长江三角洲城市臭氧数值预报与释用

应用华东区域大气环境数值预报业务系统对长江三角洲55个城市2019年逐日臭氧(O₃)进行了数值预报,结果表明不同时效的预报效果非常稳定,预报与观测在相关系数、倍比等指标上体现出良好的一致性,绝大多数城市的相关系数高于0.7,但数值上存在系统性偏高.时间变化上的高度一致性决定了学习期为5~7d、截距为0的单因子动态适应学习型线性修正算法是适用于长江三角洲的O₃数值预报释用方法.修正后O₃预报效果得到显著改进,预报偏差从超过25μg/m³降至0.4μg/m³;预报误差类指标减小30%以上,其中RMSE从42μg/m³下降至27μg/m³;除相关系数外,90%以上城市的其他指标得到明显改进;日最大8h滑动平均O₃和日最大小时平均O₃污染的预报临界成功指数(CSI)指数分别提高28%和17%;空报率和漏报率趋于平衡.修正方法的应用解决了数值预报系统性偏高的不足.     

2016年夏季南京大气污染特征观测分析

为研究南京夏季大气复合污染的特征,2016年8月15日~9月15日期间开展了强化观测实验,本文利用仙林、鼓楼80m楼顶2个站点的强化观测资料,结合草场门常规监测资料,统计分析了南京不同地区夏季O₃和颗粒物（PM_2.5、PM₁₀）的浓度特征和相关性,以及郊区水溶性离子与其气态前体物的转化率变化特征.研究表明：3个站点O₃平均小时浓度为100.3μg/m³.PM_2.5和PM₁₀浓度分别为41.1和67.8μg/m³,郊区夜间存在颗粒物浓度高值.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺浓度总和占PM_2.5浓度的比值达到61%,OC（有机碳）/EC（元素碳）比值范围为0.8~4.0,日均值超过2.0的天数占77%,城、郊均存在二次污染.白天O₃与颗粒物（PM_2.5）浓度呈显著正相关变化,硫转化率（SOR）、氮转化率（NOR）分别与O₃浓度、湿度显著正相关.HONO主要在夜间积累,HCl和HNO₃浓度峰值出现在下午.与其它无机盐相比,NH₄⁺在总氨中所占比例明显偏低,大气中的氨主要以气态NH₃存在.观测期间O₃污染较重,O₃与颗粒物的正相关关系显著,化学反应在颗粒物积累过程中具有重要贡献,此外还可能存在城区向郊区的污染输送.     

基于多机器学习算法耦合的空气质量数值预报订正方法研究及应用

应用多种机器学习算法进行时空耦合从而建立一种新的多模式集合预报订正算法(简称“ET-BPNN算法”),对4种常规污染物(NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀)的空气质量模型预报结果进行订正. 订正方法分为两步,第一步中利用随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3种机器学习算法,采用4个空气质量数值预报模式(CMAQ、CAMx、NAQPMS和WRFChem)的多尺度污染物浓度预报数据、中尺度天气模式(WRF)的气象因子预报数据(包括2 m温度、2 m相对湿度、10 m风速、10 m风向、气压和小时累计降水量)以及污染物浓度观测数据作为训练集,训练结果进入基于均方根误差的择优选择器,选取3种机器学习算法中优化效果最好的算法;在第二步中利用了BP神经网络算法,通过加权平均获得集合模式订正预报结果. 结果表明:①与模式集合平均算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别减小了30.4%、18.9%、43.3%和38.1%. ②ET-BPNN算法的优化效果较随机森林、极端随机树和梯度提升回归树3个机器学习算法有明显提升,与极端随机树算法相比,ET-BPNN算法使NO₂、O₃、PM_2.5和PM₁₀浓度预报值与观测值之间的均方根误差分别降低了42.7%、20.1%、19.7%和9.7%. ③在易发生污染的秋冬季,ET-BPNN算法对PM_2.5浓度的预报具有明显的优化效果,此外该算法明显缩小了不同站点预报和不同预报时效之间的偏差,具有较好的鲁棒性. ④对O₃和PM_2.5浓度预报而言,经ET-BPNN算法优化后的预报结果能够更好地把握污染过程,对污染物峰值浓度的预报也较模式集合平均算法更准确. 研究显示,ET-BPNN算法提高了空气质量模式对污染物浓度的预报效果.      

