天津中心城区环境空气挥发性有机物污染特征分析

为研究天津中心城区挥发性有机物的污染特征,在天津中心城区布点26个,分别对春、夏、秋、冬四季进行了系统采样.天津中心城区共检出挥发性有机物80余种,检出率大于80%的物质主要为烷烃、苯系物和卤代烃.天津中心城区挥发性有机物总浓度(体积分数,下同)季节变化特征为:春季(110.43×10-9)>秋季(93.73×10-9)>冬季(73.37×10-9)>夏季(60.43×10-9).统计结果表明,城区挥发性有机物总浓度主要集中在30×10-9~90×10-9之间,在此区间4个季节的样品百分比均在50%以上.天津中心城区不同季节VOCs组成存在一定差异.含氧有机物和烷烃是VOCs主要组成物质,两者浓度百分比之和4个季节均在50%以上.对苯系物和卤代烃这两类主要污染物,进行了季节变化分析.     

一个沿海城市大气臭氧的本地生成过程及其对前体物的敏感性

在威海市两个采样点用苏码罐采集了全空气样品,利用三级冷阱预浓缩-GC/MS方法离线测定了空气样品中109种大气挥发性有机物(VOCs).使用基于观测的MCM机理大气化学模式(OBM-MCM)分析了大气臭氧生成对VOCs组分的敏感性及本地生成过程.结果表明:观测期间两个采样点的总挥发性有机物(TVOCs)平均浓度分别为27.84×10~(-9)和17.85×10~(-9),对TVOCs贡献最大的均是烷烃.模拟分析表明,大气臭氧生成与前体物的控制关系存在空间差异性,在一个观测点受VOCs控制,而在另一个观测点受NO_x和VOCs共同控制;模拟结果还表明,臭氧生成对活性烃类最为敏感,但是,含氧有机物、卤代烃和高碳烷烃对臭氧生成的影响和贡献也不可忽视;此外,计算了日平均臭氧净生成速率P(O_3)_(net),分别为6.41×10~(-9) h~(-1)和3.22×10~(-9) h~(-1),臭氧的本地生成过程扮演重要角色.     

成都双流夏秋季环境空气中VOCs污染特征

为了解成都市大气污染重点防治区域——双流地区的环境大气中挥发性有机物(VOCs)的污染特征和来源,2016年8月30日~2016年10月7日,VOCs外场观测在成都市双流区展开.结果表明,在线观测期间,采样站点总的大气挥发性有机物(TVOCs)的平均体积分数为(45. 15±43. 74)×10-9,其中烷烃的贡献最大(29%),其次是芳香烃(22%)、卤代烃(17%)、含氧挥发性有机物(OVOCs,15%)、烯烃(9%)、乙炔(7%)、乙腈(1%);优势物种为丙酮、二氯甲烷、乙炔、乙烯、苯、甲苯、间/对-二甲苯、丙烷、1,2-二氯乙烷以及丁酮.通过比较VOCs的化学反应消耗速率发现,反应活性最大的为芳香烃,其次是烯烃;反应活性最强的物种为苯乙烯、间/对-二甲苯、异戊二烯、乙烯等.整个观测期间,有两次明显的生物质燃烧活动.国庆假日期间,TVOCs浓度相比之前明显上升,平均体积分数达57. 65×10-9,其中,短链烯烃、卤代烃以及OVOCs浓度上升最为显著.分析某些关键的非甲烷总烃(NMHCs)和OVOCs的日变化特征发现,其变化规律反映了双流地区不同源排放特点.双流区环境空气中VOCs受本地工业源排放影响较大.     

长沙市郊大气CH4浓度变化特征

为研究长江中游地区大气CH4浓度(体积分数)变化特征,2007~2011年,利用内表面硅烷化的苏玛罐采样、GC/FID方法对长沙市郊空气样品中CH4浓度进行测定分析,并结合地面气象要素和后向轨迹,探讨CH4浓度变化特征与源汇的关系.结果表明,观测期间,大气CH4年平均浓度变化范围在2 012×10-9~2 075×10-9之间,季节变化特征为秋季高,春季低,浓度年较差为152×10-9.通过分析地面风和气团传输对长沙市郊大气CH4的影响表明,长沙市郊大气CH4浓度受西北风和偏南风交替控制,贡献率分别为41.1%和20.4%;引起CH4抬升的地面风包括:4个季节中的W-WNW-NW、夏季ESE-SE和冬季S,春夏季节S则导致CH4浓度降低;夏秋季节源自水稻产区的气团、冬春季节源自能源消费量较高地区的气团,对长沙市郊CH4浓度的抬升有显著贡献,南方长距离传输气团有利于CH4扩散和清除.     

