生物阴极型微生物燃料电池同步降解偶氮染料与产电性能研究

构建了生物阴极型微生物燃料电池(BCMFC),研究了以葡萄糖-偶氮染料(活性艳红X-3B)为共基质条件下,BCMFC产电性能及偶氮染料的降解特性.结果表明,电能的产生源于BCMFC对葡萄糖的降解,共代谢下活性艳红X-3B的(ABRX3B)的生物降解是主要的脱色机理.当葡萄糖初始浓度为500mg·L-1(以COD计),ABRX3B浓度低于300 mg·L-1时,功率密度维持50.7 mW·m-2,最终脱色率在94.4%以上,而ABRX3B浓度的进一步提高对BCMFC产电会产生抑制作用.阳极液的COD去除率和UV-Vis光谱表明,ABRX3B的降解过程中,有中间产物的积累.共基质条件下,BCMFC可成功实现同步电能输出和高效脱色.     

东方伊萨酵母YP-1对染料活性艳红K-2BP的脱色

利用含染料的选择性培养基从土壤中分离出一株对活性艳红K-2BP有明显脱色效果的酵母菌株YP-1,经鉴定为东方伊萨酵母Issatchenkia orientalis.结果表明,该酵母菌对￡400mg/L的活性艳红K-2BP有较好的脱色效果.对于活性艳红K-2BP起始浓度为100mg/L的培养基,该菌株可在12h达到99%以上的最大脱色率,其最佳接种量为10%(体积分数),最适pH值在3~9之间,氮源(NH4)2SO4的浓度30.02%,碳源葡萄糖的浓度30.2%.脱色机理研究结果表明,该酵母对活性艳红K-2BP的去除是先吸附后生物降解.此外,该菌株对初始浓度为200mg/L的偶氮染料活性黑KN-B的脱色率也可达99.5%.     

耐盐菌GTY对偶氮染料活性艳红X-3B的脱色研究

为了选择耐盐菌GTY对偶氮染料活性艳红X-3B的最佳脱色条件,研究了不同环境条件对脱色效果的影响,结果表明耐盐菌GTY对偶氮染料活性艳红X-3B有较好的脱色效果,能够适应较宽范围的pH值以及污染物负荷,当pH值在7～9之间,活性艳红X-3B初始浓度在600mg/L以下,GTY菌液生长期在对数末期时脱色效果达到最佳状态,24h脱色率能达到90%左右。同时考察了GTY的不同初始接菌量对活性艳红X-3B脱色的影响,结果发现高的初始接菌量可以提高脱色速率,但是一定时间后,初始接菌量对最终脱色效果并无太大影响,兼顾节约成本和脱色效果选择最佳初始接菌量为5%。     

染料活性艳红X-3B的微生物脱色研究

实验研究了以葡萄糖为外加碳源、由酵母膏提供氮源时不同的影响条件下紫色非硫光合细菌的混合菌种对染料活性艳红X-3B的脱色效果。结果表明,随着葡萄糖浓度的增大,脱色率反而下降;酵母膏的浓度对脱色效果影响很大,它在脱色过程中起到氮平衡的作用;当葡萄糖和酵母膏的浓度分别为0.125%和0.3%时,X-3B的脱色效果最佳。所选实验条件下,染料浓度在500mg/L以下X-3B脱色效果很好,对菌种没有明显的抑制作用;染料浓度在500～1000mg/L之间变化时,虽然对菌种有抑制作用,染料最终仍能完全脱色。温度在30℃时,pH在3～10范围内染料均有较好的脱色效果。     

醌化合物强化偶氮染料的生物脱色

考察了醌还原菌群利用氧化还原介质对偶氮染料脱色的强化作用.结果表明,该菌群以AQDS(2,6-二磺酸蒽醌)作为氧化还原介质可强化多种偶氮染料的生物脱色,其中,对活性艳红KE-3B脱色的适宜条件为pH6～9;外加葡萄糖浓度0.05%～0.10%;AQDS浓度10～100mg/L;染料起始浓度≤600mg/L.在此条件下,最大脱色率约为90%,达到最大脱色率的时间<18h.该菌群能以多种蒽醌染料中间体作为氧化还原介质强化偶氮染料活性艳红KE-3B的生物脱色.     

