边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

新冠疫情严控期间南京市空气质量

为研究2020年初新冠疫情严控措施对南京市空气质量的影响,选取1月25日~2月10日（疫情严控期）南京及周边省会城市空气质量监测数据,与5a同期数据进行对比,分析时空分布特征.结果表明,疫情停工期间,降水量同比下降,大气扩散条件为近5a较差水平,但除O₃浓度不降反升外,其他主要污染物PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO浓度均达近5a最低值,分别为36,44,5,22μg/m³和1.1mg/m³.通过推算疫情停工期间本地减排措施的“净环境效益”,严控使得PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO分别下降了41.7%、45.3%、14.3%、43.5%、18.2%,O₃浓度上升了4.8%.从空间上分析,南京市SO₂浓度及其同比降幅在长三角省会城市内排名第1,其他污染物改善情况处于中等水平.从日变化可知,PM_2.5和PM₁₀日变化由双峰型变为单峰型,夜间未出现次峰值.O₃夜间浓度明显升高,原因是交通源的大幅削减使NO对O₃的滴定反应降低,而白天O₃浓度峰值取决于VOCs和NO_x的减排比例.     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

上海市典型交通环境空气污染特征

基于2018年上海市3种类型的交通环境空气监测站（路边站,港口站和机场站）的在线监测数据,探讨了3种交通站污染物的浓度水平和昼夜分布特征,比较分析了同期上海市环境空气污染物浓度,并揭示了工作日和非工作日对交通环境空气的影响.结果显示,上海市交通环境空气,尤其是港口环境空气中NO_x,NO₂和NO年小时平均浓度显著高于上海市年小时平均浓度;其中NO高出上海市年小时平均浓度比例最高,港口,路边和机场环境空气NO浓度分别为68,36和17μg/m³,分别高出上海市年小时平均浓度871%,414%和143%;交通环境空气中的O₃平均浓度范围为42~65μg/m³,均低于上海市平均浓度.NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,CO和BC（黑炭）昼夜浓度主要呈现双峰分布特征,且峰值出现时间与交通活动高峰时间较为吻合;O₃的峰值大多出现在13：00,且机场环境空气浓度中O₃浓度最高,峰值浓度为108μg/m³.非参数检验结果显示,上海市路边环境空气中SO₂,NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,O₃,CO和BC在周一~周日无明显差异（P>0.05）.     

辽宁辽中县城郊地区大气污染物时空变化及来源特征

以辽中县水文站为辽宁省典型城郊地区大气背景站点,针对大气污染物,ρ(PM_2.5)和气象因子等进行了1年(2007年2月—2008年1月)的连续观测.研究了各污染物的浓度水平,日、季节变化以及来源特征.φ(O₃),φ(CO),φ(SO₂),φ(NO),φ(NO₂),φ(NO_x*),φ(NH₃)和ρ(PM_2.5)平均值分别为19.9×10-9,0.85×10-6,9.7×10-9,8.8×10-9,14.5×10-9,23.2×10-9,29.8×10-9和66.6 μg/m3. 除SO₂外,各污染物浓度水平均优于我国《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)的二级标准.φ(O₃)在日间达到最大值,一次污染物呈现双峰分布.从季节变化来看,φ(O₃)在夏季最高,春季最低.一次污染物如CO,SO₂,NO以及PM_2.5的浓度均在冬季达到最大值.地面监测的φ(O₃)和OMI卫星反演的NO₂ 柱浓度的变换趋势相同,但地面观测的φ(O₃)在春季明显低于柱浓度.后推气流轨迹分析结果表明,在φ(O₃)较高的夏、秋季,从东北地区和渤海湾起源的气流贡献最大.      

香港港口近地面O3与氮氧化物浓度变化的多重分形特征

以2012年3月-2014年2月香港葵涌港口大气ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（NO_x）的小时均值为研究对象,运用多重分形去趋势互相关分析法,对香港港口近地面ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（NO_x）相互作用的多重分形特征进行研究.结果表明:香港港口O₃ vs NO₂[ρ（O₃）vs ρ（NO₂）,下同]的h（2）（广义Hurst指数）为0.80,O₃ vs NO_x[ρ（O₃）vs ρ（NO_x）,下同]的h（2）为0.79,二者的h（2）均大于0.5,表明ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）间均存在显著的长程交叉相关性.港口ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）相互关系的多重分形特性在日际和季节上存在显著差异,其中夜晚的O₃ vs NO₂的Δα（分形强度指数）为0.92,O₃ vs NO_x的Δα为0.81,而白天二者的Δα分别为0.59和0.43,说明夜晚的多重分形特征明显强于白天;Δα为春季>夏季>秋冬,表明多重分形程度在春季最强,夏季次之,秋冬季最弱,可能与港口特殊的地理位置和气候条件有关.研究显示,在构建港口ρ（O₃）的预测模型时,需要考虑不同的时间尺度、不同气象条件下ρ（O₃）与ρ（NO₂）、ρ（NO_x）相关性的多重分形特征的差异性.      