深圳大气挥发性有机物污染特征及臭氧生成潜势

该研究选取深圳市工业区、城区、郊区等不同类型的5个典型地区在2017年8月(夏季)、10-11月(秋季)、12月(冬季)开展了挥发性有机物(VOCs)离线手工采样及监测,获得了113种VOCs物种的体积分数数据并分析了VOCs污染特征及臭氧生成潜势(OFP)。研究表明,观测期间深圳市VOCs平均体积分数为37.3×10~(-9),以含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃为主要组分,共占总体积分数的57.2%。秋冬季体积分数约为夏季的2倍,日变化上烷烃、烯烃、芳香烃体积分数在中午达到谷值,较早晚平均值偏低46.7%～48.3%,但OVOCs日变化曲线较为平缓。观测期间VOCs的OFP平均为121.2×10~(-9),OVOCs、烯烃和芳香烃是主要贡献来源,分别占42.0%、33.0%和15.3%,1,3-丁二烯、丙醛、乙醛、甲苯是对OFP贡献最大的前4个物种,共占55.8%。工业排放对臭氧生成影响显著,工业区点位OFP较高(182.2×10~(-9)),城区次之(98.6×10~(-9)),郊区最低(68.9×10~(-9)),同时工业区甲苯/苯(T/B)比值较高(10.7),表明受溶剂使用源的影响较大。加强控制溶剂使用源、工业源和机动车的VOCs排放将有利于降低深圳市大气OFP,从而减少臭氧生成。     

南京北郊夏季近地层臭氧及其前体物体积分数变化特征

南京北郊,钢铁、石化等重工业集中,大气污染现状不容乐观.为了研究此类重工业地区夏季光化学污染特征,于2013年5月18日~8月31日连续观测了臭氧及其前体物的浓度并同时记录了常规气象要素.结果表明,观测期间臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量二级标准14.1%.对污染物进行浓度频率分布近似得到观测期间O3、NOx和VOCs背景体积分数分别为(5.71±2.51)×10-9、(12.20±0.36)×10-9和(22.44±0.38)×10-9,CO为(0.28±0.01)×10-6.观测点污染物受周边排放源的影响较大.在风速为2~3 m·s-1的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数容易累积达到高值;偏东风主导下主要来自周边工业源和交通源的NOx、CO和VOCs体积分数易出现高值.南京亚青期间对工业生产和部分机动车采取了调控措施,O3体积分数未明显减少,并有4 d超过国家二级标准.     

南京北郊夏季大气光化学污染特征研究

为了研究南京夏季光化学污染特征,于2013-05-18~2015-08-31连续观测了臭氧及其前体物的浓度及气象要素。结果表明:臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值可达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量标准14.1%;有11 d出现霾现象,占整个观测时段的11.1%。观测点受周边源排放影响较大。在风速为2~3 m/s的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数易累积出现高值;偏东风主导下主要来自周围工业源和交通源排放的NOx、CO和VOCs等体积浓度易出现高值。臭氧产生效率(OPE)值比较低约为2.17±0.12。     

云南香格里拉本底站大气CH4体积分数及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.     

