中国渤、黄海柱样中239+240Pu的分布与沉积通量

本文对渤海和黄海海域沉积物柱样中239+240Pu数据进行了整理,综合分析了柱样中239+240Pu的来源、分布特征与沉积通量,同时也初步估算了渤海湾和南黄海海域沉积物中239+240Pu 的绝对含量。结果表明,渤海和黄海中的239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降与太平洋核试验场的输入。沉积物柱样中239+240Pu的比活度主要呈3种分布模式,分别为双峰（多峰）、单峰和无峰。沉积物柱样中240Pu/239Pu原子比值分布呈稳定型和非稳定型（单周期型与多周期型）两种分布模式。渤海湾沉积物柱样中239+240Pu沉积通量平均值高于南黄海239+240Pu的平均值,表明渤海湾属于淤积型海域。本文的结果可以为渤海、黄海沉积物柱样中239+240Pu的分布特征和污染物来源研究提供一定的科学参考。     

海洋珊瑚中放射性核素239+240Pu的来源与时间序列

本文针对当前太平洋和大西洋海域珊瑚中239+240Pu的研究现状,首次对已研究的10个珊瑚中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值的时间序列进行了综合比较和分析,并探讨了其来源和对环境的指示意义。研究结果表明,海洋珊瑚中的239+240Pu主要来源于大气核试验的全球性沉降和太平洋核试验的近地局部沉降。岸礁和环礁珊瑚生长环境的差异,是导致其骨骼中239+240Pu比活度也出现差异的主要原因。1952－1958年,太平洋大规模的核试验使得近地局部沉降的Pu核素成为海洋中珊瑚可富集Pu核素的主要来源。因此,珊瑚中239+240Pu比活度与全球大气Pu核素沉降有着不同的时间序列模式。太平洋珊瑚中239+240Pu比活度的时间序列（主峰时间为1954年）与大西洋珊瑚的时间序列（主峰时间为1964年）也不同。海洋珊瑚中的Pu核素可能对大尺度海水流动的方向、厄尔尼诺现象以及大洋中潟湖海水小尺度的波动周期等有指示作用。     

中国西北地区环境中239+240Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^239+240Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^239+240Pu比活度、²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值和^239+240Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^239+240Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.118~0.132）、中国西北核试验（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu=0.158）以及青海原子城的核实验活动（²⁴⁰Pu/²³⁹Pu<0.010）导致西北地区环境中发现相对低²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^239+240Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.     

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

东海表层沉积物中多环芳烃的分布特征及来源解析

本研究对东海沉积物中多环芳烃(PAHs)组成及含量进行了分析,发现多环芳烃总浓度为8.2~180.2 ng/g,和国内外其它区域相比,整体处于一个低至中等程度的污染水平。东海沉积物中PAHs的分布整体表现为中间低、两端高的格局。内陆架是长江入海物质的主要沉积区,也是PAHs的主要汇集区;陆架北部区域的物质来源复杂,但总体受长江入海泥沙的控制,自西向东PAHs含量梯度递减;研究区域的东北部,较高的PAHs可能源于济州岛的输入;冲绳海槽也含有较高PAHs;而残留沉积区中PAHs含量极低。通过多环芳烃组成特征判断,东海表层沉积物中PAHs主要来自煤、木材、油类的燃烧,还有部分来自油类的泄漏。同时不同区域Ba P/Be P、Ba A/Chry比值的差别表明内陆架及冲绳海槽的PAHs主要来自河流输送,残留沉积区的PAHs可能主要来自大气沉降。     

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根^239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中^239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的^239+240Pu沉积叠加使得近岸海域（尤其是河口区）柱样沉积物中^239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中^239+240Pu的分布可能出现双峰（多峰）、单峰和无峰的情况.其中,柱样中^239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下²¹⁰Pb、¹³⁷Cs和^239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中¹³⁷Cs和^239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.     

黄海-西北太平洋表层海水Hg的形态研究

于2015年3月29日至5月6日乘东方红2号从青岛前往西北太平洋,采用现场测定与室内分析结合的方法分析了黄海到西北太平海域表层海水中Hg形态及分布特征,以认识黄海到西北太平洋海水Hg的含量及区域Hg的迁移。黄海-西北太平洋表层海水中总汞（THg,total mercury）变化范围为0.11~2.50 ng/L,平均为0.75±0.51 ng/L,THg的含量呈近海高大洋低;表层海水中活性汞（RHg,reactive mercury）范围为0.10~1.45 ng/L,平均为0.33±0.24 ng/L,RHg/THg平均为48.4%,海水中RHg与水温呈显著性正相关（r=0.494*,P=0.045）;表层海水中溶解性气态汞（DGM,dissolved gaseous mercury）的含量为11.7~105.7 pg/L,平均浓度39.6±22.9 pg/L。海水中DGM与气温呈显著正相关（r=0.633*,P=0.011）,与风速呈显著负相关关系（r=-0.660**,P=0.006）。从黄海到西北太平洋DGM含量逐渐升高,其日变化呈现白天高夜晚低的趋势,主要受光照的影响。     