染料脱色菌的筛选及对活性艳红X-3B的脱色研究

从广州某印染厂生化处理池的活性污泥中筛选到三株对活性艳红X-3B具有高效脱色作用的真菌,其中菌株HMX-3的脱色能力最强。考察了培养时间、温度、培养方式、pH值以及染料浓度对HMX-3脱色能力的影响。结果表明,菌株HMX-3对150mg/L X-3B的24h脱色率达65.8%,经60h可使其完全脱色;HMX-3对活性艳红X-3B脱色的最适温度为25℃~35℃,最佳pH值为6~8,且振荡培养较静置培养条件下的脱色率高;随染料浓度的增加,脱色率降低,但对于400mg/L的X-3B在72h时的脱色率可达86.7%。     

营养源对活性艳红脱色降解体系的影响研究

选择活性艳红X-3B为脱色和降解对象，将白腐真菌固定在生化填料上构建白腐真菌生物膜反应器，并以接种活性污泥的生物膜反应器为对照，考察了营养源对活性艳红脱色降解的影响。实验表明，对白腐真菌Shu-13采用查氏培养基预培养和在反应器中投加适量蔗糖及酱油废水，均能明显提高活性艳红X-3B的脱色率。城市污水中的营养源，不足以满足白腐真菌对活性艳红X-3B的脱色降解需要，白腐真菌Shu-13对富氮条件存在依赖性。在富营养条件下，白腐真菌Shu-13生物膜反应器对活性艳红X-3B的脱色效果明显优于活性污泥。营养源及其浓度、菌种是影响pH变化的重要因素，活性污泥和酱油曲霉生物膜反应器的出水pH变化规律，与Shu-13存在明显不同，Shu-13对活性艳红X-3B的脱色过程中发生了明显的降解作用，而这种作用对生物膜恢复其污染物净化功能是至关重要。另外，酱油废水中存在的酱油曲霉属于半知菌纲的白腐真菌，其对活性艳红X-3B也有较显著的脱色降解效果。     

对苯二酚强化多相类-Fenton过程降解活性艳红MX-5B的效能与机理

用碱沉淀法制备的硅羟基氧化铁(Si-FeOOH)作多相类-Fenton反应的催化剂,探讨了室温条件下投加还原剂对苯二酚(HQ)对其催化H2O2降解活性艳红MX-5B的影响,同时考察了pH、H2O2浓度、催化剂Si-FeOOH投量及活性艳红浓度对活性艳红MX-5B脱色率的影响,并从溶铁量方面初步探讨了Si-FeOOH/H2O2/HQ体系降解活性艳红MX-5B的机理.结果表明,对苯二酚强化以Si-FeOOH为催化剂的多相类-Fenton反应降解活性艳红的效果显著.在pH=3,活性艳红初始浓度为10mg·L-1,对苯二酚浓度为0.55mg·L-1,Si-FeOOH投量为100mg·L-1,H2O2浓度为51mg·L-1的反应条件下,活性艳红MX-5B的脱色率达94.69%.研究还发现,活性艳红脱色率与反应体系里的铁离子浓度关系密切,表明多相类-Fenton反应中除了催化剂表面吸附催化作用外,也可能存在类似均相类-Fenton的溶液催化作用.     