质子转移反应质谱在线测量大气挥发性有机物及来源研究——以深圳夏季为例

含氧挥发性有机物(OVOCs)在光化学烟雾形成过程中起到重要作用,其分析技术在近些年才有突破性发展.为了解深圳大气中含氧挥发性有机物和NMHCs的组成和浓度的演变规律与来源特征,2011年夏季在深圳利用先进的质子转移反应质谱技术对①生物质燃烧示踪物、②生物源排放挥发性有机物、③芳香烃类以及④含氧挥发性有机物等4类VOCs进行了为期4个月的观测.结果显示,深圳OVOCs和NMHCs浓度水平普遍高于国外,且本地甲苯、甲醇和异戊二烯有较强排放,它们的浓度分别为(3.86±5.85)、(16.06±13.88)和(0.75±1.12)ppbv(parts per billion by volume:10-9),主要受本地的溶剂使用挥发以及夏季高温高日照的影响;不同类VOCs有不同的月际变化,但大部分VOCs浓度5月份最高,6月份最低,分析表明这是气象条件和排放源源强变化的综合作用结果;通过研究OVOCs的日变化曲线发现OVOCs不仅来源于一次源的排放,还源于NMHCs的二次转化,其中甲醇和丙酮可能还源于生物质燃烧,乙醛和MEK还受生物源排放的影响;最后结合反向轨迹发现深圳夏季源于洋面的气团对苯乙烯和C9芳香烃的传输作用较大,源于内陆的气团对MEK、乙醛和甲苯的传输作用较大,而甲醇、丙酮、苯等主要受本地源排放的控制.     

郑州市冬春季大气VOCs污染特征及源解析

为摸清郑州市冬春季大气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源,对VOCs的浓度变化、SOAP(二次有机气溶胶生成潜势)及来源进行探究。结果表明,郑州冬春季VOCs平均浓度为45.05×10~(-9),其中烷烃20.62×10~(-9),含氧有机物(OVOCs)5.50×10~(-9),炔烃5.27×10~(-9),卤代烃5.15×10~(-9),烯烃5.05×10~(-9),芳香烃3.46×10~(-9);浓度排名前5物种为乙烷8.72×10~(-9)、乙炔5.27×10~(-9)、丙烷4.57×10~(-9)、乙烯3.77×10~(-9)、丙酮3.52×10~(-9)。观测期间上午09时VOCs浓度高于下午14时,VOCs与PM2.5呈明显正相关,冬春季高湿、高温、静稳等天气条件易引起本地VOCs和PM2.5累积和转化。郑州市SOAP为0.74μg/m~3,芳香烃占97.92%,对SOAP贡献较大的前5物种为甲苯、乙苯、间/对二甲苯、苯和邻二甲苯。运用正交矩阵因子(PMF)模型解析出郑州市冬春季VOCs来源为燃煤+生物质燃烧占27.1%、工业溶剂占12.6%、溶剂涂料使用占6.3%、机动车尾气排放占38.2%、燃料挥发占15.8%。建议后期郑州市冬春季重点关注机动车、燃煤及生物质燃烧源排放。     

餐饮源挥发性有机物的排放特征及影响因素

影响餐饮业挥发性有机物排放浓度和组分构成的因素繁多。在餐饮实验平台上利用控制单一变量的方法,研究了食用油种类、烹饪方式和食材种类等因素对餐饮烹饪过程中非甲烷总烃(NMHC)、非甲烷的挥发性有机物(NMVOCs)和醛酮类化合物的排放特征的影响。结果表明:玉米油烹饪产生的NMVOCs浓度低为434μg/m3,仅为调和油的1/10,其产生的NMVOCs组分种类最少,致癌风险较调和油和起酥油更低;油炸的烹饪方式相比炒生成更多的NMVOCs和醛酮类化合物,相同方式下烹饪肉类食材产生的NMVOCs组分种类数量比蔬菜类食材更多。     

珠江三角洲海岸背景区大气VOCs污染特征与来源

挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）是臭氧（O₃）污染防控备受关注的重要前体物.本研究基于2019年8月~2020年7月在杨梅坑生态环境监测站开展的VOCs连续在线观测数据,对珠江三角洲海岸背景区大气VOCs的时间变化规律、物种组成进行了分析,并利用受体模型和后向轨迹模型分析了VOCs的来源特征.结果表明,珠江三角洲海岸背景区人为源VOCs年平均浓度（体积分数）为9.30×10^-9,呈秋、冬季高,夏季低的特点.与一般城市和背景点的日变化规律不同,珠江三角洲海岸背景区人为源VOCs峰值主要出现在10：00~11：00;凌晨和15：00之后浓度会维持在较低水平.乙烯、丙烯、甲苯、异戊烷、异戊二烯、间/对-二甲苯、正丁烷和乙炔是影响珠江三角洲海岸背景区VOCs化学组成的关键物种.影响珠江三角洲海岸背景区的气团主要来源：省内短距离气团（25%）、海洋气团（27%）、沿海气团（31%）和省外内陆气团（17%）,其中海洋气团影响下VOCs平均浓度水平最低,主要受到船舶排放与老化VOCs混合源、汽油挥发与汽车排放源影响;其他气团影响下平均较海洋气团影响下VOCs浓度升高了70.1%~148.8%,以工业源、LNG与LPG挥发源、石化源这三类源的传输影响较为突出.     

