非热等离子体强化碱液吸收脱除烟气中NO和Hg0的研究

采用正电晕放电产生非热等离子体将模拟烟气中的NO和Hg0氧化成更易吸收的NO2和Hg2+,从而强化其碱液吸收脱除,并考察放电电压及入口SO2和NO浓度对氧化和脱除效果的影响.结果表明,随着电压升高,NO和Hg0的氧化和脱除量增加.当NO浓度为134 mg/m3,放电电压为12.8kV时,吸收塔出口NO和NO2浓度分别为0和69 mg/m3.当Hg0浓度为110 μg/m3,放电电压为13.1 kV时,吸收塔出口Hg0和Hg2+浓度分别为22 μg/m3和11 μg/m3.SO2对Hg0的氧化和脱除具有一定促进效应,且这种效应随SO2浓度提高而增强,但SO2对NO的氧化和脱除影响不大.NO对Hg0氧化有明显的抑制效应,随着NO浓度提高,Hg0氧化和脱除量显著降低.当800 mg/m3 SO2、 134 mg/m3 NO和110 μg/m3 Hg0共存时,对应77 J/L的能量输入,NO和Hg0的脱除率分别为57%和31%.     

能量注入对放电等离子体去除气相苯系物的影响

采用正极性高压直流供电和串齿线放电极——管式接地极构成的放电等离子体反应器,研究了苯系物（苯、甲苯和对二甲苯）去除效率与供电电压之间的关系,以及放电极齿轮数对苯系物去除效率、COx（CO2＋CO）生成量和能量效率的影响。研究结果表明,苯系物的去除效率、COx生成量皆随电压升高而增大。随着电压升高,能量效率先升后降,当电压为11kV左右时,能量效率最高。对应放电齿轮数为31的苯系物去除效率、COx生成量和能量效率皆高于放电齿轮数为55或7,这表明对应特定的等离子体反应器,有一最佳放电齿数匹配。     

非热等离子体结合CuO催化剂或Ca(OH)2吸收剂去除氮氧化物

采用非热等离子体结合催化或现场化学吸收的2种方法来去除气流中的NOx.结果表明,非热等离子体结合催化,反应器内的CuO催化剂能有效地促进NO的还原反应;相对于催化还原NO而言,脉冲电晕作用下能有效地降低NO催化还原的反应温度.当催化剂为CuO,脉冲电压为18kV,反应温度为200℃,还原剂为1%CO及NO进口浓度为719 mg/m3条件下,NO的去除率达到了100%.非热等离子体结合现场化学吸收方法,是一种在常温下从气流中净化氮氧化物的有效方法,NO的去除率远远高于反应器内没有吸收剂的情况.可以认为反应器内的Ca(OH)2吸收剂通过与NO的氧化产物NO2或NO3的吸收反应促进了NO的去除.当反应器内有Ca(OH)2吸收剂存在时,在脉冲电压为18kV,O2浓度为2%及NO进口浓度为1 050 mg/m3条件下,NO的去除率达到了100%.     

低温等离子体分解脱除NO影响因素研究

为优化低温等离子体反应器设计、提高NO分解率,在低放电电压下通过改变介质阻挡放电参数(放电电压、介质材料、放电间隙等)考察其对分解NO的影响.研究结果表明:在低电压范围条件下(≤6.5 kV),放电电压对提高NO分解率的效果是非线性的,其影响随电压的升高而减弱;选择介电常数较大的介质材料更易获得较高的分解率;当反应器其它特征参数确定后,放电间隙并非越小越好,而是存在一个最佳值;实际应用中,应选用二次电子发射系数较大的电极材料;NTP反应器中加入填充材料不仅具有吸附和存储性能,还具有介质阻挡放电的功能,选择适合的填充材料能更大程度地提高能量利用率,提高NO分解率.     

电晕放电与络合催化联合同时去除烟气中SO_2、NO实验研究

采用电晕放电与液相络合催化协同同时去除烟气中SO2和NO,电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH、SO2和NO初始浓度以及气流量对同时去除SO2和NO效率的影响进行了实验研究.结果表明:NO去除率随着放电电压、水流量、乙二胺合钴浓度、pH的增加而增加,而随SO2和NO初始浓度、烟气流量的增大而减小;SO2去除率也随放电电压,水流量的增加而增加,随烟气流量的增加而下降,但溶液pH,SO2和NO初始浓度和乙二胺合钴浓度对其影响很小.溶液中加入Mn2+和尿素能分别增强SO2和NO的去除效果.最佳条件为:电压25 kV、水流量80 L·h-1,乙二胺合钴浓度0.02 mol·L-1,烟气流量1.0 m3·h-1、尿素浓度0.02 mol·L-1,Mn2+浓度为0.02 mol·L-1时,NO和SO2去除率分别可达68%和94%,对应能量消耗分别为22.2 g·k Wh-1和75.2 g·k Wh-1.     

