四川盆地臭氧浓度空间分异及驱动因子研究

为揭示四川盆地臭氧（O₃）的空间分布格局及其驱动因子,通过对2015~2017年四川盆地18城市82个国控环境监测站的O₃浓度观测数据,使用空间自相关,空间热点探测及地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2015~2017年四川盆地O₃浓度总体呈现上升趋势（由2015年的（79.95±18.82） μg/m³上升到2017年的（88.64±11.67）μg/m³）,污染态势逐年加重.盆地中西部成都,资阳,雅安等城市O₃浓度最高,且高值区范围逐年扩大.O₃浓度的空间分布呈现出显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数大于0）,且年聚集区（H-H聚集区或L-L聚集区）主要呈现为H-H聚集区分布在盆地中西部,L-L聚集区分布在盆地东南部.此外,年聚集区的年际变化与浓度变化态势基本一致,即O₃浓度上升（降低）的区域转变为H-H聚集区（L-L聚集区）.基于地理探测器定量分析了二十个社会经济及自然驱动因子对O₃浓度空间分异的影响,结果显示社会经济因子占主导作用,其中城建用地占区面积比重（驱动值,q=0.5734）,人口密度（q=0.5479）的驱动作用最为突出,自然因子中年降水量（q=0.4592）具有最显著的驱动作用;地理探测器双因子交互对O₃浓度空间分异的影响有明显的交互增强作用（每个单因子q值平均增大了1.5~2.1倍）,且交互均值（即各因子交互q值的均值）与最大交互值逐年增大.在使得交互值达到最大驱动值的双因子中,出现频率最高的是人口密度（7次）和工业烟粉尘排放量（7次）.     

天津市“十三五”期间O3污染特征和驱动因子

为了解“十三五”期间天津市O₃污染特征和驱动因素,基于2016～2020年高时空分辨率的在线监测数据,利用空间自相关、空间热点分析和STIRPAT模型分析了O₃污染空间分布、聚集特征和驱动因子.结果表明,2016～2020年天津市O₃浓度变化特征呈现污染发生时间点提前和污染范围扩大的趋势.6～10月O₃污染分布具有显著聚集性,高值-高值聚集区主要为市内六区、北辰区、津南区和静海区,O₃浓度在西南部地区形成高值热点聚集区,在东北部地区形成低值冷点聚集区.气温、小风百分率和日照时数等气象因子与NO_x排放量、 VOCs排放量和机动车保有量等社会因子对O₃浓度有显著性影响,综合驱动STIRPAT模型的回归拟合效果比单一气象因子或社会因子模型更好.为科学高效地开展“十四五”期间O₃污染的防治,在关注气象条件基础上,在“双碳”目标的约束下,天津市应进一步提升钢铁、石化、火电和建材等行业全过程排放的绩效水平,引导企业清洁化提升...     

2016年长三角城市群O3浓度的时空变化规律

基于2016年长三角城市群40个城市的监测数据,利用空间内插、空间自相关分析、热点分析等地统计分析方法,研究了2016年长三角城市群O₃浓度的时空变化规律.结果表明：2016年长三角城市群O₃平均超标天数比例为8.8%,O₃已成为造成长三角城市群空气污染的仅次于PM_2.5的重要污染物;夏、春、秋、冬季O₃浓度依次递减,由于梅雨的影响,O₃月均浓度变化曲线呈M型分布,2个峰值出现在5月和8月,谷值出现在6月;O₃超标主要发生在4~9月,超标天数占全年的98.1%,月均超标天数比例为17.3%;O₃浓度具有明显的空间分异规律,大体呈东北高西南低的态势,过杭州和马鞍山的直线可将长三角城市群O₃浓度划分为高值区和低值区,杭州-马鞍山线以东是O₃高污染城市聚集区,尤以环太湖经济圈最为严重.O₃浓度的空间分布格局与长三角城市群经济发展格局大体一致;O₃浓度具有空间集聚规律,4~7月O₃热点集中分布在环太湖经济圈至上海区域,受东南季风加强的影响,8~9月热点西移至以南京为中心的区域.     

