90Sr在干旱地区包气带砂土中的迁移研究

放射性废物处置的基本安全目标是保护人类和环境免受电离辐射的有害影响.开展处置场环境影响评价可以量化它对人体健康和环境潜在影响.90Sr是放射性废物中具有代表性的裂变核素.为了获取90Sr在干旱地区某处置场址包气带砂土中的迁移规律,采用静态实验和动态实验对其在砂土的迁移进行了研究.结果表明,对于该场址,砂土对90Sr的吸附能力较弱;静态实验测量得到的分配系数与动态实验拟合计算得到的相差约一个量级;采用非平衡模式模拟该场址包气带砂土中90Sr的迁移更为恰当.     

玻璃固化体中~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am、~(238)U核素迁移计算

利用水解反应动力学模型,基于设计计算书中的玻璃固化体包容核素数据,自编程序计算了~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am和~(238)U几个包容量较大的典型核素在玻璃固化体中的迁移情况,计算结果表明:在完全释放情况下,长效α核素~(238)U的释放速率是最大的,在10~(-3)g/a这个量级上;在部分释放情况下,~(239)Pu、~(237)Np、~(241)Am和~(238)U核素的释放速率在10~(-10)g/a量级上;10万年这个时间尺度内,半衰期较短的~(239)Pu和~(241)Am需要加以关注,其释放率都在10~4 Bq/a以上。     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。     

重金属污染物在下包气带饱水条件下迁移转化的研究

不同的重金属污染物进入饱水的下包气带土层之后,由于其形态和价态变化差异较大,在土壤中的迁移、转化特征有明显差别,其迁移顺序为Cr_2O_7~(2-)>AsO_2~->>Hg~(2+)>Cd~(2+)>Pb~(2+).不同土质对重金属污染物迁移的影响为:在砂土中迁移最快,亚砂土中次之,亚粘土中最慢.     

237Np和238Pu在黄土地下水中迁移的数值模拟

为了探索超铀核素在多孔介质中的迁移规律,为低中放固体废物近地表处置库的工程设计提供科学依据,在野外黄土试验场对237Np和238Pu进行了现场示踪试验,采用非平衡吸附模式的NESOR程序模拟了试验数据.结果表明,在含水层厚度6m以上更新世(Q3)马兰黄土中,土壤颗粒矿物以长石和石英为主,化学成分主要为SiO2,土壤颗粒以0.2~0.02mm为主的砂质黏壤土,干容重1.623t/m3,pH=8左右,总孔隙度0.42,阳离子交换容量12.17~28.26meq/100g的条件下,获得试验场黄土的纵向弥散度aL值为0.20~27.5cm,横向弥散度aT为0.05~1.0cm; 237Np的分配系数Kd值为198~451mL/g,238Pu的Kd值为450~1198mL/g;非平衡速率参数a范围为0.014~0.35d-1.     

苯酚在饱水细砂土层中的迁移转化规律

本文研究苯酚在细砂土层中的迁移转化规律,包括静态吸附、降解及动态土柱实验三部分.实验结果用计算机进行线性拟合和参数估值.研究结果表明:细砂土对苯酚的吸附能力较差而降解能力较强;在好氧条件下,苯酚更易降解;水中存在的其它有机物在一定时间内会影响苯酚的降解,但随着微生物对苯酚逐渐适应,这种影响可被消除。     

包气带土壤对农村垃圾渗滤液污染物的去除特性模拟研究

选取我国5种较常见的土壤类型进行动态模拟柱实验,采用添加微生物抑制剂Hg Cl2(15 mg/L)的方式,模拟垃圾渗滤液在5种不同类型的土壤包气带介质中的主要自然衰减作用(吸附作用和生物降解作用),对比分析垃圾渗滤液经过不同类型土壤包气带后COD、NH3-N、重金属离子等指标的变化规律,结果表明:在自然衰减过程中,不同土壤对垃圾渗滤液各污染指标均有较好的去除作用,添加微生物抑制剂对垃圾渗滤液中COD去除有一定影响,对NH3-N的去除无影响;垃圾渗滤液中重金属对地下环境的污染主要集中于包气带土壤中。     

