大气污染物干沉降速度和通量的计算方法比较——以南京仙林地区为例

目的基于不同方法对大气污染物干沉降速度和通量的估计存在差异,开展比较研究。方法 2016年9月至2017年9月,在南京大学仙林校区,基于75 m观测塔,对大气中常见的六种污染物二氧化硫(SO_2)、一氧化氮(CO)、二氧化氮(NO_2)、臭氧(O_3)、一氧化碳(CO)、细颗粒物(PM_(2.5))的浓度和气象要素进行连续观测。利用三层阻力模型计算大气污染物的干沉降速度,利用浓度法和梯度法计算干沉降通量,并对两种方法进行比较。结果 SO_2、NO、NO_2、O_3、CO、PM_(2.5)的平均干沉降速度分别是0.270、0.019、0.089、0.449、0.038、0.147 cm/s。干沉降速度具有明显的日变化特征,一般情况下,白天大于夜间,在午后出现最大值。整个观测期间,采用浓度法计算得到的SO_2、NO、NO_2、O_3、CO、PM_(2.5)干沉降通量分别为0.034、0.008、0.037、0.263、0.354、0.049μg/(m~2·s),采用梯度法得到的干沉降通量分别为0.04、0.00193、0.035、0.278、0.192、0.063μg/(m~2·s)。结论对于NO、O_3、PM_(2.5),浓度法和梯度法计算的干沉降通量具有较好的一致性。梯度法估计干沉降通量时很大程度上依赖于大气污染物浓度梯度测量的准确性,浓度法估计干沉降通量则更多依赖于干沉降速度计算的准确性。     

洱海大气氮磷干沉降特征及其影响因素

大气氮磷干沉降是湖泊外源营养盐输入的重要途径之一，对湖泊水体富营养化及生态系统演化具有重大影响。文章为了深入揭示洱海湖区大气氮磷干沉降（颗粒物）对水体的贡献，于2021年全年对洱海周边布设的6个站点进行了为期1 a的大气干沉降连续监测，使用自动降尘采样器湿法收集大气干沉降。分析了洱海湖区氮磷干沉降通量的时空分布特征，估算了氮磷干沉降直接入湖负荷量。结果表明：洱海湖区干沉降（颗粒物）TN、TP沉降通量年内总体呈先降后升再降的趋势。TN沉降通量范围为8.78～84.93 kg/km2，均值为(33.44±15.94) kg/km2;TP沉降通量范围为0.38～11.91 kg/km2，均值为(4.04±2.69) kg/km2;2021年洱海湖区干沉降TN、TP直接入湖负荷量分别为107.69 t和13.28 t,TN、TP干沉降直接入湖负荷量约占流域农业面源排放量的3.91%和5.12%；影响洱海湖区TN、TP干沉降的主要因素包括湖区上空低层风场环流、湖区降雨分布、气溶胶粒径以及小流域下垫面土地利用现状。     

北京市秋季大气气溶胶质量浓度谱分布特征的观测研究

为了研究不同天气形势和气象要素对不同粒径段的大气气溶胶质量浓度谱分布的影响,2010年秋季在北京市采用空气动力学粒径仪对0.5 ～20 μm的大气颗粒物进行了为期2个月的连续观测.结果表明,在不同天气形势和气团运动下,质量浓度谱分布差异明显.受到西北气流影响,在质量浓度较小的清洁天气,谱分布主要集中在粗粒径段(清洁天气).当天气以静稳为主,颗粒物质量浓度值中等偏高时,粗细粒径气溶胶分布中出现谱值相近的高峰(中等浑浊天气).在受到西南气流主要影响的高质量浓度的观测日中,细粒径气溶胶在谱分布中占主要地位(高浑浊天气).在相同气团影响的天气下,昼夜间质量浓度谱分布的谱型变化趋势一致.清洁天气保持了粗粒径段的单峰分布,中等浑浊和高浑浊天气呈双峰分布.清洁天气细粒径段谱值受光化学反应影响在日间略高于夜间.中等浑浊天气中质量浓度的谱值在夜间受相对湿度和温度变化影响有显著增加.高浑浊天气下,昼夜温湿差别小,谱分布未出现明显变化.     

