东低的空间分布;观测期间平均总VOCs（TVOCs）浓度为27.4×10^-9（体积分数,下同）,最主要的组分是含氧有机物（OVOCs）、烷烃和卤代烃,浓度合计占80.4%;OVOCs、芳香烃和烯烃是臭氧生成潜势（OFP）和羟基自由基损耗速率(L_·OH)占比最高的3类组分,总OFP为86.5×10^-9,合计L_·OH为8.6 s^-1,需重点关注乙醛、异戊二烯、丙醛、正丁醛和间/对-二甲苯等高活性物种.整个区域气团较为老化,受到来自东北方向气团区域传输的影响.解析出VOCs主要的5个来源为车辆排放、溶剂和其他工业源、二次...     

宝鸡市秋冬季大气VOCs浓度特征及其O3和SOA生成潜势

2017年10月、12月在宝鸡市城区开展了共29d的挥发性有机物（VOCs）浓度在线监测,共测出102种VOCs,分别采用最大增量反应活性（MIR）系数法和气溶胶生成系数（FAC）法估算了宝鸡市各VOCs组分的臭氧生成潜势（OFPs）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAFPs）,筛选出生成O₃与SOA活性最大的VOCs成分.结果表明：宝鸡市秋季和冬季TVOC的浓度分别为（68.62±21.85）×10^-9和（42.44±16.62）×10^-9,总OFPs分别为185.49×10^-9和126.00×10^-9,总SOAFPs分别为3.26,0.65μg/m³.秋季VOCs中含量最多的2种组分为烷烃（21.83×10^-9）和芳香烃（13.37×10^-9）,分别占TVOC的31.82%和19.49%,乙烯、反-2-戊烯和甲苯是OFPs最大的3个成分,甲苯、间/对二甲苯和乙苯是SOAFPs最大的3个成分.而在冬季,烷烃（17.34×10^-9）和炔烃（8.81×10^-9）是VOCs中含量最多的2种组分,分别占TVOC的40.85%和20.75%,乙烯、丙烯、乙炔是OFPs最大的3个成分,甲苯、间/对二甲苯、乙苯是SOAFPs最大的3个成分.优先减少烯烃和芳香烃的排放是宝鸡市秋冬季抑制O₃和SOA的形成的有效途径.     

典型中部地区南阳市VOCs污染特征及对O3生成影响

为研究我国中部地区臭氧(O₃)污染成因和挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源，于2022年对河南省南阳市的VOCs进行了为期一年的在线观测，并探究了其对O₃生成的影响.南阳市占地面积大、人口多，是我国中部地区典型代表城市，本研究将2022年南阳市环境空气中O₃月均浓度较高的月份(5-9月)定义为O₃污染频发月，其余月份定义为非O₃污染频发月，研究了南阳市O₃污染成因及VOCs污染特征和来源.结果表明：(1)南阳市非O₃污染频发月TVOCs (总挥发性有机物)体积分数为32.1×10^-9±13.2×10^-9，比O₃污染频发月(19.4×10^-9±5.9×10^-9)高65.5%.但O₃污染频发月的OVOCs (含氧挥发性有机物)的体积分数比非O₃污染频发月增加了5.3%，表明二次生成可...     

典型污灌区土壤与作物中重金属健康风险评估

该文选取了国内外9个典型污灌区作为研究对象,分析了重金属在土壤及作物中的污染情况,评价了重金属对人体健康造成的风险.结果表明,总体而言同一灌区重金属在小麦中富集浓度高于玉米.其中超标最严重的是德国柏林（BL）地区的Cd,在玉米和小麦中浓度分别为1.62、7.50mg/kg,分别是WHO/FAO标准的8.1和37.5倍,这和BL灌区土壤中Cd浓度高有关.口食小麦对人体健康造成的风险分别在10^-6~10^-4a^-1之间.致癌性重金属Cd通过口食小麦途径对成人和儿童健康造成的风险分别占总风险的61.75~99.93%、60.78~99.84%.重金属在各种暴露途径下对儿童产生的风险大于成人.BL、津巴布韦的Harare（HR）、墨西哥的Mezquital（MQ）和沈阳珲浦（JP）灌区重金属对成人和儿童健康造成的总风险分别为5.12×10^-5~7.53×10^-4、5.71×10^-5~8.37×10^-4,超出USEPA和ICRP相关规定,其中污染最严重的地区是BL.     

