基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征及来源分析

为研究邯郸市PM_2.5中碳组分的污染特征及其来源,于2017年4~12月采集PM_2.5样品,用热光反射法（TOR）分析PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）的质量浓度.结果表明：邯郸市PM_2.5和总碳气溶胶（TCA）质量浓度的年均值分别为（88.87±58.89）μg/m³和（31.45±23.35）μg/m³,PM_2.5质量浓度超标率为50%,TCA/PM_2.5比率的年均值为（38.23%±14.61%）,表明邯郸市碳组分污染严重.冬季PM_2.5中TCA质量浓度均值为（68.06±23.77）μg/m³,TCA/PM_2.5比率的均值为（46.86%±10.07%）,OC（37.09±13.05）μg/m³和EC（8.72±3.78）μg/m³浓度明显高于其它季节,表明冬季碳组分污染较为严重.各季节OC/EC比值均大于2,表明邯郸市全年均受二次有机碳（SOC）的污染;OC、EC及SOC与SO₂、NO₂呈显著正相关,与O₃呈显著负相关,尤其是与NO₂相关关系最强,说明邯郸市碳质气溶胶可能受到机动车尾气排放的影响.对8种碳组分进行主成分分析,发现道路扬尘、燃煤排放和机动车尾气是邯郸市PM_2.5中OC和EC的主要贡献源.     

深圳市城区冬季大气PM2.5在线来源解析

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日～2021年1月31日在深圳观测了PM_2.5及其化学组分.结果显示,深圳市PM_2.5在观测期间平均浓度为(32.2±17.0)μg/m³.其中,有机物在PM_2.5中浓度最高,均值为(15.4±9.5)μg/m³,其次是NO₃^-、SO₄^2-、BC、NH₄⁺和元素,浓度分别为(4.3±3.9),(3.8±2.1),(2.7±1.6),(2.5±1.7)和(1.9±1.2)μg/m³.本研究将ACSM获取的有机质谱信息(m/z 44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM_2.5贡献了23.8%...     

深圳市冬季PM2.5中水溶性有机物的来源特征

利用连续液化采样器（PILS）-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪（ACSM）联用系统,对深圳市冬季PM_2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物（WSOM）,SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺和Cl^-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明：PM_2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m³,平均浓度为20.1μg/m³,其中WSOM（25.2%）和SO₄^2-（22.4%）是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶（OOA）的质谱特征,其氧碳比（O/C）的平均值达到（0.60±0.09）,且WSOM与二次无机离子（SO₄^2-+NO₃^-）和钾（K）有强相关性,与黑碳（BC）的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶（SOA）和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系.     

济源冬季VOCs污染特征、来源和SOAP

重工业城市济源经常发生雾-霾污染事件.挥发性有机化合物（VOCs）是二次有机气溶胶（SOA）生成的前体物,SOA对细颗粒物(PM_2.5)贡献约15%～20%.于2019年12月1日至12月31日在济源进行PM_2.5、 O₃、 VOCs和其他微量气体在线监测,并分析VOCs污染特征、来源和SOA生成潜势（SOAP）.济源观测到φ（TVOC）平均值为（54.3±27.5）×10^-9.烷烃、卤代烃和炔烃是主要组分.运用正交矩阵因子分解模型（PMF）识别并分配VOCs来源.确定8个主要VOCs来源：液化石油气/天然气（LPG/NG）、聚氯乙烯（PVC）工业、机动车、焦化工业、溶剂使用、工业、工艺过程和油气挥发.二次有机气溶胶生成潜势分析发现芳香烃对SOAP的贡献最大,其中苯系物（BTEX）对SOAP贡献最大.     

