东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对2010年东亚地区边界层臭氧(O3)的时空分布进行了数值模拟,并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明,NAQPMS模式与观测结果较为一致,站点观测与模拟的日均值(月均值)相关系数达到0.56~0.91,模式能合理再现东亚地区地面O3的时空分布特征.东亚地区冬季边界层O3低值区出现在中国东部;春季O3浓度增加,西北太平洋沿岸地区O3浓度达60μL/m3左右;夏季东亚中纬度35°N附近大陆地区O3由于强烈的光化学反应呈现出一浓度高值带,浓度达60μL/m3以上;秋季东亚大部分地区O3浓度维持在40~45μL/m3左右.夏季中国京津冀和长江三角洲部分地区光化学净生成率已超过30×10-9/d.     

中国第四次北极科考航线上黑碳和臭氧的变化特征

利用2010年7月1日至9月20日中国第四次北极科学考察的大气成分在线观测资料,对考察航线上黑碳气溶胶(BC)、臭氧(O3)和B波段紫外辐射(UVB)的分布特征进行了分析.结果显示,这些要素总体上随纬度的增加而递减,其最大值出现在我国东部海域,最低值出现在北冰洋.进入白令海后,BC浓度变化相对平稳,白令海和北冰洋的BC平均浓度分别为15.6ng·m-3和10.5ng·m-3.白令海的平均O3体积分数比北冰洋高,分别为18.9×10-9和15.7×10-9.但在75°N以北海区O3体积分数有所升高,在80°N以北达到17.0×10-9,这一现象可能与海冰密集度和冰上光化学过程有关.UVB辐照度在中低纬地区有显著的日变化,由于在北冰洋航行期间处于极昼期,其变化幅度较小.UVB受天气影响明显,尤其是遇上气旋的阴雨天气,UVB强度较弱.     

长江三角洲夏季一次典型臭氧污染过程的模拟

利用WRF/Chem空气质量模式对长江三角洲夏季一次典型臭氧(O3)污染过程的时空分布特征和物理化学机制进行了数值模拟研究.结果表明,模式能够合理地再现这次长江三角洲夏季典型O3污染过程的时空分布特征和演变规律.2013年8月10~18日,长江三角洲主要受副热带高压影响,晴天、高温和小风的气象条件有利于光化学污染的形成.模拟结果表明,长江三角洲地区气象场、地理位置、区域输送和化学生成都对O3的时空分布有影响.敏感性实验表明,上海O3浓度在海洋性气流影响下较低,但上海排放源对长江三角洲O3浓度时空分布的影响较为显著;南京近地面高浓度O3主要贡献为化学生成(烯烃和芳香烃)和高层O3的垂直输送,杭州和苏州近地面高浓度O3主要来源于物理过程.在O3生成速率最大时(11~13h)对O3前体物减排,对长江三角洲15:00的O3峰值浓度影响较为明显.     

上海市大气挥发性有机物化学消耗与臭氧生成的关系

本研究基于夏季上海3个不同功能站点臭氧(O3)及其前体物的观测结果,分析了上海不同地区O3及其前体物的污染特征及空间差异;采用参数化的方法估算了VOCs的大气化学消耗水平.结果表明,观测期间上海市区VOCs浓度约为20×10-9,高于西部郊区的17×10-9;两个地区VOCs最大增量反应活性(以O3/VOCs计)的平均值比较接近,约为5.0mol·mol-1.但是,市区VOCs的大气消耗水平(4.0×10-9)不足西部郊区VOCs消耗水平(8.3×10-9)的一半,这是西部郊区O3污染更重的重要原因;东部沿海郊区O3浓度的变化主要是由于区域输送.不同地区VOCs消耗水平与O3生成浓度的比值接近,说明不同地区VOCs消耗生成O3的效率接近;烯烃和芳香烃是最主要的VOCs消耗物种,二者对VOCs消耗量的总贡献高达90%.VOCs的消耗水平在正午达到最大,夜间消耗水平最低,日分布曲线与O3生成的日变化曲线相似,但O3峰值出现时间略晚于VOCs消耗水平峰值出现的时间.     

南京夏季市区VOCs特征及O3生成潜势的相关性分析

挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)是大气中光化学污染臭氧(O3)的重要前体物,其在大气中的浓度水平直接影响着臭氧的污染特征.本研究运用大气挥发性有机物快速在线连续自动监测系统,于2013年8月对南京市区大气中98种VOCs进行观测,分析南京夏季VOCs体积分数水平及组成特征,分析臭氧及其前体物的变化,运用VOCs/NOx比值法研究南京臭氧生成敏感性控制因素.结果表明,夏季南京市区大气VOCs最高体积分数达200×10-9,平均体积分数为52.05×10-9,各物种体积分数大小为烷烃含氧有机物烯烃芳香烃;臭氧平均质量浓度76.5μg·m-3,小时质量浓度超标率为5.9%.臭氧质量浓度高值期,其前体物VOCs与NOx变化趋势基本一致,并与O3变化呈明显的反相关;不同臭氧质量浓度阶段,同种类的VOCs体积分数也存在一定的差异;夏季南京市区的臭氧生成对VOCs较敏感,属于VOCs控制区.     