介质阻挡放电去除NO的实验研究

设计了一套高压电源和同轴圆柱 -筒介质阻挡放电反应器装置 ,进行了冷等离子体去除NO的实验研究 ,结果表明该方法是有效的 .研究了气体流量、NO初始浓度、放电电压、O2 含量以及中心电极尺寸对NO去除效率的影响 .当流量较小或NO初始浓度较低时 ,有较高的去除率 ;流量变大和NO初始浓度增加时 ,NO的去除率将下降 .放电电压升高 ,NO去除率将增大 .O2 的存在会降低NO的去除率 .放电管其它特征尺寸给定条件下 ,中心电极存在一个最佳直径 ,使得NO的去除效果最为理想 .     

非热等离子体结合CuO催化剂或Ca(OH)2吸收剂去除氮氧化物

采用非热等离子体结合催化或现场化学吸收的2种方法来去除气流中的NO_x.结果表明,非热等离子体结合催化,反应器内的CuO催化剂能有效地促进NO的还原反应;相对于催化还原NO而言,脉冲电晕作用下能有效地降低NO催化还原的反应温度.当催化剂为CuO,脉冲电压为18kV,反应温度为200℃,还原剂为1%CO及NO进口浓度为719 mg/m³条件下,NO的去除率达到了100%.非热等离子体结合现场化学吸收方法,是一种在常温下从气流中净化氮氧化物的有效方法,NO的去除率远远高于反应器内没有吸收剂的情况.可以认为反应器内的Ca(OH)₂吸收剂通过与NO的氧化产物NO₂或NO₃的吸收反应促进了NO的去除.当反应器内有Ca(OH)₂吸收剂存在时,在脉冲电压为18kV,O₂浓度为2%及NO进口浓度为1 050 mg/m³条件下,NO的去除率达到了100%.     

多针-水膜电极电晕放电脱硫研究

采用不锈钢多针作为高压电极系统,水膜为低压电极.负直流高压电源供电,含二氧化硫(SO2)的污染气体从高压电极系统的轴向进入,沿着电晕放电电场从水膜上方通过,在电晕放电等离子体和水吸收共同作用下,生成硫酸使SO2得到脱除.主要研究了放电电压、气体中SO2初始浓度和气体在电极系统的停留时间对脱硫效果的影响,并测试了水中SO32-和SI42-离子浓度,分析SO2脱除机制.结果表明,电晕放电和水吸收对SO2脱除具有很好的协同作用,脱硫效果明显升高,SO2转变生成硫酸量的体积分数提高;脱硫效果随电压增加和停留时间的增加而增加,初始浓度对脱硫效果有影响.当SO2初始浓度(体积分数)为430×10-6,施加电压为14.5 kV,停留时间为7.5 s时,脱硫效率达90%以上.     

沿面放电氧活性物质注入协同SCR脱除烟气中NO_x

为了提高选择性催化还原(SCR)在低温区(200℃)的脱硝性能,提出利用插在烟道中的沿面放电反应器生成氧活性物质,部分氧化NO以实现低温快速SCR脱硝过程.同时,研究了氧活性物质注入实现快速SCR的脱硝性能,考察了氧活性物质注入降低二氧化硫和水蒸汽对SCR反应的影响.实验结果表明:在模拟烟气温度为150℃时,采用氧活性物质注入,部分氧化烟气中的NO以实现快速SCR反应条件下(NO/NO2浓度比为1),脱硝效率为51.9%,比标准SCR提升23%;当模拟烟气中存在SO2或H2O时,氧活性物质注入可有效降低SO2、H2O对SCR脱硝效率的影响.     

等离子体协同改性凹凸棒石催化脱除NOx的研究

采用等离子体协同改性凹凸棒石催化脱除NOx,研究了等离子体反应器输入电压和凹凸棒石煅烧温度对NO和NOx脱除率的影响规律.结果表明,当反应器输入电压30kV时,NO和NOx脱除率随等离子体输入电压增加而增大.凹凸棒石煅烧温度对催化活性也具有显著影响,当煅烧温度600℃时,部分凹凸棒石被烧结熔融, NO和NOx脱除率都不高;当煅烧温度为400~600℃时,凹凸棒石活性较高, NO和NOx脱除率可达最大值.本实验条件下最佳工艺参数为等离子体输入电压>30kV, 凹凸棒石煅烧温度为400~600℃,NOx最大脱除率可达89.6%.     