唐山上空CO2和CO浓度特征的飞机探测研究

为研究唐山城市上空CO₂与CO浓度时空分布,进一步定量其碳排放,于2018年11月~2019年3月,利用运十二飞机搭载高精度温室气体分析仪和相关辅助设备,对唐山市上空（200m~4600m）CO₂与CO浓度进行飞机探测.探测期间共取得6组CO₂和CO浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CO₂浓度变化范围406×10^-6~453×10^-6,CO浓度变化范围27×10^-9~1135×10^-9.夜间探测有明显的混合层存在时,CO₂与CO浓度分布在混合层内有向上聚集现象,且在混合层顶均达到最大值;白天探测无明显的混合层存在时,浓度整体随高度增加而减小.在探测期间整层的平均风力小于4级时,CO₂和CO浓度极显著相关,CO₂和CO浓度比变化范围32.2~43.9.以2019年2月23日白天的架次为案例进行分析,微风条件下空气团经过城市后,CO₂和CO浓度均有所增加,显示当日唐山是CO₂和CO的源,结合质量平衡法或大气反演模式可以进一步估算城市CO₂和CO排放量.     

厌氧和好氧处理过程中四环素抗药基因的丰度

为了了解抗生素生产废水不同处理过程(厌氧生物处理和好氧生物处理)中抗药基因的行为,本文以两种四环素(土霉素、金霉素)生产废水处理系统为调查对象,采用PCR和实时定量PCR(qPCR)方法考察厌氧和好氧处理过程中常见的6种四环素抗药基因(tet(A), tet(C), tet(G), tet(Q), tet(W), tet(X))及2种转移因子(I型整合子intI1, 异常插入序列ISCR3)的丰度特征.结果表明,tet(C)在所有样品中均未检出,其它基因在所有样品中检出.四环素生产废水处理系统中,厌氧污泥中tet(A)、tet(G)、tet(X)的相对丰度(与16S rRNA基因的比值)范围为(1.25±0.16)×10^-4~(4.52±0.002)×10^-2,显著低于好氧污泥[(9.88±0.67)×10^-5~(2.70±0.29)×10^-1],而tet(Q)、tet(W)在厌氧污泥中的相对丰度为(1.66±0.03)×10^-2~(7.48±1.22)×10^-2,比好氧污泥中[(1.94±0.12)×10^-3~(2.85±0.16)×10^-2]高1个数量级;转移因子intI1和ISCR3在厌氧污泥中相对丰度范围为(1.48±0.01)×10^-3~(2.61±0.31)×10^-2,显著低于好氧污泥[(1.18±0.15)×10^-1~(8.99±0.75)×10^-1],表明厌氧处理过程中由这两种转移因子介导的水平转移潜力较小.研究表明,好氧处理促进了tet(A)、tet(G)、tet(X)的传播,但对tet(Q)和tet(W)有控制效果,而厌氧处理过程与之相反.抗药基因的分布与水平转移因子、抗药机制、群落结构有关.     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