Bi2WO6可见光催化降解活性艳红X-3B的研究

采用水热合成法制备Bi2WO6催化剂,并通过XRD,UV-vis DRS等手段对其进行表征;以活性艳红X-3B为目标污染物,研究催化剂量、X-3B初始浓度、反应溶液pH值以及H2O2等因素在可见光辐射下对其光催化降解效果的影响.结果表明,所制备的Bi2WO6催化剂结晶度好,具有较强的可见光吸收能力;最佳催化反应条件为: X-3B初始浓度20mg/L,Bi2WO6用量2g/L, pH5.18(原始pH值).在此条件下,光照60min,对X-3B的去除率可达到86%;加入2mL/L 30%的H2O2,光照30min,降解率可达到96%以上,降解反应符合一级反应动力学.光催化反应可以有效地破坏X-3B的发色基团偶氮结构使其脱色,但在所设定的反应时间(80 min)内X-3B不能被完全矿化,反应过程中有中间产物生成.     

酵母Candida krusei对合成染料的脱色

通过筛选实验,从土壤中新分离到1株对活性艳红K-2BP具有明显脱色效果的酵母菌株Y-G-1,经鉴定为克鲁斯假丝酵母Candida krusei.该菌株对含活性艳红K-2BP起始浓度为200mg/L的培养基,最大脱色率为99%,达到最大脱色率的时间是12h.克鲁斯假丝酵母的最佳接种量应不低于5%(体积分数),培养基最适pH在4～9之间,氮源(NH₄)₂SO₄浓度不低于0.1%,相对应的碳源葡萄糖浓度不低于0.5%.对脱色机理的研究表明,该菌株对活性艳红K-2BP的去除属于降解脱色.此外,该菌株对另外9种染料(50mg/L)的脱色率在62%～96%之间.其中,对偶氮染料弱酸艳红B、活性黑KN-B和活性红M-3BE的脱色率都达到了90%以上,对三苯甲烷染料(酸性媒介漂蓝B)的脱色率达到了93%.表明克鲁斯假丝酵母在染料废水的处理上可能具有较好地应用潜能.     

湿地基质及阴极面积对人工湿地型微生物燃料电池去除偶氮染料同步产电的影响

本研究采用人工湿地型微生物燃料电池处理偶氮染料X-3B,实现降解偶氮染料同步产电的效果.为了构建性能最优的人工湿地型微生物燃料电池(CW-MFC)系统,本研究主要从湿地基质和阴极面积两个方面研究系统构型对去除X-3B同步产电的影响,提高系统性能.研究表明以粒径10 mm、孔隙率30%的小石子作为湿地基质构造的CW-MFC系统微生物生物量最大,去除X-3B效果最好,脱色率高达92.70%,但其产电性能最差.较小的粒径和孔隙率使底层微生物生物量增加,促进X-3B的去除,但随着湿地基质粒径和孔隙率的减小,导致阴阳极营养物质不足,系统传质阻力增加,抑制了系统产电性能.X-3B的去除效果随着阴极面积的增加而提高直到阴极面积为594 cm~2时取得最大脱色率99.41%.当阴极面积继续增加时,CW-MFC系统产电性能上升趋势趋于平缓,X-3B去除效果呈现下降趋势,这是因为阴极反应过快导致更多的阳极电子输送到阴极用于产生电流,与X-3B发生反应的电子减少,阳极成为提高CW-MFC系统性能的限制因素.     

染料浓度和盐度对白腐真菌同工酶的电泳分析

应用聚丙烯酰胺凝胶电泳技术分析,并比较了染料废水的两大因子(染料浓度和盐度)对黄孢原毛平革菌过氧化物同工酶谱带的影响程度,结果表明:在染料或盐胁迫下,黄孢原毛平革菌均表现出应急产酶的响应,虽然过氧化物同工酶谱带数量未发生增加或减少,但谱带强度受到较大影响,活性艳红X-3B浓度≤200mg/L或NaCl浓度≤15g/L时均能诱导过量产酶,继续提高染料浓度或盐度将导致产酶抑制,染料浓度对酶带的影响作用高于盐度。     

