采暖期北京大气PM2.5中碳组分的分布特征及来源解析

在冬季采暖期采集北京大气中的PM_(2.5)样品,利用自动称重系统AWS-1和热/光碳分析仪测定样品中PM_(2.5)和OC/EC,研究碳组分的变化特征,并通过OC/EC的值和单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS 0515)分析大气颗粒物中碳气溶胶的可能来源。结果表明:PM_(2.5)污染天气的OC、EC在PM_(2.5)中的占比要比清洁天气时低,其中SOC在PM_(2.5)中的占比由清洁天气时的22.9%减少到了重污染天气的15.4%,这是因为大气中的PM_(2.5)有较强的消光作用,导致气溶胶的氧化能力降低,造成了SOC的生成量减少;通过分析OC/EC值表明,冬季采暖期北京大气碳气溶胶的主要来源为机动车尾气和燃煤,这与SPAMS 0515在线解析的结果一致。采用SPAMS 0515进行在线OC、EC分析,在PM_(2.5)质量浓度≤250μg/m3时同手工方法有较好的相关性。解析结果表明,燃煤和机动车尾气是北京冬季采暖期的首要污染物来源,占比分别为34.0%和26.4%。     

蚌埠市夏季大气细颗粒物在线源解析

为了解蚌埠市环境空气中PM_(2.5)的来源,于2017年8月18日—9月18日,在百货大楼和高新区站点,利用单颗粒物气溶胶飞行时间质谱仪开展PM_(2.5)在线源解析。结果表明,百货大楼点位ρ(PM_(2.5))高于高新区点位,轻度污染比例(4.2%)明显高于高新区点位(0.8%),出现了中度污染(0.3%);SPAMS的PM_(2.5)质谱图显示百货大楼点位PM_(2.5)中K~+、Na~+特征明显,高新区点位HSO_4~-、NO_3~-、NO_2~-等无机信号较为明显;2个点位NO_3~-、NO_2~-、NH_4~+离子颗粒数占总颗粒数的百分比明显较高,且高新区点位NO_3~-、HSO_4~-离子数占比要明显高于百货大楼点位,燃料燃烧、工业工艺源、农田氮肥施用是其主要的人为污染源;2个点位PM_(2.5)成分主要为元素碳,分别占比42.4%,40.6%;污染时段,ρ(PM_(2.5))快速上升,除受本地机动车尾气源和燃煤源累积影响外,百货大楼点位扬尘源排放增加,高新区点位扬尘源和工业工艺排放源增加;2个点位机动车尾气源均为首要污染源,分别占比29.5%和30.9%,其次为燃煤源(24.3%和24.7%),扬尘源占比分别为22.9%和20.8%。     

宜兴市细颗粒物化学特征和来源解析

通过在宜兴市3个监测站点对细颗粒物(PM_(2.5))开展不同季节采样,对样品做化学分析,结合化学质量平衡(CMB)模型解析PM_(2.5)来源贡献。结果表明,宜兴市PM_(2.5)年均质量浓度为37.5μg/m~3,冬季质量浓度最高,为53.1μg/m~3。PM_(2.5)主要化学成分为SO_4~(2-)、NO_3~-、OC、EC、NH_4~+、Cl~-、Ca、Na、Al。PM_(2.5)的主要排放源贡献为二次硫酸盐(21.0%)、二次有机气溶胶(14.9%)、二次硝酸盐(14.1%)和燃煤电厂(8.0%)。利用本地排放源清单进行二次来源解析,得到全年主要排放源贡献为工业(33.1%)、燃煤(23.1%)、移动源(17.6%)、扬尘(9.3%)和其他来源(16.9%)。减轻颗粒物污染,重点是控制工业生产、燃煤及机动车中的排放。     

百色市PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征及来源解析

2015—2016年在百色市布设3个采样点采集PM_(10)和PM_(2.5)样品,分析其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明,PM_(10)和PM_(2.5)中OC、EC四季均值分别为15.0μg/m~3、5.55μg/m~3和11.7μg/m~3、4.72μg/m~3;OC与EC相关性不显著,存在不同的污染来源;OC/EC值多数2,存在二次污染,主要来源于柴油、汽油车尾气和燃煤的排放。由总碳质气溶胶(TCA)和8个碳组分丰度分析可知,百色市碳气溶胶(CA)来源于汽车尾气、道路扬尘、燃煤的排放。二次有机碳(SOC)在OC中的占比均75%,表明百色市大气颗粒物中OC以SOC为主,夜间污染重于昼间。     