气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响

采用重心模型、空间自相关分析和地理探测器,研究了2016年中国东部O₃浓度的时空变化规律,揭示了气象因素和前体物对中国东部O₃浓度空间分布格局及其演变的影响.结果表明：（1）O₃浓度变化可分为3个阶段：1~3月为低值上升阶段、4~9月为高值波动阶段、10~12月为低值下降阶段,O₃污染主要发生在高值波动阶段,超标天数占全年的96.0%.（2）气象因素是影响O₃年均浓度空间分布格局的主导因素,受降水、相对湿度南高北低和日照时数北高南低的影响,O₃年均浓度总体呈北高南低的态势;前体物对O₃年均浓度分布也有显著影响,是城市群核心城市形成局部O₃污染中心的原因.（3）O₃月均浓度分布格局经历了由北高南低到南高北低的演变过程,1~6月O₃浓度总体重心和高值重心向北迁移,6月达到最北,北高南低的特征最强,环渤海地区成为O₃污染最严重的区域;7~12月,O₃浓度总体重心和高值重心向南迁移,12月达到最南,O₃浓度分布格局演变为南高北低.3~9月雨季期间,O₃浓度分布主要受降水和相对湿度的影响,其余时间主要受气温的影响.（4）前体物对O₃浓度分布的影响主要通过气象条件实现,气温越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大;气温越低,光化学反应越弱,NO_x、CO、SO₂等化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

2016年夏季南京大气污染特征观测分析

为研究南京夏季大气复合污染的特征,2016年8月15日~9月15日期间开展了强化观测实验,本文利用仙林、鼓楼80m楼顶2个站点的强化观测资料,结合草场门常规监测资料,统计分析了南京不同地区夏季O₃和颗粒物（PM_2.5、PM₁₀）的浓度特征和相关性,以及郊区水溶性离子与其气态前体物的转化率变化特征.研究表明：3个站点O₃平均小时浓度为100.3μg/m³.PM_2.5和PM₁₀浓度分别为41.1和67.8μg/m³,郊区夜间存在颗粒物浓度高值.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺浓度总和占PM_2.5浓度的比值达到61%,OC（有机碳）/EC（元素碳）比值范围为0.8~4.0,日均值超过2.0的天数占77%,城、郊均存在二次污染.白天O₃与颗粒物（PM_2.5）浓度呈显著正相关变化,硫转化率（SOR）、氮转化率（NOR）分别与O₃浓度、湿度显著正相关.HONO主要在夜间积累,HCl和HNO₃浓度峰值出现在下午.与其它无机盐相比,NH₄⁺在总氨中所占比例明显偏低,大气中的氨主要以气态NH₃存在.观测期间O₃污染较重,O₃与颗粒物的正相关关系显著,化学反应在颗粒物积累过程中具有重要贡献,此外还可能存在城区向郊区的污染输送.     

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

江苏省大气复合污染特征与相关气象驱动

基于2014~2017年江苏省13个市的PM_2.5浓度和O₃_8h_max数据,探讨了其时空分布特征.在此基础上,研究了日益升高的近地层O₃浓度与气象因子的关系.结果表明：江苏省2014~2017年PM_2.5浓度整体上呈下降的趋势,年均浓度减少率为6.06μg/m³,而O₃_8h_max整体上呈上升趋势,年均浓度增长率为3.84μg/m³.总体上,PM_2.5浓度呈现冬春高、夏秋低的V型月变化特征,O₃_8h_max则基本呈现不规则的M型,在5月份达到峰值后逐渐降低,又在7~9月份保持平缓,而后又逐渐下降.空间上,江苏省PM_2.5浓度呈现"内陆高,沿海低"的状态,而O₃_8h_max却呈现"沿海高,内陆低"的状态.与气象因子的相关性表明,O₃浓度与气温和太阳辐射呈正相关关系,与相对湿度呈负相关关系,太阳辐射对O₃浓度的影响最大,其次是温度和相对湿度.当日平均气温在20~30℃、相对湿度在50%~70%、太阳辐射强度高于150w/m²时O₃浓度容易出现超标.     