重庆大气中TSP和自然干沉降的化学组成及其浓度贡献

本文分别对重庆大气颗粒物中TSP、自然干沉降的化学组成及其浓度水平进行了阐述.Ca元素在TSP中位居第一.而Fe元素在干沉降中位居第一.     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

焦作市高新区冬季大气不同粒径颗粒物质量特征分析

用大流量冲击式分级采样器采集大气颗粒物样品,通过重量法求出不同粒径颗粒物的质量,研究不同粒径颗粒物的质量百分比.分析不同粒径颗粒物与风速、温度、湿度等气象条件的变化规律.结果表明:各级颗粒物整体与温度和风速呈负相关性,与湿度呈正相关性,且粒径小于2.1 μm的颗粒物与湿度相关性最大.大气颗粒物主要集中在2.1 μm以下...     

福建省兴化湾大气重金属的干湿沉降

在兴化湾周围采集1年的大气颗粒物及降雨样品,测定分析了Cd,Pb,Zn和Cu 4种重金属的含量及其大气干湿沉降通量随季节的变化规律,并利用Pb同位素对大气颗粒物的来源进行了解析.结果表明:大气重金属的干沉降通量随季节变化不大,而湿沉降通量随季节变化明显.大气干沉降通量中,Cd,Cu随季节变化很小,而Pb,Zn有一定的季节变化,主要是因为降雨对大气颗粒物的去除作用.大气湿沉降通量中,所有重金属元素受降雨量影响显著,另外还与季节和风速有关.除Pb外,Cd,Zn和Cu的湿沉降通量均大于干沉降通量,说明湿沉降在大气对兴化湾重金属的输入过程中起主导作用.而Pb的输入则以颗粒态为主.根据Pb稳定同位素分析,兴化湾大气颗粒物中的重金属主要来源于工业活动.      

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1～9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m²·a)^-1]大小为：Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.     

Dry deposition velocity of total suspended particles and meteorological influence in four locations in Guangzhou, China

Dry deposition velocity of total suspended particles (TSP) is an effective parameter that describes the speed of atmospheric particulate matter deposit to the natural surface. It is also an important indicator to the capacity of atmosphere self-depuration. However, the spatial and temporal variations in dry deposition velocity of TSP at different urban landscapes and the relationship between dry deposition velocity and the meteorological parameters are subject to large uncertainties. We concurrently investigated this relationship at four different landscapes of Guangzhou, from October to December of 2009. The result of the average dry deposition velocity is (1.49 ± 0.77), (1.44 ± 0.77), (1.13 ± 0.53) and (1.82 ± 0.82) cm/sec for urban commercial landscape, urban forest landscape, urban residential landscape and country landscape, respectively. This spatial variation can be explained by the difference of both particle size composition of TSP and meteorological parameters of sampling sites. Dry deposition velocity of TSP has a positive correlation with wind speed, and a negative correlation with temperature and relative humidity. Wind speed is the strongest factor that affects the magnitude of TSP dry deposition velocity, and the temperature is another considerable strong meteorological factor.We also find out that the relative humidity brings less impact, especially during the dry season. It is thus implied that the current global warming and urban heat island effect may lead to correlative changes in TSP dry deposition velocity, especially in the urban areas.     

布朗扩散对颗粒床过滤的影响

在实验的基础上 ,得到了计算单个颗粒扩散收集效率的经验方程式。结果表明 ,气溶胶粒子的粒径越小 ,布朗扩散越显著 ;气体流速的增加不利于粒子的扩散沉积 ;过滤介质的粒径越小 ,粒子的扩散沉积效应越高 ,穿透率也就越低。     

气溶胶在采样管中的沉积特性研究

为了正确评价气溶胶在采样管道中的粒子沉积损失,文章通过实验研究确定了采样管道中粒子沉积与有关参数之间的关系。气溶胶粒子粒径为0.04~8.30μm、采样流量为10~30 L/min、采样管道长度为10~35 m。结果表明,当气溶胶粒径约小于1μm时,穿透率随粒径增大而增加,当气溶胶粒径约大于1μm时;穿透率随粒径增加而减小;气溶胶粒子的穿透率随流速增大而增加;气溶胶粒子的穿透率随采样管长增加而减小。     

水平表面上多机理作用下气溶胶沉积特性数值分析

采用离散随机模型模拟了水平表面上气溶胶粒子沉积的微观过程.基于随机游走方法,求解了微粒在布朗扩散和外场迁移两种输运机制耦合作用下的运动轨迹,分析了沉积物形结构特征与微粒输运机制间的作用关系,并讨论了不同沉积机制和粒径分布下的表面沉积水平.结果表明,低Pe数下沉积物形态呈现疏松的粉尘絮团结构,而在高Pe数下沉积物则表现出较为紧密的堆积结构.不同沉积机制下粒子沉积形态结构的差异取决于微粒运动轨迹的随机强度;水平表面最大沉积微粒数存在一上限值,且与微粒输运机制和粒径分布均有关.     