利用SPAMS研究长沙市秋季PM2.5化学组成及来源

2019年10月12日—11月25日,使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)在位于长沙市的湖南省生态环境厅点位进行了为期45 d的定点监测。结果表明,监测期间长沙市总体空气质量小时级别优、良天气占比为80.3%。长沙市首要污染物为PM_(2.5),其主要来源为机动车尾气源,二次无机源次之,工业工艺源排在第三位,占比分别为27.4%,21.5%和17.4%。整体来看,监测期间PM_(2.5)质量浓度的升高大多伴随着以上3种污染源颗粒物的同步升高。机动车尾气源具有明显的早高峰,工业工艺源、生物质燃烧源和餐饮源夜间占比增加。在偏东方向气团主导下,工业工艺源和燃煤源贡献最大;在东北方向气团主导下,PM_(2.5)质量浓度最高,且机动车尾气源占比最高。     

安阳市冬季观测期间PM2.5污染特征及来源解析

为探究安阳市冬季PM_(2.5)的污染特征及来源,于2019年11月19—26日在安阳市3个站点(柏庄镇政府、红庙街小学、安阳师专)采集PM_(2.5)样品,并对PM_(2.5)质量浓度和无机元素、水溶性离子进行测定,利用正定矩阵因子模型(PMF)并结合大气污染源排放清单进行源解析。结果表明:观测期间安阳市的PM_(2.5)平均质量浓度为104.09μg/m~3,水溶性离子平均质量浓度为48.9μg/m~3,占PM_(2.5)质量浓度的46.9%。PMF解析结果为二次源58.9%、燃煤源15.7%、机动车排放源9.2%、扬尘源8.6%、工业源2.5%、其他源5.1%。结合2018年安阳市大气污染源排放清单对二次源贡献进行重新分配,得到安阳市PM_(2.5)主要贡献来自燃煤源29.8%、工业源28.5%、机动车源27.1%。后向轨迹聚类结果显示,安阳市气团输送路径主要有远距离传输、城市间输送和本地运输3类,其中本地运输占比最大,其次为正南和东南方向上的城市间输送。     

西宁市城区冬季PM2.5和PM10中有机碳、元素碳污染特征

2014年11月—2015年1月对西宁市冬季开展PM_(2.5)和PM_(10)的连续监测。利用DRI 2001A型热光碳分析仪(美国)对有机碳和元素碳进行分析,结果表明:西宁市冬季PM_(2.5)和PM_(10)中碳气溶胶所占比例分别为33.13%±6.83%、24.21%±6.27%,说明碳气溶胶主要集中在PM_(2.5)中;OC/EC值均大于2,说明西宁市大气中存在二次污染;SOC占PM_(2.5)和PM_(10)的质量浓度比例分别为46.50%和57.40%,PM_(2.5)中SOC浓度占PM_(10)中SOC浓度的61.88%,说明SOC主要存在于PM_(2.5)中,且SOC形成的二次污染和直接排放的一次污染都是西宁市碳气溶胶的主要来源;与其他城市比较发现,西宁市冬季PM_(2.5)中的碳气溶胶含量普遍高于其他城市,PM_(10)中OC质量浓度相对其他城市较高,EC质量浓度偏低;OC和EC的相关性不显著,说明来源不统一;进一步对OC和EC各组分质量浓度进行分析知,西宁市冬季碳气溶胶主要来源于机动车汽油排放、燃煤和生物质燃烧。     

重庆市主城区二次有机碳气溶胶污染特征研究

为研究重庆市大气PM_(2.5)中二次有机气溶胶污染特征,于2013年1—12月运用URG-3000ABC型中流量颗粒物采样仪连续同步采集重庆市主城区大气PM_(2.5)样品,选取OC/EC比值对PM_(2.5)中的SOC污染进行估算,结果表明,该市主城区PM_(2.5)中SOC年平均质量浓度为12.5μg/m3,占OC质量浓度的50.0%,占PM_(2.5)质量浓度的10.1%,SOC质量浓度为冬季秋季夏季春季。机动车排放是SOC前体物的主要来源。     