海洋降水中无机离子浓度及湿沉降通量——中国海及西北太平洋降水的研究

于2016年春夏季搭载航次采集了黄、东、南海及西北太平洋的海洋降水,用离子色谱法测定了其中的Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、PO_4~(3-)、Cl~-、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+)离子浓度,并计算了其湿沉降通量及对海洋初级生产力的影响.结果表明,海洋降水样品主要受海洋影响,海盐离子浓度较高且不同海域主要离子类似;西北太平洋主要离子为Cl~-、Cl~-、SO_4~(2-)、Mg~(2+),黄海主要离子NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)、Cl~-,东海和南海主要离子均为Cl~-、Na~+、NO_3~-、SO_4~(2-).海洋降水中总离子浓度(mmol/L)的空间分布为西北太平洋(1.27)南海(0.53)东海(0.40)黄海(0.31).海洋降水中无机氮主要以硝态氮的形式存在,在气团由陆地向海洋传输的过程中,硝态氮在无机氮中的贡献也不断增加.Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、PO_4~(3-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+)的湿沉降通量[mg/(m~2·h)]范围分别是:3.47~451.43、0.60~49.36、1.13~124.02、0.0015~0.094、1.21~383.37、0.06~7.57、0.25~28.86、0.17~47.39和0.37~27.24.在靠近源区、降水量多的区域主要无机离子的湿沉降通量较高.估算结果显示,每小时降水所含氮磷可为各海域提供占初级生产力0.13‰~32.08%的新生产力.     

沙尘和灰霾期间中国近海大气氮沉降通量估算

利用WRF-CMAQ模型估算了2011年4月26日~5月3日沙尘事件和2016年1月1日~7日灰霾事件在中国近海引起的总无机氮（TIN）沉降通量,分析了两类事件对中国近海海洋初级生产力的贡献,探究了灰霾事件时中国近海无机氮沉降的可能来源.结果表明：典型沙尘和灰霾过程中,中国近海TIN干沉降通量均值分别为6.77,3.01mg N/（m²·d）,是晴朗天的6.84,3.04倍,可提供38.5,17.1mg C/（m²·d）的海洋初级生产力;沙尘期间无机氮沉降以还原态氮（NH₃和铵态氮,占TIN的62.2%）为主,灰霾期间则以氧化态氮（HNO₃和硝态氮,占TIN的84.3%）为主.典型沙尘事件TIN沉降对黄海影响最大,对渤海影响最小;典型灰霾事件对黄海和东海TIN沉降影响相当,高于对渤海的贡献.典型灰霾期间,京津冀和山东西北部（区域一）对渤、黄、东海TIN干沉降的贡献均大于长江三角洲及周边地区（区域二）,区域一对3个海域TIN干沉降的贡献约为38.7%~74.6%,区域二的贡献约为1.14%~12.1%.     

南海东部大气湿沉降中无机氮的研究

通过分析2000至2014年菲律宾马尼拉(Manila)和洛斯巴诺斯(Los Banos)大气湿沉降资料,初步探讨近15年湿沉降中无机氮含量特征以及对南海东部海域水生生态系统的影响。结果显示,湿沉降中NO-3-N和NH+4-N的浓度均为旱季高雨季低;NO-3-N浓度在近15年虽有波动,但并无明显变化趋势;而洛斯巴诺斯区域的NH+4-N浓度自2009后稍有波动上升。NO-3-N和NH+4-N的沉降通量与浓度相反,表现为雨季高而旱季低,年际上总体表现为NH+4-N的沉降通量大于NO-3-N,马尼拉无机氮的沉降通量大于洛斯巴诺斯,并且在2003年之后,马尼拉和洛斯巴诺斯NH+4-N的沉降通量均呈明显上升趋势,菲律宾经济的快速增长及人类活动是主导其上升的主要因素。马尼拉和洛斯巴诺斯湿沉降中NO-3-N/NH+4-N值分别为0.33和0.41,该比值和无机氮浓度与南海东部各海区表层海水的值有明显的差别,因此降水可能改变该海域表层水体无机氮的组成结构,进而影响水体中浮游植物的生长及其群落结构。     

福岛核泄漏事件对中国海污染的研究

2011年3月11日日本地震和海啸导致了日本福岛核电站核放射性物质泄漏事件.利用ROMS区域海洋模式对北太平洋环流进行模拟,并在此流场中加入核放射性污染物进行测试核放射性污染物是否能够输运到中国海域.在不考虑背景场浓度的情况下,福岛泄漏的核放射性物质在泄漏后4年能基本侵入整个中国海区,并且在10年内布满整个北太平洋区域,最大值区在北美的西岸外海.相较而言,将国际原子能的观测资料进行资料同化作为背景场使模拟更接近于观测事实.考虑了背景场的模拟显示,2019年进入东中国海的核放射性物质总量达到峰值.除此之外,还计算了各个海峡核放射性污染物通量及其随时间的变化,发现核放射性污染物主要通过吕宋海峡入侵南中国海;台湾海峡、台湾以东洋面为侵入东中国海的主要通道;核放射性污染物通过托克拉海峡、对马海峡流出东中国海.同时计算表明在未考虑径流的情况下,中国东部沿海地区的核放射性污染物浓度有着明显的季节特征,华南沿海冬春核污染物浓度高于夏秋两季,而华东沿海则相反.     