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.     

中国环渤海地区SO2和NO2干沉降数值模拟及影响因子分析

利用耦合了Wesely大叶阻力干沉降模型的嵌套网格空气质量预报系统NAQPMS,对环渤海地区SO2和NO2的干沉降敏感因子、干沉降通量、空气质量进行模拟分析.结果表明,大气稳定度、太阳辐射、季节、下垫面类型为干沉降的主要敏感因子.大气越稳定,干沉降速率越小.太阳辐射越强,干沉降速率越大.SO2早秋干沉速率最小,冬季最大;NO2春、夏、早秋、晚秋的干沉降速率大致相同,冬季最小.SO2的干沉降速率在水面上较大,在沙漠上较小;NO2的干沉降速率在农田上较大,在水面上较小.由于不同敏感因子的共同作用,使得环渤海大部分地区SO2干沉降通量密度为0.05~0.25mg/(m2×s),NO2干沉降通量密度均为0.05~0.30mg /(m2×s),高值区均主要分布在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.干沉降通量密度从大到小依次为秋季、春季、冬季和夏季,白天干沉降通量密度普遍大于夜间,且在渤海海面上也有一定的干沉降通量.由于干沉降、源排放、输送等作用的共同影响,使得环渤海地区SO2平均浓度为(5~20)′10-6,NO2平均浓度大致在(20~60)′10-6,高值区主要出现在河北南部、山东西北部以及辽宁中部的部分地区.夏季个别地区浓度较高,大部分地区浓度较低,春、秋、冬3季大部分地区浓度较高.     

污染条件下成都市PM_(2.5)干沉降速率的模拟分析

利用成都市三瓦窑、沙河铺国控环监站2015年9月—2016年8月逐时PM_(2.5)监测数据,结合同期双流国际机场公布的地面气象要素(风场、温度、湿度和压强)以及温江站风速探空资料,首先统计分析了成都市风场、温度和湿度的基本特征,然后计算了污染条件下PM_(2.5)干沉降速率,并建立了适用于不同季节的GIFM模型和多元回归预测模型。结果表明:基本气象要素场的配置以及特殊地形导致了成都市PM_(2.5)干沉降环境恶劣,同时四季差异较大;污染条件下PM_(2.5)干沉降速率约为0.02~0.1 cm/s,表现为冬季<秋季<年<春季<夏季,四季的主要影响因子也不同,秋冬为湿度和压强,春季为温度,夏季为风速,且湿沉降强度过大时,会出现PM_(2.5)干沉降速率的"虚高"现象;GIFM模型和多元回归模型均能很好地预测污染条件下的PM_(2.5)干沉降速率,其预测能力均是夏季最好,冬季最差,春秋次之,通过对比分析表明GIFM模型的预测能力在各季节均优于多元回归模型。     

气溶胶粒子在毛细管中沉积与再悬浮

采用亚微米单分散聚苯乙烯球形硬气溶胶粒子和脉冲进样技术,测定了气溶胶粒子在管道中的沉积率,研究了沉积率与流体速度、管道长度、管道直径和气溶胶粒子大小之间的关系.结果发现,在相同条件下,沉积率随管长增加而增大;随流体速度增加而减小.在相同体积流量下,沉积率与管径关系不大;而沉积率与气溶胶粒子大小之间的关系比较复杂.沉积的气溶胶粒子如果在更大流速冲击下,将发生反弹,部分气溶胶粒子从黏附表面上分离再次悬浮于流体中.     

大气中硫污染物的干沉降模式

建立了计算ＳＯ２和硫酸盐气溶胶干沉降速度的数值模拟,模式中考虑了气象条件,下垫面特征等因素对不同污染物干沉降速度的影响。并利用该模式计算了垫面上ＳＯ２和ＳＯ４＾２－的干沉降速度,其变化范围分别为０．２－１．０ｃｍ／ｓ和０．１－０．８ｃｍ／ｓ,与文献给出的结果对比表明,该模式散于计算硫污染物的干沉速度是可行的,最后给出了包括我国大部分地区白天和夜晚的硫污染物干沉降速度的区域分布。