质子转移反应质谱在线测量大气挥发性有机物及来源研究——以深圳夏季为例

含氧挥发性有机物(OVOCs)在光化学烟雾形成过程中起到重要作用,其分析技术在近些年才有突破性发展.为了解深圳大气中含氧挥发性有机物和NMHCs的组成和浓度的演变规律与来源特征,2011年夏季在深圳利用先进的质子转移反应质谱技术对①生物质燃烧示踪物、②生物源排放挥发性有机物、③芳香烃类以及④含氧挥发性有机物等4类VOCs进行了为期4个月的观测.结果显示,深圳OVOCs和NMHCs浓度水平普遍高于国外,且本地甲苯、甲醇和异戊二烯有较强排放,它们的浓度分别为(3.86±5.85)、(16.06±13.88)和(0.75±1.12)ppbv(parts per billion by volume:10-9),主要受本地的溶剂使用挥发以及夏季高温高日照的影响;不同类VOCs有不同的月际变化,但大部分VOCs浓度5月份最高,6月份最低,分析表明这是气象条件和排放源源强变化的综合作用结果;通过研究OVOCs的日变化曲线发现OVOCs不仅来源于一次源的排放,还源于NMHCs的二次转化,其中甲醇和丙酮可能还源于生物质燃烧,乙醛和MEK还受生物源排放的影响;最后结合反向轨迹发现深圳夏季源于洋面的气团对苯乙烯和C9芳香烃的传输作用较大,源于内陆的气团对MEK、乙醛和甲苯的传输作用较大,而甲醇、丙酮、苯等主要受本地源排放的控制.     

西南典型区域夏季大气含氧挥发性有机化合物来源解析

含氧挥发性有机物（OVOCs）是大气光化学过程中的重要中间产物,是臭氧的重要来源之一.利用质子转移反应飞行时间质谱仪（PTR-TOF-MS）在成都平原对OVOCs进行观测,探讨其日变化特征、光化学反应活性、臭氧生成潜势和来源.结果表明,10个VOCs［乙醛、丙酮、异戊二烯、甲基乙基酮（methyl ethyl ketone,MEK）、甲基乙烯基甲酮（methyl vinyl ketone,MVK）、甲基丙烯醛（methacrolein,MACR）、苯、甲苯、苯乙烯、C8芳香烃和C9芳香烃］总浓度（体积分数）为（10.97±4.69）×10^-9,OVOCs为（8.54±3.44）×10^-9,芳香烃为（1.53±0.93）×10^-9,生物源VOCs为（0.90±0.32）×10^-9;光化学活性和臭氧生成潜势均排名前三的物种为：异戊二烯、乙醛和C8芳香烃;3个OVOCs物种（乙醛、丙酮和MEK）主要来源于本地生物源和人为二次源,且丙酮有较强的区域背景值,说明该地区的污染受到较为显著的区域传输的影响.本研究可加深对西南地区臭氧的区域形成机制的认识,为科学管控臭氧污染提供依据.     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

APEC期间北京市城区VOCs浓度特征及其对VOCs排放清单的校验

采用“SUMMA罐采样-GC-MS” 离线分析方法,通过对北京市东部城区2014年10月16日~11月27日大气环境挥发性有机化合物(VOCs)监测,得出APEC期间VOCs结果,会议前(10月16~30日)、会议期(11月5~11日)、会议后(11月12~27日),TVOCs(检出VOCs化合物之和)24h日平均浓度分别为49.12×10^-9、25.17×10^-9、23.38×10^-9,随时间呈下降趋势;而3个时间段,TVOCs白天平均浓度分别为41.43×10^-9、17.36×10^-9、20.08×10^-9,会议期浓度最低,且烯烃体积百分比升高,烷烃和芳香烃降低,与会议前、后VOCs化学组分特征形成显著差异.会议前、会议后的TVOCs浓度与气象要素的相关性分析表明:VOCs受温度影响最大(相关性0.74),其次相对湿度(相关性0.67),与风速相关性不显著.最后,基于北京市VOCs排放清单和主要源VOCs化学成分谱,核算了会议期15种主要化合物的日减排量.APEC期间,该15种化合物的减排量与其白天均浓度较会议前、后的下降量显著相关,相关性达到0.76~0.80,间接校验了北京市VOCs排放清单的准确性.