广州秋季灰霾生消过程气溶胶单颗粒组成特征研究

为了解广州地区灰霾天气成因及污染特征,更好地为保障空气质量提供基础数据和科技支撑,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)研究了广州市秋季(2013年9月26日─10月10日)灰霾生消过程中大气气溶胶单颗粒组成特征。根据空气质量将观测时段划分为优良、轻度污染和重度污染3种类型,并对颗粒物化学组成的变化过程进行分析。研究结果表明,大气颗粒物类型主要可分为8种:元素碳颗粒(EC)、有机碳颗粒(OC)、元素碳有机碳混合颗粒(ECOC)、大分子有机碳颗粒(HOC)、富钾颗粒(K-rich)、左旋葡聚糖颗粒(LEV)、重金属颗粒(HM)和富硅酸盐颗粒(SI),这8种颗粒类型占了监测期间总颗粒的96%。重度污染天气下,从颗粒物平均质谱图来看,颗粒中含有的二次离子(硫酸盐和铵盐)相对于优良天气明显升高;从成分类别来看,富钾颗粒比例从15.1%增加到58.3%,说明来自生物质燃烧一次源的比例大幅增加,结合风速变化推断,灰霾发生的原因主要是由于气象扩散条件不利(平均风速小于3 m·s~(-1)),来自生物质燃烧的颗粒物持续积累,同时二次反应导致气溶胶颗粒更加老化。     

拉萨市大气中碳颗粒物的浓度变化及特征

利用STAPLEX大流量分级采样器于2014年8—12月采集拉萨市城区大气颗粒物84个样品,测定不同粒径上有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,定性分析二次有机碳(SOC),基于碳质组分和~(14)C值得到其来源.结果表明,不同粒径的OC质量浓度呈双峰分布,较高峰出现在0.49μm粒径段,次高峰出现在1.5—3.0μm粒径段(8—9月)和3.0—7.2μm粒径段(11—12月);EC主要分布在0.49μm粒径段.OC/EC比值为4.15—33.80,表明拉萨大气颗粒物存在二次有机碳.研究表明,拉萨市碳质颗粒物的主要污染源是燃煤、机动车尾气、生物质燃烧和地面扬尘、生物质燃烧和地面扬尘是OC的主要来源,燃煤和机动车尾气则是EC的主要来源.     

北京大气颗粒物碳质组分粒径分布的季节变化特征

为了解有机碳(OC)和元素碳(EC)在北京大气颗粒物中的季节变化、粒径分布和来源,于2010年3月—2011年2月采用惯性撞击分级采样器采集大气颗粒物样品,热光碳分析仪测定其中有机碳和元素碳质量浓度.结果表明,OC在粗细粒子中含量相当,EC主要存在于细粒子中,在<2.1μm颗粒物中分别占(52±11)%和(70±22)%.OC存在明显的季节变化,冬、夏季高于春、秋季,而EC则表现为冬、秋季大于春、夏季.OC和EC粒径分布呈"双峰型",细粒子段峰值分别位于0.43—1.1μm和0.43—0.65μm,粗粒子段峰值均位于4.7—5.8μm.四季峰值对应的粒径段、峰宽和峰高存在差异.OC与EC粒径分布和相关性的季节变化表明,冬季OC与EC的主要来源为燃煤排放,夏季EC的主要来源为机动车尾气.     

石河子市PM_2.5中有机碳和元素碳的变化特征与来源解析

本研究采集2015年9月至2016年8月石河子市不同类型天气下大气颗粒物样品,根据气象条件进行霾与沙尘分类,使用热光碳分析仪DRI 2001A进行有机碳(organic carbon,OC)与元素碳(elemental carbon,EC)测定,采用最小比值法估算二次有机碳(second organic carbon,SOC)质量浓度,主成分分析法(principle component analysis,PCA)分析其可能来源.结果表明:中霾天气下OC和EC平均质量浓度达到20.85±5.03、2.75±0.46μg·m~(-3)(沙尘天气18.9±4.4μg·m~(-3),2.6±0.9μg·m~(-3)).二次有机碳SOC在中霾天气下质量浓度为10.62±3.94μg·m~(-3)(沙尘天气9.3±3.7μg·m~(-3)),占OC浓度67%(沙尘天气67%).霾与沙尘天气OC与EC相关系数低于非霾非沙尘天气,表明霾与沙尘天气较非霾非沙尘天气有着复杂的污染源.PCA分析表明,霾与沙尘天气下的碳气溶胶的主要排放源为机动车尾气,固定燃煤源和道路扬尘.本项研究分析了石河子市霾和沙尘天气下的碳气溶胶分布,有望为中国西部城市的霾和沙尘天气治理提供依据.     