2016~2018年中国城市臭氧浓度时空聚集变化规律

为揭示中国O₃浓度的时空格局及聚集变化规律,通过对2016~2018年全国338个城市1144个监测站点的O₃浓度观测数据,使用空间插值及空间自相关等方法进行分析研究.结果表明：2016~2018年全国O₃浓度（第90百分位数）总体呈现上升趋势（由2016年的141.54μg/m³上升到2018年的153.21μg/m³）,污染态势逐年加重,且华北及长江中下游等人口稠密地区O₃浓度最高,O₃浓度的空间分布呈现显著的聚集性和相似性规律,且聚集性逐年增强,O₃浓度的年聚集区主要呈现北高南低的分异,高高值聚集区主要集中在北方（城市占比22.19%~29.59%）,低低值聚集区则主要集中在南方（城市占比15.98%~22.19%）,此外,O₃浓度高高值聚集区与低低值聚集区空间分布的季节变化规律以顺时针周期性变化为主：3a来,春季集聚区分布与年集聚情况相同,夏季高高值,低低值聚集区逐渐向西扩大聚集范围,秋季则顺时针转变为东高西低的分异情况,随后高高值（低低值）聚集区沿顺时针方向南（北）移动,到冬季则转变为南高北低的空间分异情况.     

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

深度学习方法在上海市PM2.5浓度预报中的应用

为提升PM_2.5浓度预报能力,尤其是对PM_2.5重污染的预报能力,以中尺度气象-化学耦合模式系统（WRF-Chem）为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、地面及高空气象观测数据、PM_2.5浓度观测数据,基于人工智能深度学习序列到序列的算法建立了上海市PM_2.5统计预报模型.结果表明,人工智能深度学习算法（Seq2seq）明显修正了WRF-Chem模式由于模型非客观性造成的偏差,提高了上海市PM_2.5浓度的预报能力;该算法优化和修正了WRF-Chem模式结果,并通过检验发现可以使PM_2.5浓度预报值与实况值间的相关系数由0.51上升至0.79,均方根误差由25.9μg/m³下降至15.01μg/m³.而单独使用套索法（Lasso）线性回归算法对WRF-Chem模式优化效果不理想.基于Seq2seq的PM_2.5浓度预报修正模型能够有效提升预报精度.     

基于半级别的城市空气质量预报评估方法探讨

环境空气质量预报评估是提升预报能力的重要助力,为更好支撑空气质量精细化管理,将我国空气质量细化为12个半级别,参照英国预报评估方法,对2020年“2+26”城市AQI、 PM_2.5浓度和O₃-8h浓度预报开展探索性半级别预报效果评估,通过与AQI范围预报和AQI级别范围预报评估对比发现,半级别预报评估方法可将两者兼容合一,在城市业务预报评估中具有一定可行性和应用价值.具体的半级别预报评估结果表明,“2+26”城市AQI和O₃-8h浓度在低段级别和高段级别的预报效果明显差于中段级别,不同级别PM_2.5浓度预报效果相对稳定;AQI、 PM_2.5和O₃-8h浓度预报准确率月变化曲线分别呈双峰型、先升后降型和平缓型,PM_2.5浓度各月偏高预报显著;不同城市AQI和O₃-8h浓度预报准确率差距相对较小,PM_2.5浓度预报准确率波动较大;北京和天津AQI预报准确率高于周边省份,北京和河南PM_2...     

基于微气象学方法的麦田CO2和O3通量的观测与模拟

利用涡度相关技术对长江三角洲地区冬小麦麦田白天时段CO₂和O₃通量进行连续观测,分析其变化特征.引入并参数化Jarvis乘法模型,预测冬小麦冠层尺度CO₂和O₃通量.结果表明：整个观测期间,麦田CO₂浓度和通量的范围分别为372.3~487.1μL/L和-0.4~-40.3μmol/（m²·s）,均值分别为402.6μL/L和-13.4μmol/（m²·s）.O₃浓度和通量的范围分别为4.6~116.6nL/L和-0.2~-20.7nmol/（m²·s）,均值分别为50.9nL/L和-6.8nmol/（m²·s）.CO₂和O₃通量最高值出现在冬小麦的孕穗期和开花期,该时期冬小麦光合能力最强,对CO₂与O₃的吸收最大.冬小麦CO₂和O₃通量总体上呈相似的日变化模式,上午CO₂通量明显高于下午,上午O₃通量却低于下午.温度、水汽压差、光合有效辐射、物候期等环境因子驱动下的冬小麦冠层通量与叶片气孔导度具有相似的限制机制,利用修订后的Jarvis乘法模型模拟了CO₂和O₃通量,并与实测值进行对比验证,表明修订后的模型分别解释了CO₂和O₃通量62%和60%的变异性,适用于本地冬小麦CO₂和O₃通量的模拟.     

