基于天气分型的上甸子大气本底站臭氧污染气象条件

对流层臭氧作为典型二次污染物已成为北京春夏季首要污染物,气象因素是影响其浓度变化的主要因子之一.本研究基于2008~2017年大气成分和气象观测数据,利用Lamb-Jenkinson天气分型法结合Mann-Whitney U检验方法将影响北京地区天气型分为6类,其中SWW和C型上甸子臭氧浓度均值和极值分别最高,在4~9月出现频率最高,合计出现47.4%,并通过多元逐步回归方程确定两种型的主要贡献权重.SWW和C型下54%盛行西南风,新排放的污染物和二次老化气团经西南气流持续输送,850 hPa附近出现垂直速度零层,水平和垂直气象条件均有利于臭氧的输送、生成和聚积;AN和ESN型下64.7%盛行东北风或北风,气团来源清洁,1000 hPa以上盛行一致的下沉运动和气流辐散,新排放的污染物也能很快被稀释扩散,臭氧浓度处于较低值.以NW型2015年5月3日为例,虽然地面盛行西北气流,来源清洁,但大气通过垂直下沉运动将边界层以上的高浓度残留臭氧向近地面输送,导致某些天数中出现臭氧浓度高值.     

广州暖季夜间臭氧增加事件的特征及一次水平输送个例分析

近年来,我国粤港澳大湾区臭氧污染问题日益突出,夜间臭氧浓度呈增长趋势.目前,大部分研究主要关注于白天臭氧的生成过程,而对夜间臭氧浓度不降反升现象的认识明显不足.本研究利用2014—2019年粤港澳大湾区中心城市广州的污染物观测数据,统计了夜间臭氧出现增加(NOE:nocturnal ozone enhancement,定义为夜间20:00—6:00臭氧相邻时刻增加量大于5×10^-9 (Part per billion,下同))的频率、出现时间、峰值浓度,结合ERA5再分析数据和常规气象观测数据分析了NOE事件的潜在成因及垂直和水平输送的相对贡献大小.结果表明,广州暖季(4—11月)夜间出现NOE事件的年平均天数为(59±11) d,主要发生于23:00—3:00.NOE事件造成的夜间峰值浓度可达到(33±10)×10^-9,明显高于不出现夜间臭氧增加(NNOE:non-enhanced nocturnal ozone,定义为夜间20:00—6:00臭氧相邻时刻增加量均小于1×10^-9)时的浓度((16±12)×10     

上海市臭氧污染的大气环流客观分型研究

利用T-mode主成分分析法(PCT)对上海2013—2017年3—10月925 hPa低层位势高度和全风速场进行大样本客观分型,总结了有利于和不利于促发上海地面臭氧污染的大气环流类型.发现有利于促发臭氧污染的环流形势都和副高有关,分别为副高控制(HC)和副高西北侧(HW),对应的臭氧超标率分别为68%和24.2%.前者的气象特点表现为辐射最强、温度最高有利于臭氧的光化学生成,臭氧浓度较弱副高形势平均偏高约50%;而后者以西向风为主,呈现明显的输送效应.相反不利于促发臭氧污染的环流类型都和低值系统相关,分别为低压北侧(LN)、低压东侧(LE)和低压西侧(LW),臭氧超标率均低于7%.其中LN影响下上海水平风速最大、扩散条件最好,不利于臭氧积聚;LE和LW影响下上海多云雨天气导致辐射降低,抑制了臭氧的光化学生成.     

北京大气中NO、NO2和O3浓度变化的相关性分析

臭氧(O3)是城市污染大气中的首要光化学污染物,其变化规律与氮氧化物(NOx=NO NO2)关系密切.采用49C臭氧分析仪和42CTL氮氧化物分析仪对北京城区O3和NOx浓度进行了连续观测,时间为2004-08～2005-07.结果显示,O3和OX(O3 NO2)浓度在午后15:00左右出现峰值,NOx呈双峰态日变化,在07:00和23:00左右出现峰值.不同季节污染物的浓度变化存在差异,O3和NOx浓度分别在夏季和冬季达到最大.NOx浓度存在100×10-9(体积分数)的"分界点",NOx低浓度时以NO2为主,NOx高浓度时NO占大部分.OX区域贡献和局地贡献存在明显的季节变化,前者主要受区域背景O3的影响,在春季最大,后者主要受局地NOx光化学反应的制约,在夏季最强,同时OX组分呈现显著的昼夜差异.     