铅和铬污染包气带及再释放规律的实验研究

利用有机玻璃柱模拟包气带,研究了Pb2+和Cr6+在污染包气带时的迁移转化规律,以及雨水淋洗受污染包气带中重金属再释放规律.结果表明:包气带受重金属污染过程中,铅和铬在粗砂包气带中的迁移速率分别为7.25cm/d和0.4cm/d,远大于其在细砂包气带中的迁移速率4.46cm/d和0.36cm/d,且Cr2O72-形式存在的六价铬在包气带中的迁移速率比的铅离子迁移速率大10倍以上;在模拟实验中,溶液在通过包气带区域时六价铬还原为三价铬的反应很弱,通过包气带的水样中三价铬未检出,并且包气带介质中三价铬含量(0.006mg/kg)几乎为零;雨水淋洗铬和铅污染的粗砂和细砂包气带模拟研究中铅淋洗溶出率为0.056%和0.112%,铬淋洗溶出率为62.33%和40.36%.因此,Cr2O72-在砂质包气带中的迁移性很强且容易从介质表面淋洗去除,而铅在介质中的迁移性较差且很难从介质中淋洗去除掉.     

铀矿床氧化带铀系中长寿命元素的地球化学行为

<正> 在前第四纪封闭的地质体系中,铀系元素与~(238)U系母体处于放射性平衡状态。它们在空间分布上分离的趋势是由元素化学性质的不同以及子体元素的原子在铀矿物和含铀矿物结晶格架中所处的特殊位置决定的。在表生带中存在着破坏放射性系列各元素间的平衡关系并使其独立迁移的有利条件。因此,比较长期地,完全或部份独立存在的那些长寿命元素和同位素就具有最大的可能性,其中包括~(238U)、~(234)U、~(230)Th     

土壤包气带含水率对氯代烃垂向迁移影响的模拟研究

氯代烃类挥发性有机物在土壤包气带中的垂向迁移是该类污染物呼吸暴露风险的重要途径.为探究氯代烃在土壤包气带中的垂向迁移规律,通过室内土柱模拟试验,研究土壤包气带含水率对不同氯代烃〔TCE(三氯乙烯)、PCE(四氯乙烯)〕气相扩散速率的影响,并通过线性拟合筛选出更准确的气相有效扩散系数预测模型.结果表明,土壤含水率与氯代烃气相有效扩散系数呈显著负相关〔R=-0.89,P < 0.01,n=7(TCE);R=-0.86,P < 0.01,n=7(PCE)〕.随着土壤含水率由0.5%增至40.0%,TCE气相有效扩散系数(D_T)由0.035 9 cm2/s降至0.002 5 cm2/s,平衡时间由13 h增至91 h,平衡时气体浓度由4.22 g/m3降至0.31 g/m3;PCE气相有效扩散系数(D_P)由0.033 9 cm2/s降至0.001 1 cm2/s,平衡时间由15 h增至103 h,平衡时气体浓度由3.01 g/m3降至0.12 g/m3.与Penman模型、Marshall模型模拟值相比,Millington-Quirk模型模拟值与氯代烃气相有效扩散系数实测值的拟合程度更好(R>0.95,P < 0.01,n=7).研究显示,土壤包气带含水率的增加对氯代烃气相扩散有明显的抑制作用.      

Pu在处置库地下水中的种态模拟及影响特征

采用PHREEQC对Pu在西南某低放废物处置库、甘肃北山高放处置库五一检测井和三号井地下水中的种态及影响进行对比分析,并探讨了pH、pE和离子浓度对Pu在地下水溶液中的影响分布。结果表明:Pu在地下水中主要以Ⅳ价的Pu(OH)_4和Pu(OH)_3~+为主,其次有少量Ⅴ价的PuO_2~+存在。pE和pH对Pu在地下水中的种态存在影响较大,强酸环境中溶液主要以Pu(Ⅲ)存在,中性及碱性环境中,溶液主要以Pu(Ⅳ)存在。离子浓度对Pu在地下水中的种态有一定影响,主要原因是CO_3~(2-)和SO_4~(2-)易与Pu结合形成新的络合物。因此,放射性废物处置库选址与安全评价工作等需要充分考虑周边地下水溶液的离子浓度、pH和pE等影响因素。     