酸-碘改性壳聚糖-膨润土脱除单质汞特性及机理分析

为探明烟气中酸性气体(SO2,NO,HCl)和H2O对酸-碘改性壳聚糖-膨润土吸附剂脱除单质汞(Hg0)的影响和脱除机理,在小型固定床试验台架上开展了Hg0脱除的实验研究.结果表明:由于SO2与Hg0在吸附剂表面活性位上存在竞争吸附,SO2抑制吸附剂对Hg0的脱除.H2O和较高浓度(1000μg/m3)的NO对脱汞具有明显地促进作用.由于低温下HCl与Hg0较高的反应能垒,HCl对脱汞没有影响.与单一烟气成分影响相比,在SO2、NO、HCl和H2O的联合作用下,吸附剂的长时间脱汞性能得到大幅提高.机理分析表明壳聚糖首先被酸中的H+质子化,之后再吸附酸与KI反应生成的I2,进而有效地吸附Hg0.量子化学计算表明壳聚糖在酸性条件下对I2具有良好的吸附特性,改性壳聚糖吸附剂对Hg0具有较好的吸附能力,其吸附能约为127kJ/mol.     

Simultaneous oxidation of NO, SO2 and Hg0 from flue gas by pulsed corona discharge

A process capable of oxidizing NO, SO2 and Hg0 was proposed simultaneously, which utilized a high-voltage and short-duration positive pulsed corona discharge. By focusing on NO, SO2, and Hg0 oxidation efficiencies, the influences of pulse peak voltage, pulse frequency, initial concentration, electrode number, residence time and water vapor addition were investigated. The results indicate that NO, SO2 and Hg0 oxidation efficiencies depend primarily on the radicals (OH, HO2, O) and the active species (O3, H2O2), etc. produced by the pulsed corona discharge. The NO, SO2 and Hg0 oxidation efficiencies improved as increasing pulse peak voltage, pulse frequency, electrode number and residence time, while they are reduced with an increasing initial concentration. By adding water vapor, SO2 oxidation efficiency is improved remarkably, while NO oxidation efficiency is decreased slightly. In our experiments, the simultaneous NO, SO2, and Hg0 oxidation efficiencies reached to 40%, 98% and 55% with the initial concentrations 479 mg/m3, 1040 mg/m3, and 15.0 ug/m3, respectively.     

Oxidation of gaseous elemental mercury in a high voltage discharge reactor

Effects of the voltage waveform, discharge tooth wheel number and CO2/NO/SO2 concentration in the simulated flue gas on Hg0 oxidation were investigated using a link tooth wheel-cylinder reactor energized by di erent high voltage power supplies. Negative DC discharge induced more ozone production and a higher Hg0 oxidation e ciency than positive DC discharge and 12 kHz AC discharge. The discharge tooth wheel number had almost no e ect on the maximum Hg0 oxidation e ciency. The allowable supplied voltage decreased with the increase of discharge tooth wheel number. CO2 could stabilize the discharge process and increase the maximum voltage for a stable discharge. It has also been found that NO consumed O3 induced by high voltage discharge, thereby decreased Hg0 oxidation e ciency; while SO2 had a slight promoting e ect on Hg0 oxidation.     

Catalytic reduction of nitric oxide with carbon monoxide on copper-cobalt oxides supported on nano-titanium dioxide

A series of copper-cobalt oxides supported on nano-titanium dioxide were prepared for the reduction of nitric oxide with carbon monoxide and characterized using techniques such as XRD, BET and TPR. Catalyst CuCoOx/TiO2 with Cu/Co molar ratio of 1/2, Cu- Co total loading of 30% at the calcination temperature of 350°C formed CuCo2O4 spinel and had the highest activity. NO conversion reached 98.9% at 200°C. Mechanism of the reduction was also investigated, N2O was mainly yielded below 100°C, while N2 was produced instead at higher temperature. O2 was supposed to accelerate the reaction between NOx and CO for its oxidation of NO to give more easily reduced NO2, but the oxidation of CO by O2 to CO2 decreased the speed of the reaction greatly. Either SO2 or H2O had no adverse impact on the activity of NO reduction; however, in the presence of both SO2 and H2O, the catalyst deactivated quickly.     