哈尔滨市臭氧时空分布特征及气象要素的关系

利用2015~2018年哈尔滨市臭氧（O₃）监测数据，与其他典型城市进行对比，详细分析了哈尔滨市O₃的时间和空间分布特征，及其与气象要素的关系。结果表明：哈尔滨市2015~2018年O₃污染程度比北上广及长春，沈阳，大连等城市轻；哈尔滨市O₃污染具有明显的季节特征，春夏季O₃超标率大于秋冬季；月变化趋势呈现倒“U”型，O₃高值集中在5~7月；日变化为单峰分布，在13：00~15：00时浓度维持在全天高值； O₃浓度表现为“周末效应”，工作日O₃浓度略高于周末；空间分布特征表明：哈尔滨市外围郊区O₃浓度普遍高于内围市区；在O₃污染高发的5~7月，太阳辐射强度在800~1200W/m²、气温越高、风速越大和相对湿度越小，O₃超标率越高。     

1998~2016年中国地级以上城市PM2.5污染时空格局

利用1998~2016年全球PM_2.5浓度栅格数据集，以地级以上城市为基本单元提取出PM_2.5浓度数据，采用核密度估计法、全局空间自相关、局部空间自相关、热点分析等方法探讨我国地级以上城市PM_2.5污染的时空格局演化规律.结果显示：①研究期内我国PM_2.5浓度总体呈现上升趋势，年均增长0.55μg/m³；.变化趋势可以分为2个阶段：1998~2007年呈快速增长态势；2008~2016年呈现"下降~增长~下降"的变化趋势.按地区分析，东部和中部地区呈现相似的变化趋势.西部地区和东北地区均整体呈现增长的态势，但西部地区变化较为平缓，东北地区波动较为剧烈.②研究期内核密度曲线峰值逐步右移，这表明中国地级以上城市PM_2.5污染程度总体上在加剧，且东部和中部城市加剧程度远大于西部.③PM_2.5污染在空间分布上具有显著的空间正相关特征.高值聚集区集中分布在山东、河南、河北、江苏、安徽、湖南、湖北的大部分地区以及四川东部地区，1998~2007年间高值聚集城市数量呈现增加的态势，2007年达到峰值，空间上表现为向西部和南部扩张；此后高值集聚城市数量逐渐减少，聚集区南界逐渐北移.低值聚集区集中分布在内蒙古、黑龙江西北部、新疆、西藏、台湾、海南、福建等地区.研究期内低值聚集区城市数量整体呈现先增加后减少的波动状态.     

不同季节肇庆市PM2.5和O3污染特征及潜在源区分析

为定量化评估不同地区对肇庆市污染物输送影响,分析了2014—2018年肇庆市ρ（PM_2.5）和ρ（O_{3-8 h}）（O_{3-8 h}为O₃日最大8 h滑动平均值）的变化特征,并基于HYSPLIT模式计算不同季节后向气流轨迹,通过聚类分析、潜在源贡献因子和浓度权重轨迹方法对肇庆市外来污染物的输送路径和潜在源区进行分析.结果表明:①2014—2018年肇庆市ρ（PM_2.5）年均下降3.3 μg/m3,2016年开始ρ（PM_2.5）最大值逐年增大.ρ（PM_2.5）日变化呈双峰型,峰值分别出现在上、下班高峰期后.2016年起ρ（O_{3-8 h}）年均增加4.4 μg/m3,成为肇庆市首要空气污染物.ρ（O₃）日变化呈单峰型,于15:00—16:00达到峰值.②PM_2.5和O₃污染分别在冬季和秋季较严重,超标日分别达20.6和15.0 d.ρ（PM_2.5）与风速相关性最高,ρ（O_{3-8 h}）与日照时数和相对湿度相关系数均较高.③春、夏两季影响肇庆市的气流近80%来自南部海面和东北方向,秋、冬两季85%以上气流源自偏东和偏北方向,肇庆市PM_2.5和O₃污染除受本地排放影响外,还有来自珠三角、广东省北部及其东部沿海、江西省等地区的输送贡献.研究表明,肇庆市PM_2.5和O₃污染均较严重,区域联防联控需重点关注广东省中东部城市的外来输送影响.      