我国城市O3污染的数值预报试验研究

为在我国开展城市O₃污染预报,新近发展了一个O₃污染数值预报模式系统.它由物理、生态过程模式(包括污染源模型,下垫面参数化模型,中尺度-α气象模式,中尺度-β气象模式,湍流统计量参数化模式和干湿沉积模式)和高分辨O₃化学模式(HROM)组成.用该系统对重庆、广州和济南市的O₃污染作了24 h实际预报试验,结果表明:预报与实测O₃质量浓度之间有相当好的一致性,API指数平均预报准确率超过85%;城市O₃质量浓度表现出明显的日变化、空间分布的非均匀性和地区差异;NO₂是O₃的一个重要前体污染物,它们之间呈好的负相关.      

四川盆地臭氧浓度空间分异及驱动因子研究

为揭示四川盆地臭氧（O₃）的空间分布格局及其驱动因子,通过对2015~2017年四川盆地18城市82个国控环境监测站的O₃浓度观测数据,使用空间自相关,空间热点探测及地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2015~2017年四川盆地O₃浓度总体呈现上升趋势（由2015年的（79.95±18.82） μg/m³上升到2017年的（88.64±11.67）μg/m³）,污染态势逐年加重.盆地中西部成都,资阳,雅安等城市O₃浓度最高,且高值区范围逐年扩大.O₃浓度的空间分布呈现出显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数大于0）,且年聚集区（H-H聚集区或L-L聚集区）主要呈现为H-H聚集区分布在盆地中西部,L-L聚集区分布在盆地东南部.此外,年聚集区的年际变化与浓度变化态势基本一致,即O₃浓度上升（降低）的区域转变为H-H聚集区（L-L聚集区）.基于地理探测器定量分析了二十个社会经济及自然驱动因子对O₃浓度空间分异的影响,结果显示社会经济因子占主导作用,其中城建用地占区面积比重（驱动值,q=0.5734）,人口密度（q=0.5479）的驱动作用最为突出,自然因子中年降水量（q=0.4592）具有最显著的驱动作用;地理探测器双因子交互对O₃浓度空间分异的影响有明显的交互增强作用（每个单因子q值平均增大了1.5~2.1倍）,且交互均值（即各因子交互q值的均值）与最大交互值逐年增大.在使得交互值达到最大驱动值的双因子中,出现频率最高的是人口密度（7次）和工业烟粉尘排放量（7次）.     

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.     

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

基于2014~2017年京津冀13座城市的O₃-8h数据,分析O₃时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O₃浓度与气象要素的关系.结果表明：2014~2017年京津冀区域O₃-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m³.区域内O₃污染整体加重,北京、保定O₃污染较为严重;2014~2015年O₃浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明：气象要素对O₃的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O₃浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O₃浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O₃的阈值明显不同.     

重点煤电基地大气污染物扩散对京津冀的影响

基于排放源清单,采用空气质量模式CAMx模拟现状情景下,鄂尔多斯、宁东与锡林格勒排放污染物扩散对京津冀地区的影响.结合3地区已批复环境影响报告、规划环评与战略环评等污染物排放数据,估算未来情景下3地区能源基地污染物排放对京津冀的影响.结果表明：现状情景下,3地区排放的PM_2.5、SO₂与NO_x对京津冀的贡献浓度范围分别为0.079~1.134,0.012~0.633,0.008~0.852μg/m³,冬季对京津冀地区的影响要高于夏季,对京津冀地区冬季的平均贡献浓度值为0.710,0.339与0.413μg/m³,影响较大的京津冀城市为衡水市、石家庄市、邢台市、邯郸市与保定市;未来情景下3地区能源基地排放的PM_2.5、SO₂与NO_x对京津冀城市浓度贡献范围分别为0.049~0.773,0.003~0.176,0.008~0.731μg/m³,冬季平均贡献浓度值为0.475,0.096与0.357μg/m³.     