黄土高原典型城市臭氧特征及其影响因子分析

利用同期近地面臭氧、NO₂及气象数据,对比研究了黄土高原及周边不同背景环境城市(包括鄂尔多斯、榆林、银川、延安、西安、咸阳)臭氧浓度变化特征以及NO₂、气象要素对其的影响,发现2016—2020年各城市臭氧浓度年际变化均呈现先上升后下降的趋势,5 a平均浓度从高到低排序为咸阳>西安>榆林>银川>鄂尔多斯>延安;各城市2017年(鄂尔多斯2018年)臭氧浓度最高、超标倍数最大,超标污染日数也最多;西安、咸阳2016—2019年出现超标,榆林、银川2017年、2018年超标,鄂尔多斯2018年超标,延安未出现超标.臭氧浓度月变化、日变化呈“单峰”结构,延安月均峰值出现在5月或6月,其他城市出现在6月或者7月,各城市于12月出现波谷;高纬度地区比低纬度地区早1个月出现臭氧超标;臭氧浓度日最高值出现在15:00—16:00,最低值出现07:00—08:00,夏季日最高值、最低值出现的时间要比冬季早;日变化幅度夏季最大,冬季最小.NO₂日平均浓度及最大值从高到低排序：西安>咸阳>延安>...     

广州城区近地面层大气污染物垂直分布特征

为更好地了解广州城区近地面层大气污染物的扩散与输送过程,利用广州塔4层大气污染物垂直梯度观测平台(高度分别为地面、118、168和488 m)于2014年1月—2015年12月对多种大气污染物进行连续观测,分析了广州城区近地面层大气污染物的垂直分布特征.结果表明:①ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁)、ρ(NO₂)和ρ(NO)随高度的上升而降低,其中ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)在低层(地面点位)—高层(488 m点位)的递减率分别为35%、30%和26%,ρ(NO₂)和ρ(NO)分别为75%和84%;ρ(O₃)随高度上升而增加,其低层—高层的增长率为135%;ρ(SO₂)和ρ(CO)则随高度上升先增后减.②除ρ(O₃)外,其余污染物浓度均符合“冬强夏弱”的季节特征,ρ(O₃)则在夏秋季较高,春冬季较低.冬季ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(NO₂)和ρ(NO)高、低层间差异为全年各季最大,分别为38.6、18.5、49.4和31.9 μg/m3.③各污染物小时浓度日变化特征均不同程度地受混合层发展过程的影响,各高度污染物浓度在一天中混合层高度最高的时段(12:00—17:00)最接近,而在其余时段分层较明显.除O₃外,其余污染物质量浓度在中、低层大致呈早晚双峰分布,而在高层大致呈单峰分布.ρ(O₃)则在各层均保持单峰分布,峰值一致出现在14:00.④对一次典型污染过程分析发现,不同高度的ρ(PM_2.5)和ρ(NO₂)最大差值分别可达183.0和148.0 μg/m3,ρ(PM_2.5)显著地受到本地近地面污染源的影响,污染物高浓度区域主要集中在488 m以下.      

北京大气中常规污染物的垂直分布特征

近地层大气中的污染物的垂直变化对地面空气质量有直接影响.2004年9月22日─10月30日,以北京325 m气象塔为观测平台,分别在气象塔的8,47,120和280 m处,对大气中的O₃,CO,NO,SO₂和NO_x 5种污染物及温度、湿度、风向和风速4项气象要素进行同步连续观测.5种污染物在各层日变化均明显,其中8,47和120 m 3层的变化一致,但280 m处的φ(O₃)高于其下3层,夜间尤其明显.当φ(NO₂)/φ(NO)小于25时,φ(O₃)与该比值表现出很强的相关性,8,47,120和280 m处的相关系数分别为0.86,0.72,0.58和0.57.主成分分析中,280 m处各主成分组成与其下3层完全不同,进一步表明该处的污染物与低层污染物分布规律不同,该处的污染物除受局地湍流扩散影响外,还显著受到区域水平输送作用的影响.      