广州市灰霾期间大气颗粒物中有机碳和元素碳的粒径分布

使用冲击式采样器(MOUDI)采集广州市灰霾形成过程的大气颗粒物.分析了有机碳(OC)和元素碳(EC).结果表明,灰霾期间大气主要消光部分积聚态颗粒物及其中的OC和EC,在PM10(可吸入颗粒物)中所占的比例及其绝对浓度要远高于正常天气.正常天气OC和EC呈双模态分布,严重灰霾天气EC的粒径分布呈单一模态分布,OC的粒径分布呈双模态分布,峰值都向大粒径方向偏移.结果显示,大气颗粒物、OC和EC在积聚态的大幅度增长是形成灰霾天气的重要原因.     

太原市PM_(2.5)中含碳气溶胶特征分析

为研究太原市环境空气中含碳组分的时空分布变化规律,于2014年3月、5月、8月、12月采集了太原市3个点位春、夏、秋、冬等4个季节的PM_(2.5)样品,利用碳分析仪(DRI 2001A)测定了样品中OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OPC共8种碳组分含量,计算了有机碳(OC)、元素碳(EC)二者浓度,分析了OC和EC的时空分布特征.结果显示,太原市PM_(2.5)中OC和EC的平均质量浓度分别是13.5±14μg·m~(-3)和6.5±6.1μg·m~(-3),其中OC浓度随季节变化顺序为冬季春季夏季秋季,EC浓度季节变化与OC一致.春、夏、秋、冬4个季节总含碳气溶胶(TCA)占PM_(2.5)比例分别为17.6%、9.5%、8.8%、42.3%,其中冬季最高,表明冬季含碳气溶胶污染较为严重.夏季中OC和EC相关性较弱(R~2=0.4054),而春季(R~2=0.7659)、秋季(R~2=0.8253)、冬季(R~2=0.8184)OC和EC相关性较强,表明夏季碳气溶胶来源不同.通过(OC/EC)min最小比值法估算二次有机碳(SOC)浓度,春、夏、秋、冬季SOC浓度分别为2.8±2.9μg·m~(-3)、1.0±0.8μg·m~(-3)、 0.5±0.4μg·m~(-3)、 3.6±3.5μg·m~(-3),冬季SOC浓度最高. 8种碳组分分析结果显示,不同季节一次排放源中生物质燃烧、机动车尾气排放及煤炭燃烧对太原市含碳气溶胶贡献不同,其中,冬季燃煤和机动车排放使太原市含碳气溶胶污染严重,应加强燃煤和机动车排放源管控,来减轻碳组分污染.     

昆明城区夏季单颗粒气溶胶质谱特征及来源分析

使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2015年8月1日至7日,对大气中细颗粒连续监测,有8万多个颗粒具有测径和电离信息,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_(2.5)浓度的相关性达到0.78,表明在一定程度上颗粒物数浓度能够反映大气污染变化趋势.分析表明,捕集到的大气颗粒物可分为具有代表性的8类:元素碳(EC)、混合碳(ECOC)、有机碳(OC)、高分子有机碳(HOC)、富钾(K-rich)、矿物质(KWZ)、左旋葡聚糖(LEV)和重金属(Metal)颗粒,不同类型颗粒粒径分布差异较为明显.颗粒类型以ECOC和OC颗粒为主,约占到电离颗粒数的50%以上.ECOC和OC颗粒数百分比在1:00 am至12:00 am左右,先上升后下降;EC颗粒主要受到机动车尾气排放影响,所占比例白天高于夜间;燃烧源排放颗粒物的增加和低风速是造成PM_(2.5)浓度上升阶段的主要原因;源解析结果表明,拓东体育馆周围大气污染源以机动车尾气为主,贡献率为28.5%;其次为燃煤源,贡献率为23.8%.     