临安近地面臭氧变化特征分析

利用2003年11月─2004年11月浙江临安区域大气本底站近地面臭氧浓度的连续监测资料,研究了地面臭氧浓度全年总体分布、季节变化、日变化及浓度频率分布规律.结果表明,该地区φ(O₃)全年平均值为32.41×10-9,其日变化呈明显单峰型, 14:00左右达到最大值, 约04:00出现最小值.φ(O₃)月均值在春末夏初达到最大值,在12月─次年2月出现最小值.φ(O₃)各月的平均振幅在夏季达到最大,说明临安本底站夏季臭氧光化学反应比较强烈.除冬季外,其他季节该地区近地面φ(O₃)均有超过《环境空气质量标准》(GB30952-1996)二级标准的情况,全年超标率为0.96%.      

北京气象塔夏季大气O3,NOx和CO浓度变化的观测实验

以北京325m气象塔为观测平台,于2002年夏季进行了大气污染物臭氧(O3)及其前体物氮氧化物(NOx)和气象要素加强期的同步观测.对观测资料做了详尽的分析,结果表明:边界层内存在明显的臭氧浓度(用体积分数表示)垂直差异;中午120m高度层存在O3浓度最大值;低层O3浓度呈明显的日变化,且昼夜振幅较大;夜间高层(280m)O3的湍流混合和化学消耗较弱,可维持较高的浓度;局地光化学生成是白天边界层O3的主要来源;降水天气过程可造成O3及其前体物浓度的显著变化.     

大气光化学反应高发季节NO、NO2和O3污染特征

文章通过对广州番禺大气成分站(GPACS)2010-2016年的历史观测数据进行分析,结果表明,2013年广州地区光化学高臭氧事件发生次数最多,且均发生在夏秋季。2013年日O_3最大均值和日均值在10月最大,分别为103.02×10~(-9)和53.81×10~(-9)。NO和NO_2浓度在7月最大,日均浓度分别为5.90×10~(-9)和16.03×10~(-9),7月NO对O_3化学滴定最明显。夏秋季O_3峰值出现时间较晚,在18:00左右。O_3浓度随着NO_2/NO比值升高而升高。选取夏季NO、NO_2、O_3与NO_x进行非线性拟合,发现当NO_x浓度19.35×10~(-9)或者87.71×10~(-9)时,O_3为光化学氧化剂O_x的主体;当NO_x浓度19.35×10~(-9)而87.71×10~(-9)时,NO_2为光化学氧化剂O_x的主体。秋季大量的气溶胶污染对辐射进行衰减,导致O_3生成在较低辐射范围内主要处于太阳辐射控制区。夏秋季的风速整体较小,有利于污染物的积累。     

东亚地区大气整层臭氧浓度的时空变化

从TOMS臭氧全球网格资料截取主要包含中国大陆的东亚地区 (6 9 375°E— 1 39 375°E ;1 4 5°N— 5 4 5°N)的数据 ,分析大气整层臭氧浓度的变化特征 .结果表明 ,区域多年平均臭氧浓度约为 30 7DU(多卜森单位 :DobsonUnit) ;一年中 ,平均臭氧浓度有明显的季节变化 ,春季 (3月 )达最大值 ,秋季 (1 0月 )最小 ,变化幅度约 5 0DU .区域内臭氧浓度具有很强的空间 (纬向 )变化 ,低纬度地区臭氧浓度低 ,较高纬度地区臭氧浓度高 .各地臭氧浓度变化的概率分布基本为单峰型 ,低纬度地区分布较窄而高纬度地区宽 .从 1 978至 1 994年的十多年中 ,区域平均浓度呈明显的下降趋势 ,下降幅度约 1 0DU .对应于此 ,区域内各等级的臭氧浓度值以大致均匀的速率变化 ,低值的出现概率增加 ,而高值的出现概率减小 .     