青岛市PM2.5化学组分特征及综合来源解析

为明确青岛市环境受体中PM_(2.5)的化学组分特征及来源,该研究于2016年在青岛市7个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中的无机元素、水溶性离子、碳等组分的质量浓度,采用CMB模型估算法,估算了青岛市的一次源类、二次源类对PM_(2.5)的贡献,并结合排放源清单及系数分配得到综合的PM_(2.5)源解析结果。结果表明:青岛市环境受体中PM_(2.5)平均质量浓度为62μg/m~3。PM_(2.5)中占比较高的组分是OC(16.44%)、SO_4~(2-)(15.07%)、NO_3~-(11.27%)、NH_4~+(8.86%)和EC(5.21%)。OC/EC的年平均值为3.62,说明存在二次有机气溶胶污染;SO2-4/NO-3的年平均值为2.71,夏季明显高于其他季节。冬季重污染过程中主要离子呈现出累积的现象。夏季二次硫酸盐的贡献上升为第一位(24.7%);机动车尘四季的贡献均较高(17.5%~20.5%),燃煤在冬季(15.1%)、秋季(13.3%)贡献高,扬尘在春季(16.5%)、冬季(15.6%)贡献高。     

合肥市冬季灰霾天气PM_(2.5)源解析

于2016年12月30日—2017年2月4日,利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS),对合肥市PM_(2.5)开展来源解析连续监测,共捕捉到4次较为明显的灰霾过程,对颗粒物种类及质谱特征进行了分析。结果显示,监测期间合肥市主要颗粒物成分为元素碳(EC)(31. 9%)、富钾(K)(16. 6%)、有机碳(OC)(16. 0%)及混合碳颗粒(ECOC)(15. 0%)等。主要污染源为机动车尾气源(24. 5%)、工业工艺源(22. 7%)、燃煤源(14. 1%)、二次无机源(13. 5%)等。污染天气发生时,工业工艺源占比上升2. 2个百分点,生物质燃烧和燃煤源占比分别下降1. 7和2. 7个百分点,机动车尾气和扬尘源基本持平,表明此次污染过程主要受到工业工艺源的累积影响。     

新冠疫情管控期间西安细颗粒物中碳组分浓度变化特征

于2019年1月27日—3月18日及2020年1月27日—3月18日对西安市细颗粒物(PM_2.5)的碳组分浓度进行了在线观测，对比分析了非疫情与疫情期间各常规污染因子、气象要素、PM_2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的污染特征。结果表明：非疫情与疫情期间西安市的气象条件总体水平较为相近。疫情期间的二氧化硫(SO₂)、臭氧(O₃)浓度相对升高。重污染天气下，除PM_2.5外，其他污染物浓度均降低，说明疫情管制对重污染天气污染物浓度的削弱作用明显。疫情期间，PM_2.5中的OC组分浓度及占比有显著升高，与疫情期间的各类交通管制导致的机动车尾气排放量显著降低有关。另外，OC与EC的相关性较强，说明污染来源与人类日常生活有关。疫情期间西安市颗粒物中碳组分主要来自各类生物质燃烧，并且存在SOC污染，SOC在OC中的占比达到37.8%。疫情期间重污染天气下，SOC在OC中的占比达到87.5%,说明SOC对重污染天气OC的贡献较大。     

质谱直接测量法解析盐城市大气细颗粒物来源

为全面了解盐城市大气颗粒物的组成,摸清以PM2.5为首要污染物的来源,说清其化学组分和源贡献率,于2014年12月16日00:00—2014年12月21日09:00,利用在线单颗粒气溶胶质谱仪,对盐城市细颗粒物进行实时在线源解析。结果表明,盐城首要污染物为燃煤,占比为23.7%,其次是机动车尾气,占比为18.3%,第三位是扬尘,占总颗粒数的15.7%,生物质燃烧占比为14.8%位列第四,工业工艺源、二次无机源和其他源贡献率相对较小。     

因子分析法解析北京市大气颗粒物PM10的来源

2004年10月份在北京市6个采样点采集了大气PM10样品,分析了大气颗粒物的质量浓度、元素组成、离子、有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,并用因子分析模型对颗粒物的来源进行了研究。结果显示,北京市大气颗粒物的来源主要有6类:建筑水泥尘/机动车尾气尘/燃煤尘、土壤风沙尘、二次粒子尘、工业粉尘、生物质燃烧尘和燃油尘。用模型计算得到的各源对PM10的贡献率分别为建筑水泥尘/机动车尾气尘/燃煤尘占36.57%、土壤风沙尘占16.07%、二次粒子尘占12.33%、工业粉尘占10.29%、生物质燃烧尘占6.07%、燃油尘占3.84%、其它占14.84%。其中建筑水泥/机动车尾气尘/燃煤尘、土壤风沙尘、二次粒子尘、工业粉尘是大气颗粒物PM10的主要来源。实验表明,在缺少源成分谱时可以用因子分析模型来分析大气颗粒物的来源及其相对贡献。     