2018~2020年北京市交通监测站点大气污染特征分析

基于北京市34个空气质量监测站点收集的5种主要污染物浓度（NO₂、CO、O₃、PM_2.5、PM₁₀）数据,对2018~2020年北京市5个交通站点污染物浓度进行分析,并与11个城市评价站点及2个背景点（密云水库、定陵）进行对比.结果表明：（1）3a间各污染物浓度年际变化总体呈下降趋势,除PM₁₀外,交通站点各污染物浓度降幅均大于城市评价站点.2020年交通站点NO₂降幅最大,比2018年下降了31.37%.除个别时期外,5种污染物浓度在交通站点比城市评价站点普遍高出3%~50%.且以NO₂最为突出.（2）2018~2020年各监测站点不同污染物浓度的季节变化特征表现不同.O₃夏季高、冬季低,最高值出现在2018年6月;其余4种污染物浓度基本表现为冬季高、夏季低;2018年3月受沙尘及不利气象条件影响,污染物浓度出现了极高值.（3）为研究新冠肺炎疫情对交通污染排放的影响,比较了5种污染物的浓度变化.与2019年同期相比,疫情后三个阶段的NO₂下降最为显著.交通站点NO₂、CO、PM_2.5平均降幅比城市评价站点高出了4.81%、10.21%、4.38%.     

基于相似集合预报技术的臭氧预报释用研究

利用相似集合预报技术（AnEn）,采用2a的睿图-化学子系统（RMAPS-CHEM）历史预报结果和观测资料,对2018年6月1日~9月30日模式在京津冀地区13个城市共70个国控站点逐小时预报的O₃浓度进行了释用订正研究,结果表明：随着集合成员数的增加,AnEn方法的预报效果呈现出先上升后下降的趋势,并且越过临界集合成员数后,预报效果逐渐降低,因此确定14为最优集合成员数.不同预报因子的权重敏感性不同,其中以RMAPS-CHEM本身预报的O₃权重最高,其它依次为2m温度、2m相对湿度、10m风速和边界层高度.经过AnEn方法的释用订正,有效降低了O₃浓度的预报误差.AnEn方法对O₃浓度的时空变化趋势以及浓度值大小都有很好的订正效果,从所有站点的检验结果来看,AnEn方法订正后的O₃浓度与观测值之间的相关系数较模式结果提升68.6%,均方根误差降低25%.AnEn方法对O₃预报释用订正的效果存在明显的区域特征和日变化特征,白天时段对预报的提升主要集中在京津冀东部地区和大城市地区,夜间主要是在城市地区更加显著;AnEn方法夜间的订正效果优于白天,部分站点夜间提升效果（相关系数）超过250%.AnEn方法订正后的O₃概率密度函数整体更接近实况,特别是在O₃的低值区（35μg/m³以下）和高值区（200μg/m³以上）订正效果更佳.针对典型O₃污染过程中北京、天津、石家庄3个城市的对比检验表明,AnEn方法在0~48h的预报时效内表现优于48~96h.不同城市体现出一定的区域差异,天津最优,北京和石家庄次之.AnEn方法对RMAPS-CHEM预报的O₃浓度订正效果整体改善明显,可以在区域光化学污染数值预报工作中进行更加广泛的应用.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

广东省夏秋季光化学反应活性空间分布表征

于夏末秋初在深圳市城市和郊区开展了大气OH自由基观测,结果显示OH自由基日间峰值平均浓度分别为6.0×10⁶cm^-3和5.9×10⁶cm^-3,与国内外其他地区相比处于中等水平.基于实测数据构建了拟合效果较好的本地化OH自由基参数化公式,应用于广东省OH自由基空间分布的表征,并进一步利用日间OH和NO₂浓度之积反映光化学反应活性(AP).结果发现,2018年夏秋季广东省大气光化学反应活性总体上呈现珠江三角洲较高,AP达10.1×10⁷μg/(m³·cm³),粤东、粤西、粤北地区较低的分布态势,AP分别为5.4×10⁷, 5.9×10⁷和7.7×10⁷μg/(m³·cm³);同期的PM_2.5和O₃高值区域也集中在珠江三角洲,说明了调控光化学反应活性对珠江三角洲协同控...