基于梯度提升回归树算法的地面臭氧浓度估算

将机器学习中的梯度提升回归树（GBRT）算法应用到中国地区地面O₃浓度制图中,利用地面O₃浓度观测数据,结合WRF气象数据、MODIS植被归一化指数以及高程人口数据建立训练预测数据集.通过反向变量选择法选取模型最佳特征变量对其进行训练,十折交叉验证结果：决定系数R²=0.89、均方根误差RMSE=4.75μg/m³.同时对全国O₃人口暴露水平进行评估.结果表明：在暴露强度上,我国人口加权O₃浓度值排在前5的省依次是山东、河南、江苏、河北、上海,均值浓度为94.48μg/m³.在暴露持续时间上,非达标天数最多的5个省依次是河南、山东、河北、宁夏、北京,一年内有42%的天数处于非达标的状态.     

基于走航观测的长江三角洲地区大气污染特征及来源追踪

为了加强对长江三角洲地区大气污染分布特征和输送规律的认识,利用移动车载设备开展了不定期的走航观测,重点研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化学污染条件下长江三角洲地区的大气污染特征.结果表明,走航观测期间长江三角洲地区PM_2.5日均浓度为60~122 μg/m³,东部的常州、无锡一带,西部的合肥、芜湖地区,北部蚌埠、滁州一带,南部湖州、杭州地区的PM_2.5浓度较高,比其他地区高出20%~40%.O₃日均浓度水平为9~52 μg/m³,苏州、盐城、宣城与湖州地区浓度相对较高.运用FLEXPART_WRF模式,结合PM_2.5排放清单,分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM_2.5的潜在来源.结果发现,东风条件下,南通及上海地区为PM_2.5的潜在源区,北风条件下,连云港、盐城等地区贡献较大.运用FLEXPART前向轨迹计算模块,对一次污染个例过程进行了模拟,并利用走航观测结果进行了验证,发现模拟结果与走航观测结果的相关系数达到0.9.可见,长江三角洲地区存在区域性的PM_2.5和O₃污染,走航观测结合轨迹分析是追踪污染气团输送的有效手段.     

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.     

天津机场区域大气NO2及O3影响因子研究

在紧邻天津机场跑道的点位对机场区域大气常规污染物开展连续监测,应用广义加性模型（GAM）,针对2017年3月1日~2018年2月28日间的NO₂及O₃,识别其影响因子,并确定因子贡献率.选取因子包括环境因子（SO₂、NO、NO₂、O₃、CO、PM_2.5、PM₁₀、前一小时NO₂/O₃浓度）,气象因子（风向、风速、温度、露点温度、修正海压）及航空活动因子（起飞、着陆）.结果显示：机场区域NO₂日均值为17.6~123.6μg/m³,超标天数共计38d,占比约13%;O₃日均值为1.0~276.1μg/m³,超标天数占比26%,污染主要集中在夏季;环境因子是主要影响因子,累积贡献率在56%~89%;航空活动作为区域重要污染源,对大气NO₂、O₃存在一定影响,最高贡献率可达20%;气象因子相对贡献较低.全部GAM的Adj-R²为0.85~0.96,筛选的影响因子能够有效解释区域环境空气污染物浓度的变化.     

2018年春节期间京津冀地区污染过程分析

为了解2018年春节期间京津冀地区空气污染情况,利用近地面污染物浓度数据、激光雷达组网观测数据,结合WRF气象要素、颗粒物输送通量和HYSPLIT气团轨迹综合分析污染过程.结果表明,春节期间出现3次污染过程.春节前一次污染过程,各站点PM_2.5浓度均未超过200μg/m³;除夕夜,廊坊站点PM_2.5峰值浓度达到504μg/m³,是清洁天气的26倍;年初二~初五,各站点PM_2.5始终高于120μg/m³,且污染主要聚集在500m高度以下,北京地区存在高空传输,800m处最大输送通量达939μg/（m³·s）,此次重污染过程为一次典型的区域累积和传输过程.京津冀地区处于严格管控状态时,燃放烟花爆竹期间PM_2.5峰值浓度可达无燃放时PM_2.5峰值的3.2倍.为防止春节期间重污染现象的发生,需对静稳天气下燃放烟花炮竹采取预防对策.