宁波PM10中有机碳和元素碳的季节变化及来源分析

为了探讨宁波市大气颗粒物中浓度水平与季节变化,2010年1、5、8、11月分季节采集了宁波市大气中PM10样品,在宁波连续观测了PM10以及有机碳(OC)、元素碳(EC)的浓度变化,并探讨宁波全年各季碳气溶胶污染变化特征;PM10中OC和EC相关性较好,说明OC与EC的来源相同,各采样点PM10中OC/EC的各季均值大部分超过2.0,表明宁波空气中存在一定的二次污染。宁波秋季SOC占OC含量高于其他季节。从PM10中8个碳组分丰度初步判断宁波市颗粒物中碳的主要来源是汽车尾气、道路扬尘及燃煤。     

区域大气细颗粒物化学组分及来源年变化趋势

利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年1月1日—2019年12月31日对上海市浦东新区环境空气PM_2.5开展高时间分辨化学成分监测。结果表明，2019年监测点空气质量总体优于2018年，AQI达标率由74.8%升高至86.6%。通过对PM_2.5成分分类，最终确定了8类颗粒物，相较于2018年，2019年富钾颗粒物升幅较为明显，左旋葡聚糖、重金属和元素碳有小幅增加，其余各组分相对减少。对PM_2.5排放源分类分析显示，机动车尾气源占比>25%，其中2018年3月、2018年7月、2019年2和3月贡献超过40%；二次无机源和燃煤源呈现一定的季节变化特点，整体秋冬季高于春夏季，2019年燃煤源占比较2018年下降了41%；工业排放源2018年5和10月、2019年1和5月占比相对较高，其余各月份占比相对较为稳定。     

青藏高原典型城市拉萨市大气颗粒物污染源成分谱建立研究与特征分析

系统研究建立高原典型城市拉萨市开放源(土壤风沙尘、道路扬尘、施工扬尘、采矿扬尘),移动源(机动车尾气尘),固定源(工业烟粉尘、生物质燃烧尘及餐饮油烟)共3类8种大气颗粒物(PM_(2.5)、PM_(10))污染源化学成分谱。研究结果表明:开放源以地壳类元素为主,自然背景特征明显;移动源源成分谱中元素碳含量明显高于其他城市,在PM_(2.5)、PM_(10)源谱中分别占60.15%、51.86%,有机碳含量也相对较高,均超过20%;固定源中,牛粪和松柏枝两类生物质燃烧污染源的有机碳含量显著高于其他组分,工业烟粉尘中Ca远高于其他组分,在PM_(2.5)、PM_(10)源谱中分别占21.32%、21.21%。移动源、固定源源成分谱均显示出高原城市的独特特征。     

江淮地区秋季一次典型污染过程分析

结合2018年10月15—20日国控站点监测数据、气象资料及激光雷达走航观测结果,对江淮地区一次重度污染过程进行了分析。利用拉格朗日粒子扩散模型和拉格朗日混合单粒子轨迹模型定性分析了区域污染来源,分别基于激光雷达和空气站实测数据提出了外来源占比的估算方法,结合嵌套网格空气质量预报模式(NAQPMS)的源解析结果,对比分析了外来源占比。以淮北市为例,结合NAQPMS和单颗粒气溶胶质谱的PM2.5在线源解析结果,对比分析此次污染过程的行业来源。结果表明,本地污染累积时段,主要以燃煤和机动车尾气混合源为主(占比>70%);受北方污染输送时段,机动尾气占比显著升高,从19.4%(16日00:00)升至66.7%(17日11:00),淮北市、蚌埠市、合肥市3个城市污染物外来输送占比分别为52.2%~70.6%、48.8%~58.8%、41.5%~59.0%。     

渝东南典型城区冬季一次罕见的PM2.5污染过程及溯源分析

2020年12月底，以生态旅游业为主的重庆市渝东南地区出现了一次较为罕见的PM_2.5污染过程，持续时间长且污染程度重。以渝东南地区武隆区为例，应用污染特征雷达图、后向轨迹模型及潜在源污染贡献估算等方法分析了本次PM_2.5污染的特征及来源，结果表明：(1)在污染前期主要受扬尘、燃煤和机动车等污染排放影响，污染源直接排放贡献较大；中、后期污染受二次颗粒物影响显著，扬尘影响也较为明显。(2)污染期间的气流轨迹均为短距离输送，轨迹主要来自东北方向(65%)。(3)除自身污染排放贡献外，渝东北地区和主城都市区是武隆区PM_2.5污染的主要潜在源区，对武隆区传输贡献占比超50%。