世博会期间上海市大气挥发性有机物排放强度及污染来源研究

基于VOCs在线观测数据,对世博会期间（2010年5月1日～10月31日）上海大气VOCs的排放进行了估算;采用后向轨迹模型和聚类分析法,研究了不同大气污染输送通道下上海市空气质量和观测站点VOCs的变化;基于受体模型对上海市城区大气VOCs进行了污染来源解析.结果表明,世博会期间,上海市每小时排放的VOCs导致大气中VOCs浓度的增加量为（5.98±3.18）×10-9,该值比2009年同期低1×10-9左右.世博会期间,上海大气主要受偏东方向气流的影响,所占比例超过40%;其次是偏西风（25%）;偏南和偏北风共占约20%.受同一大气输送通道影响,观测点VOCs浓度与上海API值呈正相关,R2=0.599.受西北方向大气输送通道影响,本市空气质量最差,API值在70左右;其次是西南方向大气输送通道,API值在60以上;当本市大气受东面海洋上空输送气团的影响时,API〈50,空气质量为优.世博会期间,与机动车有关的排放最大,包括尾气和油气挥发,对上海大气VOCs的贡献约40%;其次是生产工艺和燃煤等工业排放,占30%～40%;溶剂涂料使用导致的排放约20%;夏季天然源排放的贡献在6%左右,也不容忽视.     

宜宾市冬季挥发性有机物污染特征及来源

为了解宜宾市冬季VOCs（volatile organic compounds,挥发性有机物）污染特征,于2016年12月选取宜宾市2个国控环境监测点位,采集冬季环境空气VOCs样品,利用三级冷阱预浓缩仪-气相色谱质谱联用仪（GC-MS）测定大气中89种VOCs物种,分析VOCs体积分数及其物种组成情况,并对其主要来源进行识别.结果表明:宜宾市区冬季环境空气中φ（VOCs）平均值为35.10×10-9,φ（VOCs）最高值和最低值分别为67.34×10-9、20.58×10-9;监测VOCs物种类别中芳香烃占比最高,其次为烷烃、卤代烃;体积分数较大的VOCs物种主要为苯、甲苯、氯甲烷、二氯甲烷、异丁烷、异丙醇、正丁烷等.CMB（化学质量平衡）模型源解析宜宾市冬季环境空气VOCs的六大主要贡献源分别为移动源、油气挥发源、溶剂使用源、工艺过程源、生物质燃烧源和其他源.以2015年为基准年,利用排放因子法对宜宾市VOCs进行排放量计算发现,宜宾市VOCs年排放量为39.54×103 t,其中,工艺过程源、溶剂使用源、移动源、化石燃料燃烧源的贡献率分别为35.5%、24.5%、28.9%、8.0%.研究显示,对宜宾市冬季环境空气中VOCs贡献率较大的污染源分别为移动源、溶剂使用源、工艺过程源等。      