冬季山谷风和海陆风对京津冀地区大气污染分布的影响

为了弄清冬季山谷风、海陆风对京津冀地区大气污染时空分布的影响,利用2016年12月地面加密自动气象站逐时观测数据和中国环境监测总站发布的逐时PM_(2.5)浓度数据,计算平均风矢量场和平均PM_(2.5)浓度场,分析山谷风、海陆风变化规律及其对PM_(2.5)浓度分布的影响.结果表明,在山谷风日,中午至下午谷风将位于河北太行山东部地区的污染物向北输送.傍晚以后,在北京西部、北部,以及河北太行山山前出现的山风与偏南风构成"人字形"辐合线,辐合线的汇聚作用使北京地区、廊坊,以及保定、石家庄、邢台等地大气污染加重.在海陆风日,下午至前半夜,河北中东部沿海地区出现东南向海风,深入内陆到达天津东南部地区,海风前缘区域大气污染加重;通过对中国科学院大气物理研究所铁塔0～325 m风向风速与PM_(2.5)浓度时间变化关系分析,以及利用Cressman法插值得到的地面风向风速和PM_(2.5)浓度二维格点场,分析北京地区重霾污染过程中近地层山谷风和海陆风对大气污染形成的影响:中午至下午,谷风将大气污染物向北京输送.傍晚以后,大气污染物在山风与偏南风形成的辐合线附近汇聚,在北京地区及以南地区形成PM_(2.5)高污染区.凌晨至早晨北京被山风控制,大气污染物被吹离北京、滞留在北京以南至天津西北地区.冬季,山谷风的输送和汇聚作用使大气污染物以日为周期不断循环和累积,对北京地区至北京以南地区、河北太行山东部地区的大气重污染形成起重要作用.     

河北廊坊市区大气中NO、NO_2和O_3污染特征研究

对廊坊市区为期3a(2013年1月~2015年12月)4个监测站点的NO、NO_2、NO_x和O_3浓度和气象要素进行了逐时连续观测.在此期间,廊坊市大气环境中的NO、NO_2、NO_x和O_3的平均浓度(×10~(-9))分别为15.10、23.00、38.10、23.25.结果显示:NO平均浓度最大值出现在07:00~09:00左右,与机动车排放增强和混合层高度较低有关;O_3呈现单峰分布并在15:00~16:00之间达到峰值;廊坊市臭氧周末效应可能原因是周末道路交通NO_x排放高峰比工作日排放大约晚2h,更有效地促进臭氧的生成.廊坊环境大气NO_x浓度与交通排放分别存在大约2~3h的滞后效应.春夏秋冬四季的NO_2平均光解速率(min~(-1))依次为:0.128、0.398、0.315、0.117,并在14:00~16:00达到峰值,NO-NO_2和O_3分别为NO_x的二次多项式、反比例函数.京津冀中小城镇NO_x浓度主要与局地污染物的输送和扩散有关,OX(NO_2+O_3)浓度受北京、天津等大都市区域传输影响突出,区域源贡献最高发生在16:00~18:00.     

新冠肺炎疫情期间气象条件和排放变化对PM2.5的影响

本文基于WRF-CMAQ定量分析了2020年1~3月全国337城市气象条件和排放变化对PM_2.5浓度的影响.全国气象条件整体转好1.7%,1月转差1.6%,2~3月分别偏有利1.3%和7.9%;全国污染物排放下降使得PM_2.5浓度同比下降14.1%,1~3月分别下降4.0%、25.7%和15.0%.武汉第一季度实测PM_2.5浓度同比降幅高于全国水平,与其气象条件大幅转好且污染排放降幅较大有关.北京在疫情发生前和严控期PM_2.5浓度同比升高,主要为气象转差所致;复工复产期同比下降,主要为污染排放大幅下降所致."2+26"城市、汾渭平原和长三角在第一季度PM_2.5浓度同比均下降,长三角降幅最大,与其污染排放大幅下降有关;"2+26"城市和汾渭平原在疫情发生前气象条件大幅转差,严控期大幅转好,长三角在复工复产期气象条件最有利;重点区域均为疫情严控期污染排放降幅最高,复工复产期降幅趋缓.     

寒区多孔介质中LNAPL迁移的多场耦合模拟

建立了包含水、气、NAPL、固(冰)四相的温度场、流场及化学场多场耦合模型,适用于定量模拟LNAPL泄漏过程中发生冻结后的迁移分布.通过与非冻条件下LNAPL迁移模型对比,模拟结果显示,冻结条件下因冰的形成LNAPL会发生与非冻条件下不同的迁移行为,冰的形成阻碍LNAPL下渗,并产生冻结势使LNAPL向地表方向迁移.相比非冻结条件,冻结条件下渗达到稳定时LNAPL相的质量通量偏差为-51.1%.冻结条件LNAPL溶解相在水平方向的迁移速度大于非冻结条件,冻结条件下如果不考虑冻结,下渗过程中LNAPL溶解量与挥发量最大偏差分别为2.4%、-24.9%.而冻结条件对LNAPL下渗达到稳定时的溶解量、挥发量影响很小,仅挥发量产生1.8%的偏差.但会减少LNAPL的吸附量,其偏差为-6.6%.     