广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。     

济南市居住区采暖季大气PM_(2.5)中碳组分构成及变化分析

为探究济南市采暖季环境空气中PM_(2.5)中碳组分的污染情况及主要来源,于2017年11月16日-2018年3月31日和2017年11月16日-28日分别进行了居住区和背景区离线颗粒物采样,运用美国沙漠研究所DRIModel2015多波长热/光学碳分析仪对大气PM_(2.5)中碳组分进行了分析。研究结果显示,日均质量浓度ρ(OC)、ρ(EC)和ρ(PM_(2.5))在居住区为9.26、3.16、85.32μg·m~(-3),在背景区为2.88、1.44、59.27μg·m~(-3),说明居住区碳组分污染程度明显高于背景区。居住区日均质量浓度最高的碳组分为OC4、OC3和EC2;OC3和OC4日均质量浓度随污染等级从优向重度污染变化的过程逐渐增大,且OC日均质量浓度的变化情况跟OC3和OC4日均质量浓度变化相一致。但OC/PM_(2.5)和EC/PM_(2.5)均随污染等级的加重而呈下降趋势,可见OC和EC并不是济南采暖季重污染天气的控制因子。PMF来源解析结果显示,济南市采暖季居住区碳组分贡献较大的源为燃煤源、汽油车尾气和道路尘。结合碳组分在线监测仪器(美国SUNSET公司,型号RT-4)同期OC和EC质量浓度数据,采用Cabada改进后的方法,计算出SOC和POC质量浓度分别为1.14μg·m~(-3)和4.69μg·m~(-3)对采样时间段内一次典型重污染过程进行分析,发现CO、EC、POC等一次污染物的大量排放、不利的气象因素、区域传输等因素共同导致了此次污染过程的的形成。     

西安城区冬季污染天单颗粒气溶胶的化学组分特征及混合状态

本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年12月6-12 日在西安市开展高时间分辨率的实时在线观测.观测期间颗粒物数浓度和PM2.5质量浓度变化趋势一致,表明颗粒物数浓度可以反映大气污染状况.结合自适应共振神经网络算法和人工分类方法,将颗粒物共分为7类,分别是元素碳颗粒(EC)、有机碳与元素碳混合颗粒(OC...     

武汉市青山区道路尘碳组分污染特征及来源分析

为研究武汉市道路尘中碳组分污染特征及来源,于2018年5月在武汉市青山区采集道路尘样品,用热光碳分析仪测定样品中有机碳(OC)、元素碳(EC)、烟炱(soot)和焦炭(char)含量,并使用特征比值法、相关分析及主成分分析法对道路尘碳组分污染特征和来源进行探讨分析.结果表明,道路尘中OC、EC、soot和char含量平均值分别为1.29、2.21、2.04、0.17 g·kg^-1,说明不同碳组分含量存在较大的空间变异性.相关性分析表明OC和EC的来源存在一定差异,且EC主要贡献来源是soot.OC;EC和char;soot比值和主成分分析结果表明,武汉市青山区道路尘中碳组分主要来源于机动车尾气和燃煤排放,也可能受到生物质燃烧的影响.     

杭州市大气PM_(2.5)中碳分布特征及来源分析

碳是城市空气中颗粒物的主要成分之一.PM2.5中的碳主要以有机碳(OC)和元素碳(EC)的形式存在.本文对杭州市大气中PM2.5颗粒物进行研究,探讨有机碳和元素碳的分布特征.     

2011年冬季天津PM2.5及其二次组分的污染特征分析

2011年11月—12月于天津城区和武清采集PM2.5样品,分析其中的二次水溶性无机离子(NH4+、NO3-和SO24-)、有机碳(OC)和元素碳(EC),估算二次成分浓度,并分析采样期间气象因素对一次持续重污染过程的影响.结果表明,天津地区冬季PM2.5污染严重、城区和武清PM2.5质量浓度平均值分别为166.9μg.m-3和180.0μg.m-3;城区样品中SO24-、NO3-和OC在PM2.5的比例依次为19.4%、16.7%和15.4%,武清样品中则为19.2%、15.5%和20.4%;二次组分占PM2.5质量浓度的47%(城区)和46%(武清),雾霾日二次组分含量明显高于非雾霾日;高湿和静小风等不利气象条件是造成PM2.5质量浓度持续增加以及二次组分浓度迅速升高的重要原因.     