DBD技术脱除恶臭气体H2S和CS2的可行性

采用DBD技术脱除工业废气中的H₂S和CS₂.12kV的电压下,分压为4kPa的H₂S,放电5s,去除率接近100%;分压为1.33kPa的CS₂,放电15s,其去除率可达80%.H₂S和CS₂的去除率都随其浓度的增加而下降.在实验室研究的基础上,设计了废气处理量为420m³/h、流速为10m/s的DBD净化装置,进行了实际含H₂S和CS₂的工业废气净化研究,H₂S去除率可达89%,能量消耗为5.2W·h/m³.结果表明DBD技术对于处理含硫恶臭工业废气,具有实际应用价值.     

尖晶石型MnCo_2O_4催化剂的制备及SCR性能研究

用柠檬酸配位燃烧法制备了尖晶石复合金属氧化物MnCo2O4,使用X射线衍射仪、傅立叶红外分析仪对其进行了表征,并进一步在固定床反应器中考查了该催化剂的催化氧化、还原NO的性能以及SO2的影响。结果表明,所制备的MnCo2O4催化剂呈现典型的尖晶石结构,在300℃,空速20000h-1时,NO氧化率可以达到30%,而NH3催化还原NO的效率可达99.5%,但SO2对其还原性能有明显影响。     

介质阻挡放电中添加乙炔对NO脱除的影响

利用介质阻挡放电(DBD)进行模拟烟气脱除NO实验,通过改变乙炔体积分数和烟气水蒸汽含量研究添加乙炔对NO脱除效率的影响.结果表明:烟气中添加乙炔强化了NO氧化作用,随着乙炔体积分数的提高,NO脱除率逐渐增加.在NO/N2/O2/C2H2/H2O体系中,水的电负性和离解反应消耗大量高能电子,降低了活性自由基的生成,NO脱除速率随之减慢;能量密度低于400 J·L-1时,相对湿度(RH)为0的情况下脱出效果最好.但随着能量密度的增加,H2O不会影响最终的NO脱除率;H2O的添加可以产生更多的·OH自由基,促进NO2向HNO3转化,使出口NO2浓度大幅度降低.     

Ag/Al2O3催化剂用于碳氢化合物选择性还原NO

比较了富氧条件下CH4、C3H8、C3H6和C2H5OH分别用作还原剂时,NO在Ag/Al2O3催化剂上的还原活性.结果表明, CH4和C3H8还原NO的活性很低,而C3H6和C2H5OH能有效地还原NO.在此基础上,研究了H2O和SO2对C3H6和C2H5OH在Ag/Al2O3催化剂上还原NO活性的影响.结果表明,H2O的存在会降低低温区的NO还原活性,而且这种影响是可逆的.将H2O 和SO2同时加入反应混合气,引起NO还原活性较大幅度降低,结合程序升温脱附实验结果,认为可能是由于存在SO2时,Ag/Al2O3催化剂吸附NO的能力降低.     

O2+、O3同时脱硫脱硝实验

针对目前的烟气同时脱硫脱硝方法中存在的投资成本、运行费用、占地面积大等问题,研究强电离放电方法产生高浓度氧活性粒子(O2+、O3)注入烟气外排管道中,进行O2+、O3消除烟气中的NO, SO2转化成HNO3, H2SO4的等离子化学反应.描述强电离介质阻挡放电制取O2+、O3原理和烟道中O2+与H2O反应形成·OH及其氧化脱硫脱硝反应机制,分析回收酸液中的酸根离子种类及浓度.在O2+、O3与NO+SO2的物质的量比为5,烟气温度为65℃,H2O体积浓度为10%,停留时间为1s的实验条件下,脱硝脱硫率分别为97.4%,83.2%.     

水质对UV/H2O2降解17α-乙炔基雌二醇（EE2）的影响

采用UV/H₂O₂间歇式光氧化反应器,研究了溶液pH值、腐殖酸及水中常见阴离子HCO₃^-、NO₃^-、CO₃^2-、Cl^-和SO₄^2-对UV/H₂O₂工艺降解17α-乙炔基雌二醇(EE2)的影响.结果表明,UV/H₂O₂工艺可以有效地去除水中的EE2,光降解过程符合一级反应动力学模型.双氧水投加量为5 mg/L时,在14W低压汞灯照射下,EE2在自来水和蒸馏水中的光降解一级反应速率常数为0.063 0min^-1和0.132 4min^-1.溶液中的腐殖酸和阴离子HCO₃^-、NO₃^-、Cl^-、SO₄^2-对EE2的光降解反应有抑制作用,4种阴离子浓度为5 mmol/L时,抑制作用依次为HCO₃^->SO₄^2->Cl^->NO₃^-,HCO₃^-可使光降解速率常数降低到50%.自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是水中多种离子影响的结果.