球粒陨石的裂变径迹研究

<正> 锕系核素~(232)Th、~(235)U、~(238)U和~(244)Pu对太阳系年代学和银河系“宇宙年代学”具有重要的意义,因为太阳系中锕系元素的平均丰度取决于太阳系形成之前银河系中r过程核合成的性质。1970年以前,一般假定陨石中锕系元素的化学分馏不明显,特别是球粒陨石,在全岩范围内其难熔亲石元素的分馏较小。然而现在证明这种假设是错误的,现讨论如下。     

裂隙介质中Pu迁移的连续时间随机游走模拟

为更准确地模拟核素的非菲克迁移行为并寻求一种更合理的建模方法,根据一维裂隙岩柱中Pu(钚)迁移试验资料,利用基于不同联合概率密度的连续时间随机游走(CTRW)模型和传统对流-弥散方程(ADE)对Pu迁移的穿透曲线(BTC)进行了过程模拟,对比分析了ADE模型、CTRW-TPL模型、CTRW-TPLA模型和CTRW-ETA模型的拟合程度及适用性,进而选择出最优的模型对不同胶体浓度下Pu在裂隙介质中的迁移进行模拟研究.结果表明,相较于传统ADE模型,参数拟合后考虑吸附作用的CTRW-TPL模型能有效地描述非菲克迁移行为特征,CTRW-ETA拟合过程更易实现,但能为迁移行为的刻画提供的信息较少.研究还发现胶体的存在显著提高了Pu在裂隙介质中的迁移性,但胶体浓度超过某个临界值后,随着浓度升高Pu的迁移性反而减弱,在CTRW理论框架中,该过程表现为表征广义运移速度和弥散系数的参数值先增大后减小,而介质对溶质颗粒的平均吸附率先减小后增大.     

石油烃在非均质包气带中的吸附作用及迁移规律

为深入分析强非均质性污染场地中石油烃的运移规律,探究石油烃类污染物在场地中的吸附、迁移及其影响因素,选取潮白河上游为典型研究区,受冲洪积扇条件控制,区域内包气带非均质性强,地下水埋深较大.采集污染场地包气带介质样品,分别装填原状土（0~20 mm）、细颗粒（< 2 mm）和粗颗粒（>4 mm）3种介质迁移柱,通过土柱淋滤试验表征石油烃在典型介质中的迁移特性;通过静态吸附试验和微生物降解试验识别石油烃迁移过程的关键影响因素,揭示多要素作用条件下的石油烃迁移规律.结果表明:原状土、细颗粒和粗颗粒这3种介质迁移柱出水中石油烃浓度均呈先下降、后波动上升、最终趋于稳定的趋势.3种介质对石油烃的吸附过程均呈现快吸附和慢吸附两个阶段,快吸附阶段发生在试验0~15 h内,完成了吸附的70%~80%;慢吸附阶段持续时间较长,吸附总量缓慢增加.固液比、温度和pH等要素对3种介质石油烃吸附性能的影响相对较小.微生物降解是慢吸附阶段石油烃浓度呈波动上升的主要原因,且在整个石油烃垂向迁移过程中,吸附作用对石油烃去除的贡献率为80%,微生物降解的贡献率为20%.研究显示,相对于微生物作用而言,强非均匀介质在石油烃类污染场地的污染物吸附和迁移过程中起关键控制作用.      

土壤质地和湿度对SVE技术修复苯污染土壤的影响

土壤蒸汽抽提技术(soil vapor extraction,SVE)是一种安全、经济、高效的土壤治理技术,广泛应用于包气带土壤中挥发性有机污染物的去除.本研究选取有机污染物苯为对象,通过一维土柱通风模拟,分析了土壤质地(壤砂土、粉壤土和黏土)和湿度(0%、10%和20%)对SVE技术修复苯污染土壤的影响.结果表明,由于受到粉壤土有机质和黏土的通透性影响,这两组实验的SVE修复效率(68.3%和43.4%)小于壤砂土实验组(98.5%);此外,20%和10%湿度条件下的壤砂土土柱模拟实验会出现拖尾现象,而且湿度越大,SVE的修复效率越低.     