石家庄冬季道路积尘PM_2.5与PM_10碳组分污染特征分析

为探讨石家庄市冬季道路积尘中PM_2.5与PM_10的碳组分污染特征和来源,利用移动式采样法对市区不同类型铺装道路积尘进行收集,用热光碳分析仪测定样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量并分析其特征.结果表明,OC、EC在PM_2.5中的平均质量浓度为166.54 mg·g~(-1)、25.35 mg·g~(-1),在PM_10中的平均质量浓度为118.31 mg·g~(-1)、20.3 mg·g~(-1),总碳(TC)占PM_2.5中百分比为19.2%,占PM_1013.9%,表明碳组分更容易富集到细粒径颗粒物上;相关性分析表明OC、EC来源大致相同;8个碳组分中OC3的百分含量最高,OC4次之,EC3最低;主成分分析及OC、EC相关分析结果表明冬季道路积尘中的碳主要来自于机动车尾气排放和大气降尘中的燃煤成分.     

佛山市大气细粒子碳质组分时空分布特征及其影响因素

采用热/光法测定了2011年夏季和冬季佛山市城区和对照点大气细粒子碳质组分浓度水平,并讨论了城区与对照点碳质组分的污染水平和时空差异;通过分析OC与EC的相关性,研究了各站点大气中碳质组分的主要来源;最后采用ρ(OC)/ρ(EC)最小比值法估算了各站点SOC的污染水平。结果表明:佛山市大气细粒子碳质组分中有机碳(OC)和元素碳(EC)质量浓度分别为9.93μg·m-3和6.47μg·m-3。从季节上看,佛山市碳质组分季节分布明显,冬季污染程度明显高于夏季,各个区域夏季和冬季OC质量浓度分别为5.33～10.60μg·m-3和10.60～15.94μg·m-3,相应的EC质量浓度分别为3.58～6.94μg·m-3和6.03～10.12μg·m-3;夏季和冬季ρ(OC)/ρ(EC)比值分别为1.15～1.84和1.32～2.34。从空间上看,佛山市各区域OC、EC、ρ(OC)/ρ(EC)和ρ(SOC)/ρ(OC)的变化范围较大,城区与对照点二次有机碳(SOC)占OC比例分别为19%～56%和21%～76%,反映了佛山市碳质组分空间分布存在着显著差异。总体上,佛山市各采样点夏季明显受局地污染影响,冬季明显受区域污染影响。OC与EC的相关性系数r2在0.4～0.7之间,说明佛山市大气颗粒物中OC和EC有相似来源。从大气细粒子浓度来看,对照点更合镇污染程度相对较轻,明显低于其他几个城区采样点,但从大气细粒子碳质组分浓度来看,更合镇碳质组分污染水平较高,特别是冬季EC浓度明显高于城区,表明一次燃烧源对更合镇细粒子污染有重要贡献。研究结果对于对后续评估佛山市大气污染整治效果具有一定参考价值,同时可为产业结构类似佛山的其他重工业城市大气污染控制提供基础数据。     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,具有很强的环境和气候效应,是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源,于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集,并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明,观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3,其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3,占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区,介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算,发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3,占OC的33.2%,表明SOC是PM_2.5...     

天津城区PM_(2.5)中碳组分污染特征分析

为探讨天津城区碳组分的季节污染特征,于2009年4月—2010年1月采集大气PM2.5样品,测定其碳组分浓度,分析有机碳(OC)和元素碳(EC)的相互关系,并探讨气象条件对碳组分浓度的影响.结果表明,天津城区PM2.5质量浓度为141.47μg·m-3,OC和EC质量浓度年均值分别为18.81μg·m-3和6.86μg·m-3,分别占PM2.5质量浓度的13.3%和4.8%,碳组分系PM2.5的重要组成部分;季节分布特征显示,秋、冬季OC和EC污染较为严重,总碳气溶胶(TCA)分别为45.74μg·m-3和46.75μg·m-3,占PM2.5质量浓度的30.1%和40.1%;采用改进的OC/EC最小比值法计算得到的二次有机碳(SOC)浓度显示,秋季和冬季SOC较高,为7.45μg·m-3和7.28μg·m-3.后向轨迹的聚类分析表明,局地气流或偏南气流控制下的PM2.5中碳组分浓度较高.     