全球SST的季节特征及长期变化趋势分析

利用来自NCEP/NCAR的Sea Surface Temperature(SST)资料,对全球海域近150 a SST的季节特征和逐年变化趋势进行分析。结果表明:(1)全球大部分海域SST呈显著的逐年线性递增趋势,同时也表现出很大的区域性差异,线性递增趋势较强的海域主要集中在:北太平洋中部海域(0.003~0.006℃/a)、赤道中东太平洋(0.004~0.006℃/a)、南大西洋大部分海域(0.006~0.01℃/a)、南印度洋西部海域(0.006~0.009℃/a),仅在冰岛西南部海域、两极部分海域呈显著的递减趋势,与全球变暖的大背景相吻合;(2)全球部分海域的SST变化趋势由冬季占主导,部分海域的SST变化趋势由夏季占主导;(3)全球海域存在三大永久性暖池,且具有2.78~3.13 a、3.45 a、5.26~5.88 a的共同周期及100 a的长周期震荡。     

春季中国近海海表大气中六氟化硫的分布特征

基于2017年春季黄-东海航次,在我国南黄海和东海海域开展了海表大气中六氟化硫离散采样和测定工作。结果显示,观测期间,黄-东海海表大气中六氟化硫摩尔分数范围为（9.5~14.0）×10-12,平均值为（10.5±1.3）×10-12,总体呈近岸高,远岸低的分布特征。结合现场风速和风向数据及后向轨迹模拟计算分析可得,受短距离和低空陆源气团输送的主导影响,东海东北部和西南部六氟化硫摩尔分数较高。受长距离或来自太平洋地区气团输送的主导影响,南黄海和东海西北部及东南部海表大气六氟化硫摩尔分数较低且分布均匀。本研究所获数据和结论将有助于更深入准确地研究本海域其他大气成分的时空分布特征和调控机制。     

我国陆地表层土壤的238Pu水平和溯源分析

基于我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu本底水平数据缺少的问题,分析了采自全国多个地区陆地表层土壤样品中²³⁸Pu的比活度.结果表明,我国陆地表层土壤样品中²³⁸Pu比活度很低,范围在0.007~0.045Bq/kg,²³⁸Pu/^239+240Pu活度比范围为0.032~0.041,这些数值均与周边国家和中纬度地区的报道值接近.根据二元模型对我国陆地表层土壤的²³⁸Pu来源进行分析,结果表明我国表层土壤样品中²³⁸Pu主要来源于核试验的全球沉降和SNAP-9A的沉降.     

长江三角洲地区大气污染物输送规律研究

采用NCEP全球再分析资料运行MM5获得研究区域2004年代表月份的气象场模拟结果,运用HYSPLIT4.8模式,计算代表城市的后向及前向气流轨迹.结果表明,不同季节,气流轨迹的分布差异明显,影响范围各不相同.影响长三角地区低层大气的输送气流主要来源于蒙古、华北或东北地区,途径黄海海域或东部沿海的山东、江苏或上海等地抵达长三角地区.受夏季西南季风的影响,西南方向也是比较重要的输送途径.长江三角洲地区对外界的中尺度污染传输主要受东亚季风活动的影响,其中冬季季风是长三角污染物向华南和西太平洋地区传输的一个主要机制;影响长三角污染物输送的重要系统还包括春夏控制我国东部沿海地区的西太平洋副热带反气旋环流,该系统主要向西影响我国内陆地区.     

东海泥质区表层沉积物中有机氯农药的分布

以GC/ECD内标法定量测定了东海近岸泥质区、远岸济州岛西南泥质区和冲绳海槽共19个表层沉积物样中21种有机氯农药的含量.结果表明,有机氯农药在所有样品中均有检出,东海泥质区已有人类污染物的明显记录.研究区平均总有机氯农药分布特征为沿岸泥质区南部>沿岸泥质区北部>冲绳海槽>济州岛西南泥质区.冲绳海槽中HCHs含量高且其分布特征显著区别于陆架泥质区,显示该区域这一污染物源可能与陆架区有所不同.(DDD+DDE)/DDT比值显示东海泥质区DDT类农药的污染物还比较新.与国内其他地区沉积物中有机氯农药含量相比,东海泥质区有机氯农药污染属较低水平.     

我国主要食物中239+240Pu、238Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中~(239+240)Pu和~(238)Pu含量都在(1—10)×10~(-4)Bq/kg范围,~(238)Pu含量低于~(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。