区域大气环境模式RegAEMS中二次气溶胶的改进模拟研究

为了提升二次气溶胶的模拟精度,在区域大气环境模式RegAEMS中加入了硫酸盐气溶胶的两种新生成机制（NO₂+SO₂化学过程和过渡金属催化氧化（TMI））以及二次有机气溶胶（SOA）生成的挥发性有机物基集（VBS）方法.模拟了2020年1月上海市两次中度污染过程,并与观测数据进行对比验证.研究发现,两次污染过程硫氧转化率（SOR）均大于0.4,PM_2.5主要组分为SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺等水溶性离子,占比为61.25%~63.85%.SOA占比为2.92%~3.0%.加入NO₂+SO₂化学过程和过渡金属催化氧化（TMI）后,硫酸盐模拟精度明显提升（相关系数（R）从0.49~0.63提升至0.58~0.67,相对标准偏差（NMB）从-35.0%~-36.5%提升至-17.3%~-14.2%）.两种化学过程在污染发展阶段平均贡献占比为23.3%~27.9%,这可能是造成污染条件下SO₄^2-浓度迅速增加的主要原因.VBS机制能够较好地模拟出SOA的变化趋势（相关系数为0.53~0.56）,由于硫酸盐和SOA生成机理的改进,RegAEMS在PM_2.5的模拟精度上有所提升（相对标准偏差（NMB）从-13.5%~-6.0%提升至-9.0%~-3.3%）.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

深圳大气PM2.5化学组成的长期变化特征

为分析深圳市大气细颗粒物（PM_2.5）浓度长期持续下降的原因,进而明确PM_2.5下一步减排潜力和精细化管理方向,本研究基于2019年在深圳市西乡点位采集的PM_2.5样品,分析了西乡PM_2.5的化学组成及季节分布特征.结果表明,2019年西乡点位PM_2.5年均浓度为29.4μg/m³,总体上呈现夏低冬高的季节特征,有机物（OM）和硫酸根（SO₄^2-）仍是主要的组分,分别占总质量的42.3%和17.6%.对2009、2014、2019年典型月份PM_2.5的组分进行对比,PM_2.5全年质量浓度从42.3μg/m³（2009年）下降至24.6μg/m^3.（2019年）,OM、SO₄^2-、硝酸根（NO₃^-）、铵根（NH₄⁺）和元素碳（EC）等都有明显的下降趋势.矿物质元素（Al、Ca）是地面扬尘和建筑尘的标识组分,近年来Al、Ca浓度的增加趋势表明宝安区西乡扬尘的影响在逐渐扩大.2009、2014、2019年OC/EC的值逐渐扩大,说明了一次燃烧源排放的影响逐渐减小,但二次有机物（SOC）的贡献逐渐凸显.通过分析2004、2009、2014、2019年夏、冬季PM_2.5中6种主要组分变化趋势,表明6种主要组分夏冬两季皆有下降趋势,但由于气象因素导致冬季污染物受到区域传输的影响较大,夏季各组分浓度的下降幅度普遍高于冬季.总体来说深圳市PM_2.5浓度持续下降的原因是深圳市对机动车、工业VOC （挥发性有机物）、远洋船舶以及一次燃烧源的管控和减排.     

天津不同气团来向PM2.5中组分和污染源贡献的季节变化

利用基于新型多点位三维受体模型和后轨迹所构建的来向解析技术（SDA）,探讨了天津市内陆和近海点位的不同季节不同来向气团载带的颗粒物浓度、组分和源分担率特征,并定量计算了不同来向污染源对受体点位的贡献大小.整体上,渤海来向的气团相对清洁（97.1μg/m³）,气团占比较大（23.7%）;内蒙-河北-北京-天津来向气团载带的PM_2.5浓度高（197μg/m³）,但气团占比小（内陆点位春冬季分别为12.5%,11.9%,近海点位春冬季分别为8.6%,10.7%）,对PM_2.5的综合影响较小.近海点位春夏秋冬季对PM_2.5分担率最大的污染源分别为：SSW来向地壳源（12.8%）、SE来向硫酸盐+SOC（二次有机碳）（9.8%）、WSW来向燃煤源（10.3%）、WNW来向硫酸盐+SOC（12.1%）.内陆点位分别为SSW来向地壳源（14.5%）、S来向硫酸盐+SOC（13.5%）、SSW来向机动车源（8.9%）、WNW来向硫酸盐+SOC（9.5%）.     