天津市采暖季PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源分析

为探究天津市采暖季PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,于2017年11月28日—2017年12月30日,分昼夜采集天津市大气中的PM_(2.5)样品,并利用热光碳分析仪测定了PM_(2.5)样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度。对天津市PM_(2.5)中OC和EC的浓度变化特征进行分析,采用OC/EC最小比值法估算二次有机碳(SOC)的含量,然后利用主成分分析法(PCA)对碳组分进行来源解析,并基于后向轨迹聚类分析方法探讨区域污染传输对天津市碳组分的影响。结果表明,(1)采样期间,PM_(2.5)中OC和EC的平均质量浓度分别为15.63、4.19μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的23.78%和6.38%,天津市碳组分污染仍然比较严重。另外,OC和EC的质量浓度及其占PM_(2.5)质量浓度的百分比均呈现出昼低夜高的特点。(2)OC和EC之间的相关性在白天与夜间均较强(R2分别为0.89和0.75),表明OC与EC的来源均较为一致。夜间相关系数R2较低,碳组分来源更为复杂。(3)白天SOC的估算值为5.37μg·m~(-3),占OC的38.71%;夜间SOC的估算值为8.54μg·m~(-3),占OC的48.69%,天津市存在严重的SOC污染。(4)2017年采暖季,天津市PM_(2.5)碳组分污染主要来源于汽油车尾气、道路扬尘、燃煤与生物质燃烧。与白天相比,夜间道路扬尘的贡献作用更加显著。(5)采样期间,天津市气团轨迹主要来自西北与偏北方向。不同方向的气团轨迹对PM_(2.5)中碳组分的影响存在显著差异。研究结果可为天津市制定具有针对性的大气污染控制措施以及区域间的联防联控提供科学依据。     

北京城区PM_(2.5)有机碳和元素碳的污染特征及来源分析

为研究北京城区PM_(2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度水平、季节变化特征与主要来源,于2015年4月至2016年3月在北京西三环交通带附近采集4个季节PM_(2.5)有效样品95组,利用热光反射法测定了PM_(2.5)中OC和EC的质量浓度,并对OC/EC值、OC与EC相关性、二次有机碳(SOC)等特征及污染来源进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)平均质量浓度为(109.9±7.99)μg·m~(-3). PM_(2.5)中OC的年平均质量浓度为(13.49±4.32)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的13.13%; EC的年平均质量浓度为(5.41±1.83)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的5.2%.OC和EC平均浓度及OC和EC在PM_(2.5)中所占比例的季节变化特征均为冬季最高,秋季大于春季,夏季最低.4个季节PM_(2.5)中OC/EC比值均大于2.0,表明各季节存在二次有机碳(SOC)的生成,采用OC/EC最小比值法对SOC含量进行了估算,SOC年平均浓度为(6.88±1.10)μg·m~(-3),占OC含量的50.86%,冬秋季节的SOC浓度水平高于春夏季节.夏季SOC对OC的贡献率为62.22%,高于其他季节.相关性分析表明,OC与EC的相关性在春季(R2=0.9046)和秋季(R2=0.8886)高于夏季(R2=0.4472)和冬季(R2=0.6018),表明春秋两季OC与EC来源相似且相对简单.进一步对PM_(2.5)中8个碳组分质量浓度进行分析显示,北京城区大气碳质气溶胶主要来自汽油车排放和燃煤.     

成都市冬季PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源解析

为研究成都市冬季PM_(2.5)中碳组分的污染特征和来源,于2019年12月7—28日在成都市进行PM_(2.5)的采集,并利用热光碳分析仪和元素分析仪-同位素质谱仪分别测定了样品中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度以及碳同位素的组成特征。结果表明,成都市PM_(2.5)、OC和EC的平均质量浓度分别为98.23、14.50、2.19μg·m~(-3);OC和EC的相关性较高(相关系数为0.80),表明OC和EC可能具有一致的来源,也有可能是具有较高的混合程度;OC/EC比值大于2.0,表明成都市冬季有二次有机碳(SOC)的形成,且SOC/OC的比值为34.48%;主成分分析结果显示,生物质燃烧、燃煤和汽油车尾气尘混合源是成都市冬季PM_(2.5)碳组分的主要来源,贡献率为59.68%;其次是柴油车尾气尘,贡献率为22.40%;碳同位素组成结果显示,成都市冬季PM_(2.5)碳组分的来源与汽油车尾气排放相关性最强,其次为C3植物燃烧;通过IsoSource模型软件进行计算,可知不同时期各污染源的贡献比例均呈现出汽油车尾气排放C3植物燃烧柴油车尾气排放燃煤C4植物燃烧地质源(农业土壤、扬尘)的规律,但相较于清洁期来说,污染期的汽油车尾气排放和C3植物燃烧污染源所占比例增大。研究结果可为成都市大气污染治理提供理论指导。