成都市城区大气VOCs季节污染特征及来源解析

为研究成都市城区大气VOCs季节变化特征,本研究在2018年12月至2019年11月对VOCs组分进行监测,并对VOCs的浓度水平、各化学组成、化学反应活性和来源进行分析.结果表明,成都市城区春、夏、秋和冬季VOCs的平均体积分数分别为32.29×10~(-9)、 36.25×10~(-9)、 40.92×10~(-9)和49.48×10~(-9),冬季的浓度明显高于其他季节,春季和夏季的浓度水平相差不大,各季节VOCs的组分浓度水平有所差异,冬季烷烃占总VOCs的比例最大,可能受机动车排放的影响较明显;夏季和秋季含氧(氮)挥发性有机物占比远高于春、冬季,一次源的挥发排放和二次转化的生成贡献较大;成都市城区不同季节大气中VOCs平均浓度排名靠前的关键组分基本无变化,主要是C_2～C_4的烷烃、乙烯、乙炔及二氯甲烷等,可能受机动车尾气、油气挥发、溶剂使用和LPG燃料等影响明显,夏季丙酮以及乙酸乙酯等含氧有机物浓度贡献突出;根据·OH消耗速率和OFP计算可知关键活性物种主要为间/对-二甲苯、乙烯、丙烯、1-己烯、甲苯、异戊烷和正丁烷等,这些物种应该优先减排和控制;四季VOCs源解析结果显示:春、夏季温度较秋、冬季高,光照更强,PMF明显解析出天然源和二次排放贡献,同时,由于夏季温度较高,解析出油气挥发占9%;秋、冬季占比增加的源主要为机动车尾气和燃烧源,燃烧源的排放占比在25%左右,另餐饮源的排放占比在9%左右.     

连云港市挥发性有机化合物的组分特征及来源解析

挥发性有机化合物(VOCs)是臭氧和颗粒物等的重要前体物,对空气质量的影响尤为显著.为研究连云港市VOCs的组分特征和来源,选择4个国控点开展春、夏和秋季典型日的VOCs采样和分析,计算VOCs不同组分对臭氧生成的影响,利用正交矩阵因子分解法(PMF)解析VOCs的来源.结果表明,春季VOCs浓度为27.46×10~(-9)～40.52×10~(-9),夏季为45.79×10~(-9)～53.45×10~(-9),秋季为38.84×10~(-9)～46.66×10~(-9);含氧化合物的浓度占比为41%～48%,在各个季节均为最高,浓度水平较高的VOCs物种是丙酮、丙烯醛和丙醛等,异戊二烯的浓度在夏季较高;一般而言VOCs浓度09:00高于13:00,其中丙烯醛、乙烯和二氯甲烷的变化较大;含氧化合物的臭氧生成潜势(OFP)最高,其次是芳香烃和烯烃类,烷烃的OFP最小,OFP较高的VOCs物种是丙烯醛、丙烯和乙烯等;影响连云港市VOCs的来源主要有工业源(49%)、溶剂使用源(23%)、交通源(14%)、涂料使用源(10%)和天然源(4%).需重点关注连云港市VOCs中浓度水平和OFP均较高的含氧化合物,重点控制工业源对VOCs的影响.     

Impact of energy structure adjustment on air quality: a case study in Beijing, China

Energy consumption is a major cause of air pollution in Beijing, and the adjustment of the energy structure is of strategic importance to the reduction of carbon intensity and the improvement of air quality. In this paper, we explored the future trend of energy structure adjustment in Beijing till 2020, designed five energy scenarios focusing on the fuel substitution in power plants and heating sectors, established emission inventories, and utilized the Mesoscale Modeling System Generation 5 (MM5) and the Models-3/Community Multiscale Air Quality Model (CMAQ) to evaluate the impact of these measures on air quality. By implementing this systematic energy structure adjustment, the emissions of PM₁₀, PM_2.5, SO₂, NO _x , and non-methane volatile organic compounds (NMVOCs) will decrease distinctly by 34.0%, 53.2%, 78.3%, 47.0%, and 30.6% respectively in the most coalintensive scenario of 2020 compared with 2005. Correspondingly, MM5-Models-3/CMAQ simulations indicate significant reduction in the concentrations of major pollutants, implying that energy structure adjustment can play an important role in improving Beijing’s air quality. By fuel substitution for power plants and heating boilers, PM₁₀, PM_2.5, SO₂, NO _x , and NMVOCs will be reduced further, but slightly by 1.7%, 4.5%, 11.4%, 13.5%, and 8.8% respectively in the least coal-intensive scenario. The air quality impacts of different scenarios in 2020 resemble each other, indicating that the potential of air quality improvement due to structure adjustment in power plants and heating sectors is limited. However, the CO₂ emission is 10.0% lower in the least coal-intensive scenario than in the most coal-intensive one, contributing to Beijing’s ambition to build a low carbon city. Except for energy structure adjustment, it is necessary to take further measures to ensure the attainment of air quality standards.