典型重工业城市空气重污染过程特征与来源解析

为揭示邯郸市空气污染过程及形成原因,以邯郸市环境监测中心为采样点,对采样滤膜进行离子和碳质组分测试,探讨PM_2.5组分浓度变化特征,并利用WRF-CAMx空气质量模型模拟分析2017~2018年秋冬季3次重污染前后邯郸市各个地区各类污染源大气污染排放对PM_2.5质量浓度的贡献.结果显示,重污染期间邯郸市水溶性粒子占PM_2.5质量浓度的62.4%,二次离子中呈现NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺变化趋势.受地面均压场和高压底部控制及500hPa高空纬向环流影响,污染物水平方向和垂直方向传输受到抑制,同时边界层高度的降低进一步加剧PM_2.5污染浓度的升高,随着西伯利亚东部高压和欧亚大陆高压南下以及边界层高度的上升,3次重污染过程得以彻底清除.PSAT示踪模块结果表明复兴区,丛台区和永年区是邯郸市PM_2.5浓度贡献的主要区县,3个区县重污染贡献总和为66.8%~72.2%,重污染时段冶金,交通源和居民散煤燃烧是3大主要污染源.     

基于多站混合受体模型的临汾市PM2.5潜在源分析

利用重污染城市临汾多个站点2018~2019年的PM_2.5浓度监测数据,分析了不同季节临汾市PM_2.5污染特征及其空间自相关度和集聚模式,最后引入多站受体模型分析临汾市PM_2.5潜在源区.研究发现,临汾市的PM_2.5污染主要集中在临汾盆地内的8个区县,包括尧都、襄汾、洪洞、霍州、侯马、古县、曲沃和翼城,这8个区县的PM_2.5年平均浓度均超过50μg/m³,冬季平均浓度均超过100μg/m³.PM_2.5空间分布特征与地形关系密切,临汾盆地内的8个站点空间自相关度很高,PM_2.5高浓度区（高-高聚类）主要集中在盆地内部,说明邻近区县污染是临汾市主城区PM_2.5浓度居高不下的重要原因.结合多站混合受体模型（MS-PSCF和MS-CWT）分析临汾PM_2.5潜在源区,发现临汾市春季的潜在源主要集中在东北、西南和东南部,大部分为中远距离传播;在夏季,潜在源影响明显低于其他3个季节,主要在东部;秋季的潜在源主要集中在西南方向的一些地区;冬季的潜在源主要集中在东南和西南方向以及临汾市北部近距离区域.除夏季外,其他3季共同的潜在源区是陕西中南部地区（位于西南方向）,且PSCF值均超过了0.7,说明在西南风时,临汾市发生污染的概率超过70%.     

沈阳市PM2.5污染组分特征及其来源解析

为了解沈阳市空气细颗粒物的污染特征及主要来源,于2015年2月、5月、8月和10月在沈阳市采集PM_2.5样品,对PM_2.5质量浓度及其化学组分（无机元素、含碳组分和水溶性离子）进行测定.结果显示,采样期间沈阳市PM_2.5平均质量浓度为69 μg/m³,是《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）年均二级标准限值（35 μg/m³）的2.0.水溶性离子在PM_2.5中的含量最高,其次为碳组分、无机元素.富集因子结果表明：沈阳市富集因子值最高的元素来自于燃煤、交通污染、工业排放等污染源.正交矩阵因子分析（PMF）结果表明：PM_2.5结果中燃煤源、二次源、工业源、扬尘源和交通源的贡献比分别为33.4%、27.2%、16.7%、11.5%、11.2%.     