春季境外生物质燃烧对东亚臭氧污染的影响

目的定量研究境外生物质燃烧对春季东亚地表臭氧浓度的影响。方法利用敏感性分析法与线性加权法,使用全球化学传输模式GEOS-Chem模拟春季全球不同地区生物质燃烧排放对东亚地表臭氧的贡献。结果春季全球生物质燃烧对东亚地表臭氧贡献在1×10~(-9)～5×10~(-9)(按体积计算)之间,其中75%是境外生物质燃烧的贡献。境外生物质燃烧对中国南部的影响比东亚其他区域更大,可达3×10~(-9)。在所有境外源区中,生物质燃烧对东亚地表臭氧影响最大的源区是非洲与东南亚。前者是中国东北部、中国北部、朝韩及日本地区的主要境外贡献区域。后者对中国南部的相对贡献最大。结论春季境外生物质燃烧对东亚地表臭氧的贡献具有一定的空间差异。境外生物质燃烧对东亚空气质量有重要影响。东亚地表臭氧污染治理需要世界各国及区域之间的良好合作。     

天气型对北京地区近地面臭氧的影响

臭氧(O3)是夏秋季北京城市大气光化学污染物中的首要气态污染物,气象因素是影响其浓度水平和变化规律的主要因子之一.2008年7月~2008年9月,在北京市4个站点进行了臭氧、氮氧化物(NOx)和一氧化碳(CO)浓度的同步连续观测,并对同期天气型进行了分类比对分析.结果显示,观测期间,北京地区处于低压前部(主要是蒙古气旋)和高压前部的比例分别为42%和20%,分别是造成臭氧浓度高值和低值的主要背景场.处于低压前部控制时,高温、低湿以及局地环流形成的山谷风造成区域臭氧累积,小时最大值(体积分数)高达102.2×10-9,并随气压的升高以3.4×10-9Pa-1的速率降低,山谷风风向的转变决定了臭氧浓度最大值出现时间,峰值出现在14:00左右;处于高压前部控制时,低温、高湿以及系统性北风造成区域臭氧低值,小时最大值(体积分数)仅为49.3×10-9,系统性北风将臭氧峰值出现时刻推后到16:00左右.北京地区臭氧光化学污染呈现出区域一致性,并与天气型有较好相关,关注天气型结构和演变对预报大气光化学污染具有重要意义.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

北京气象塔夏季大气O3,NOx和CO浓度变化的观测实验

以北京325m气象塔为观测平台,于2002年夏季进行了大气污染物臭氧(O3)及其前体物氮氧化物(NOx)和气象要素加强期的同步观测.对观测资料做了详尽的分析,结果表明:边界层内存在明显的臭氧浓度(用体积分数表示)垂直差异;中午120m高度层存在O3浓度最大值;低层O3浓度呈明显的日变化,且昼夜振幅较大;夜间高层(280m)O3的湍流混合和化学消耗较弱,可维持较高的浓度;局地光化学生成是白天边界层O3的主要来源;降水天气过程可造成O3及其前体物浓度的显著变化.     

大气光化学反应高发季节NO、NO2和O3污染特征

文章通过对广州番禺大气成分站(GPACS)2010-2016年的历史观测数据进行分析,结果表明,2013年广州地区光化学高臭氧事件发生次数最多,且均发生在夏秋季。2013年日O_3最大均值和日均值在10月最大,分别为103.02×10~(-9)和53.81×10~(-9)。NO和NO_2浓度在7月最大,日均浓度分别为5.90×10~(-9)和16.03×10~(-9),7月NO对O_3化学滴定最明显。夏秋季O_3峰值出现时间较晚,在18:00左右。O_3浓度随着NO_2/NO比值升高而升高。选取夏季NO、NO_2、O_3与NO_x进行非线性拟合,发现当NO_x浓度19.35×10~(-9)或者87.71×10~(-9)时,O_3为光化学氧化剂O_x的主体;当NO_x浓度19.35×10~(-9)而87.71×10~(-9)时,NO_2为光化学氧化剂O_x的主体。秋季大量的气溶胶污染对辐射进行衰减,导致O_3生成在较低辐射范围内主要处于太阳辐射控制区。夏秋季的风速整体较小,有利于污染物的积累。