钙基膨润土对~(239)Pu核素迁移的阻滞性能研究

文章采用动态淋滤实验,研究了不同流速和水相pH下,钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能。实验结果表明:钙基膨润土对239Pu核素迁移的阻滞性能很好,100 d内淋出液中的放射性总量很少,239Pu的淋出率最高仅为6.166‰,最小能达到0.209 7‰。流量和水相pH均会影响膨润土的阻滞性能,但是流量的影响更加明显,核素的淋出率随着流速的增大而增大。水相pH一方面改变了土壤性质,使土壤的渗水性能产生变化,另一方面影响了膨润土对239Pu的吸附能力。2种影响同时作用,最终导致水相pH对淋出率的影响不成线性关系。在酸性水相条件下,膨润土的渗水性大大降低,阻滞性能达到最优。     

浅埋深黏土包气带氮迁移转化原位实验研究

通过原位实验,对浅埋深黏土包气带中氮的迁移转化开展研究.结果表明,实测地下水埋深介于145.9~173.6cm,地下水毛细上升高度计算值可达297.0cm,土壤含水率除表层外介于0.30~0.45cm³/cm³;NH₄⁺-N和NO₃^--N在地面以下155cm含量最高为1.43,23.00mg/kg,超出背景值1.13,21.05mg/kg;包气带含水率近饱和条件下,粘土对氮污染物迁移阻滞作用减弱,NH₄⁺-N和NO₃^--N在1d内自地表迁移至155cm.浅埋深地下水减弱了黏土对氮污染物运移的阻滞作用.浅埋深地下水减弱了黏土对氮污染物运移的阻滞作用.     

钚同位素法示踪中国领海核爆散落物钚的主要来源与迁移途径

使用电感耦合等离子体质谱仪,对东海及冲绳海槽沉积物、南海及邻近海域以及西北太平洋表层水中240Pu/239Pu同位素比值进行了测定,以确定中国领海核爆散落核素钚的主要来源及迁移途径。结果显示:东海及冲绳海槽沉积物中240Pu/239Pu比值分布于0.24~0.31之间,南海及邻近海域以及西北太平洋表层水240Pu/239Pu比值也处于0.22~0.24之间,都明显高于全球大气理论沉降值0.18。根据240Pu/239Pu比值及其在沉积物芯中的分布特征分析,二十世纪50年代早期美国在北太平洋马绍尔群岛进行的核爆实验,被认为是中国领海及其邻近海域除全球大气沉降外的另一重要的钚的来源。模式计算显示,东海及冲绳沉积物中约55%、中国南海及其邻近海域表层水中约40%、西北太平洋表层水中约20%的钚,来自北太平洋核爆基地。北太平洋赤道环流及其在西北太平洋的分支洋流是钚自核爆地向中国领海迁移的主要通道。     

半经验生物滴滤器模型研究

生物滴滤(BTF)净化有机废气是一个复杂的过程,其数学模型往往形式繁琐、参数众多,实际应用比较困难.半经验生物滴滤模型是基于生物酶促反应基本原理(米-门方程),并在含苯废气的生物滴滤净化动态实验和生物膜静态实验等研究的基础上建立和完善的一个应用模型.为了符合生物滴滤器内的实际状况,在建模过程中引入了微生物质量浓度沿床层深度变化的函数等合理假设.模型的检验采用将静态实验所得参数代入模型计算,并与生物滴滤动态实验结果进行对比的方法.检验结果表明:在较宽的负荷、表观过滤气速范围内,该模型对滴滤器的模拟值均较符合实验值.该模型的数学形式简单,参数也较少,且主要参数,如生物膜最大净化速率,K值及微生物质量浓度分布等均可通过生物膜静态实验测得.      

Cd^（2＋）、Zn^（2＋）在不同介质中的等温吸附及迁移特性

采用等温吸附实验和土柱实验,探讨了重金属镉、锌在青岛地区三种主要土壤（棕壤、潮土和砂浆黑土）中的静态吸附特征和在石英砂、石英粉中的动态迁移特性。在静态等温吸附实验中,棕壤和潮土对Cd^2＋、Zn^2＋的吸附量相近,而黑土对Cd^2＋、Zn^2＋的吸附量明显高于棕壤和潮土。Cd^2＋、Zn^2＋的吸附比率随着加入浓度的增加而减少。在动态迁移实验中,Cd^2＋、Zn^2＋的迁移特性受介质质地、加入浓度、背景浓度和pH值的影响。由实验可知：Zn^2＋的迁移性比Cd^2＋强;随着pH的升高,介质对重金属的吸附容量和固持力增加。