基于走航观测的长江三角洲地区大气污染特征及来源追踪

为了加强对长江三角洲地区大气污染分布特征和输送规律的认识,利用移动车载设备开展了不定期的走航观测,重点研究了2016-2018年冬季灰霾污染和春季光化学污染条件下长江三角洲地区的大气污染特征.结果表明,走航观测期间长江三角洲地区PM_2.5日均浓度为60~122 μg/m³,东部的常州、无锡一带,西部的合肥、芜湖地区,北部蚌埠、滁州一带,南部湖州、杭州地区的PM_2.5浓度较高,比其他地区高出20%~40%.O₃日均浓度水平为9~52 μg/m³,苏州、盐城、宣城与湖州地区浓度相对较高.运用FLEXPART_WRF模式,结合PM_2.5排放清单,分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM_2.5的潜在来源.结果发现,东风条件下,南通及上海地区为PM_2.5的潜在源区,北风条件下,连云港、盐城等地区贡献较大.运用FLEXPART前向轨迹计算模块,对一次污染个例过程进行了模拟,并利用走航观测结果进行了验证,发现模拟结果与走航观测结果的相关系数达到0.9.可见,长江三角洲地区存在区域性的PM_2.5和O₃污染,走航观测结合轨迹分析是追踪污染气团输送的有效手段.     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

2015—2020年中国臭氧污染时空演化及其与厄尔尼诺-南方涛动的关系研究

为研究2015—2020年我国近地面臭氧(O₃)污染时空演化特征以及厄尔尼诺-南方涛动(ENSO)对我国O₃污染的影响,本文基于2015—2020年我国近1 500个监测站点的O₃浓度数据(不包括港澳台地区数据),综合运用空间自相关、热点分析、异常值分析及回归分析,研究2015—2020年我国O₃污染的时空演化、浓度异常特征及其与ENSO事件和气象因素的关系.结果表明：(1)2015—2019年我国O₃污染集聚效应不断增强,但2020年显著降低.(2)我国O₃浓度呈先升高(2015—2018年)后下降(2018—2020年)的特征,2017年、2018年O₃年均浓度分别较上一年升高8.72%、1.76%,2019年、2020年O₃年均浓度分别较上一年下降3.60%、3.66%.除2019年、2020年外,O₃浓度高值聚集区站点的O₃浓度峰值和高值天数(日均值大于120μ...     

华北地区地表臭氧时空分布特征及驱动因子

利用趋势分析(TA)、地理时空加权回归模型(GTWR)和多因素广义相加模型(MGAM),研究了2015～2020年华北地区O3浓度的时空分布规律及驱动因素间的复杂非线性关系.结果表明,华北地区年均O3浓度>70μg/m3,整体呈持续增长趋势,平均增加速率为2.3μg/(m3·a)(P<0.01);季节上O3浓度呈春夏高...     

华北南部冬季大气亚微米颗粒物数浓度变化

2018年1月华北平原经历了一段持续时间久、影响范围广和颗粒物浓度高的重污染时期.本研究通过SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪,选取华北平原南部某郊区点位,对此次重污染期间颗粒物数浓度粒径分布演化进行连续观测研究.结果表明,观测期间环境空气质量尤其是PM_2.5平均浓度为141.32 μg/m³.大气亚微米颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段（78.9%）,呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度为83174cm^-3.重污染天时,核模态颗粒物数浓度明显增高,对应低风速（1.5±0.4）m/s、高相对湿度（90.8±4.5）%和低O₃浓度（15.8±8.3）μg/m³.48h后向轨迹显示,观测点位气溶胶主要受湖北省、陕西省和山西省临近省份的传输影响.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹表明,气溶胶潜在源区主要为本地源和观测点位以北的区域.     

2016~2018年采暖季太行山沿线城市PM2.5污染特征分析

对2016年、2017年采暖季太行山沿线传输通道城市大气中PM_2.5的OC、EC和水溶性离子进行分析,并利用特征组分比值和元素富集因子变化研究该传输通道的污染特征.结果表明,2017年采暖季通道整体较2016年同期空气质量改善良好,PM_2.5浓度由2016年的171.86μg/m³下降为123.90μg/m³.太行山中部城市2017年采暖季较2016年同期PM_2.5浓度下降显著,2a采暖季SNA离子（SO^2-,NO₃^-,NH₄⁺ 3种离子总称）浓度与占比呈现"北低南高",加之SNA/EC比值"北低南高",表明南部城市二次无机生成较为严重.而OC、EC浓度与占比呈现"北高南低",Cl^-/K⁺比值和元素Zn、Ba的富集因子北部均高于南部,表明北部城市可能受燃煤和机动车源等一次排放影响较大;各城市2017年采暖季SO₂、NO₂、CO浓度有所下降,且均呈现"北高南低"趋势,进一步表明北部城市一次排放较为严重.