基于空气质量模式和数学规划模型的城市PM2.5达标策略——以临汾为例

为了改善城市空气质量,降低PM_2.5浓度,需要制定科学的控制策略,同时兼顾污染物减排量与减排成本效益.本文基于区域大气环境模型RegAEMS与数学规划模型,采用多目标遗传算法,探究城市大气PM_2.5污染的最优控制策略,并应用于临汾市（14类行业源、17个区域源）的PM_2.5浓度达标规划,实现污染物排放量最大和减排成本最小的双目标优化.结果表明,在PM_2.5平均浓度近200 μg/m³的重污染天气条件下,为达到PM_2.5浓度目标（75μg/m³）,临汾市最大污染物允许排放量为356.7t/d,最小减排成本为3.36亿元.NO_x、SO₂、NH₃、VOCs和一次颗粒物的减排量分别为98.1,49.9,44.3,155.7和105.5t/d,减排成本分别为11.7,6.8,6.2,5.5和3.5千万元.对VOCs、NO_x、PM_2.5、NH₃和SO₂减排潜力最大的行业分别为焦化源、移动源、扬尘源、农业源和民用燃烧源,分别占所有行业5种污染物减排量的21.6%、14.1%、11%、8.6%和3.8%.钢铁行业的减排成本最高（39%）;襄汾县的减排量最大,减排成本最高（达7218万元）.     

路边微环境PM2.5化学组分特征及来源解析

采集并分析了武汉市机动车尾气源PM_2.5样品,并于2019年10月18~27日采集了武汉市不同路边微环境（市区路边、环线路边、环境背景点）PM_2.5样品并分析其化学组分特征,利用化学质量平衡模型（CMB）解析评估了机动车尾气对城市不同路边微环境PM_2.5的贡献.结果表明,机动车尾气成分谱以OC和EC为主,汽油车OC质量分数约为柴油车的1.14倍,柴油车EC质量分数是汽油车的1.08倍.路边碳组分主要来源于机动车尾气,其中OC浓度在市区路边最高,EC浓度在环线路边最高;市区路边NO₃^-和NH₄⁺浓度较高,与二次转化有关;环线路边Fe、Si、Al质量浓度高于市区路边.CMB来源解析结果显示,机动车尾气源是环线路边、市区路边微环境的主要来源,分担率为35.20%和38.89%,是环境背景点的2倍左右.不同路边微环境污染源贡献差异明显,与环线路边相比,市区路边机动车尾气源与二次来源均相对较高,而扬尘源贡献低于环线路边.     

青岛环境空气PM10和PM2.5污染特征与来源比较

年分别在青岛设6个和2个采样点采集PM₁₀和PM_2.5样品,分析二者质量浓度及颗粒物中多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的质量浓度,以研究PM₁₀及PM_2.5的污染特征. 采用CMB-iteration模型估算法,确定一次源类及二次源类对PM₁₀和PM_2.5的贡献,利用统计学方法比较PM₁₀和PM_2.5的污染源. 结果表明:青岛大气颗粒物质量浓度季节变化显著,表现为春、冬季高,夏、秋季低;Na、Mg、Al、Si、Ca和Fe元素主要富集在PM₁₀中,SO₄2-、NO₃-、EC和OC主要富集在PM_2.5中;城市扬尘、煤烟尘、建筑水泥尘及海盐粒子等粗粒子在PM₁₀中的分担率较PM_2.5中的高,分担率分别为28.7%、17.2%、7.16%及4.47%;二次硫酸盐、二次硝酸盐、机动车尾气尘及SOC(二次有机碳)等在PM_2.5中的分担率较PM₁₀中的高,分担率分别为19.3%、8.97%、13.7%及6.07%;由PM₁₀与PM_2.5化学组分的分歧系数可见,春、秋季PM₁₀和PM_2.5化学构成存在一定差异,而冬、夏季二者的化学构成相似.