蒽醌-2-磺酸盐强化电辅助微生物体系对偶氮染料的脱色效果

为了提高微生物对偶氮染料的降解效率,将电辅助引入微生物还原降解过程,对比研究了EAMS（电辅助微生物体系）、ECS（电化学体系）和MS（微生物体系）对偶氮染料活性艳红X-3B的降解效果,并考察了不同摩尔浓度的AQS（蒽醌-2-磺酸盐）对电微生物体系降解染料的强化作用.结果表明:反应24 h时,EAMS对活性艳红X-3B的去除率达到99.8%,比MS（去除率为61.9%）和ECS（去除率为27.1%）二者之和还要大10.8%;EAMS对活性艳红X-3B的降解过程符合一级反应动力学特征.当c（AQS）为0.050 mmol/L时,降解最快,一级动力学常数为1.962 h-1,是未添加AQS（0.2644 h-1）的7.42倍.加入AQS后,体系中电流升高,说明AQS加快了降解过程中电子传递速率.研究显示,AQS的加入实现了电极-远离电极的微生物-染料之间多相反应界面远程电子传递过程,使整个体系的微生物都可以快速发挥作用,达到强化降解偶氮染料.      

波长254 nm和365 nm紫外辐照下活性艳红X-3B的光催化降解动力学研究

以活性艳红X-3B为对象,研究其在不同波段紫外光照射条件下的光催化降解动力学.结果表明,在长波紫外条件下,活性艳红X-3B的降解动力学符合表观一级动力学方程,其反应表观速率常数与光强之间呈对数关系;在短波紫外条件下,活性艳红X-3B的降解动力学可以用二级动力学方程拟合,速率常数与光强之间成正比.通过对比X-3B在2种光源下的降解半衰期发现,在同比条件下,365 nm光源对活性艳红X-3B的降解半衰期为37.263 min,而254 nm光源则下降为0.855 min.短波紫外比长波紫外具有更高的光量子效率,其对X-3B的降解效率也更高.     

介体厌氧催化活性艳红K-2BP脱色及构效特性研究

研究了筛选出的4种结构相似的醌类氧化还原介体对活性艳红K-2BP厌氧脱色的促进作用,并分析了介体促进效果与其化学结构活性相关性. 在35℃中温厌氧条件下,采用间歇批量实验法,测定不同体系中介体催化活性艳红K-2BP脱色效果.结果表明,①结构相似的醌类氧化还原介体蒽醌(AQ)、1,5-二氯蒽醌(1,5-AQ)、1,8-二氯蒽醌(1,8-AQ)和1,4,5,8-四氯蒽醌(1,4,5,8-AQ),均促进活性艳红K-2BP脱色,反应速率提高了1.4～3倍;②当醌类介体投加浓度为4 mmol·L^-1,活性艳红K-2BP染料浓度为300 mg·L^-1时,促进作用由大到小的顺序为:1,8-AQ>1,5-AQ>AQ>1,4,5,8-AQ;③ 当活性艳红K-2BP染料浓度为300 mg·L^-1时,1,8-AQ促进效果最佳且脱色速率常数随1,8-AQ浓度的增加而增加呈线性关系;④介体促进效果与介体取代基团数量、位置和电子共轭效应相关.本研究初步建立了氧化还原介体定性/定量构-效关系数学模型,探究和完善非水溶性氧化还原介体催化强化理论体系.     

海藻酸钠固定化纳米铁还原脱色活性红X3B

采用海藻酸钠固定纳米铁制备海藻酸钠纳米铁小球,研究了海藻酸钠浓度、纳米铁含量、活性红X3B浓度、反应温度、pH值等对海藻酸钠固定化纳米铁小球还原活性红X3B的影响.采用高效液相色谱（HPLC）、紫外可见分光光度计（UV-Vis）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）等方法分析污染物的还原脱色过程.结果表明,X3B的还原脱色获得了较好的效果,当温度25.0℃,海藻酸钠浓度2.0%,纳米铁含量2.0g/L,转速200r/min,pH值10.9时,反应720min后,25.0mg/L活性红X3B的脱色率达98.9%.海藻酸钠凝胶对活性红X3B没有吸附作用,海藻酸钠固定化纳米铁小球降解活性红X3B的主要机制为纳米零价铁的还原作用.