APEC会议期间石家庄市大气污染特征及空气质量保障措施效果评估

为研究2014年APEC会议期间(11月1—11日)石家庄市大气污染特征并评估空气质量保障措施效果,对处理不同功能区的封龙山站(背景站)、人民会堂站(市区站)、高新区站(开发区站)的ρ(SO₂)、ρ(NO₂)、ρ(CO)、ρ(O₃)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)进行分析,对比了各站点APEC会中与会后、APEC会议期间与2013年同期的空气质量等级状况及污染物质量浓度的变化. 结果表明:2014年APEC会议期间石家庄市整体空气质量好于2013年同期,除O₃外,其余各大气污染物的质量浓度均有明显降低,其中封龙山站的ρ(SO₂)、ρ(NO₂)、ρ(CO)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)较2013年同期分别下降了55.1%、22.9%、16.7%、36.8%、31.0%,人民会堂站的降幅分别为35.5%、28.0%、32.6%、36.9%、56.2%,高新区站的降幅分别为49.4%、26.6%、16.5%、32.9%、53.5%. 应急减排措施也使各站点的首要污染物发生了明显变化,其中扬尘控制措施有效遏制了PM₁₀对于市区站和高新区站的影响,而对于高架源的控制也有效降低了背景站的SO₂污染水平. 结合后向气流轨迹和气象图分析发现,尽管2014年APEC会议期间石家庄市的气象条件较2013年同期更不利于污染物扩散(污染气象指数等级高、气团滞留时间长),但通过地方政府采取的一系列应急减排措施,其空气质量仍有明显改善.      

区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估

区域气象条件和减排与空气质量的变化关系密切.区域污染天气的发生不只受人为排放的影响,其与气象条件也密切有关.我国地处全球的主要季风气候区,大气环流具有明显的季风气候变化特征,区域气象条件受年际气候变化影响显著.研究通过分析不同气候条件下京津冀地区、成渝地区、长三角和珠三角城市群2001~2018年主要气象要素及其污染天气的变化趋势,利用KNN大数据挖掘算法量化分析区域气象条件和减排对大气污染的贡献率.结果表明,2001~2018年间全球气候变化异常频繁,厄尔尼诺/拉尼娜非正常气候占比近一半.减排与气候变化均对空气质量的改善起促进作用.在非正常气候条件下,气象对空气质量改善的贡献更为明显.例如,非正常气候时京津冀地区气象条件对空气质量改善的贡献约为51%,而正常气候时约为30%.对于长三角和珠三角城市群,其气象条件在非正常气候时的贡献达到了50%左右,几乎与减排贡献相当.此外,各区域2015~2018年的减排贡献均高于2001~2012年的平均水平,表明随着我国实施大气污染物排放控制措施力度的增大,减排对空气质量改善的贡献显著.但气象条件对空气质量改善的贡献仍不容忽视,区域减排控制仍然任重而道远.     

矿物质对污水污泥微波热解过程中NOx前驱物的影响研究

以酸洗脱灰污泥、原污泥及添加矿物质的污泥作为研究对象,考察了污泥中内在矿物质和添加矿物质对污水污泥微波热解过程中形成的NOx前驱物(NH3、HCN)释放的影响。结果表明:污水污泥中的内在矿物质和添加物在污水污泥微波热解过程中,对NH3和HCN的释放均有抑制作用:添加Fe2O3对NH3的抑制平均值为45%,添加CaO对HCN的抑制平均值可达79%。     

北京市传统春节假期空气质量特征研究

利用2013~2020年北京市传统春节假期期间主要污染物浓度、PM_2.5主要离子组分浓度及气象数据,研究近年烟花爆竹集中燃放对北京市空气质量的影响.结果表明,自2018年北京市加强对烟花爆竹燃放的管控后,空气质量显著改善,其中2019年传统春节假期中共7个优良天,占比达87.5%,且未出现中度及以上级别污染天;近3年除夕期间的PM_2.5峰值浓度显著降低,与近8年最高值相比(2016年699μg/m³),降幅分别为61.1%、74.7%和71.4%.此外,一方面,近年除夕期间SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度突增倍数显著降低,由2013年的1.31、1.37和0.92降低至2020年的0.08、0.14和0.02.另一方面,与烟花爆竹相关的一次离子组分浓度增长倍数及对PM_2.5及其组分的贡献率逐年降低,说明近年烟花爆竹的集中燃放对空气质量的影响缩减明显.2020年传统春节假期期间,不利的气象条件使烟花爆竹燃放污染无法完全消散,同时加剧本地污染物积累和区域污染物输送,导致出现连续3d的重污染过程.因此,严苛的禁限放措施、有利的气象条件、低水平的周边区域污染物浓度对北京市传统春节假期的空气质量至关重要.     

藻-菌颗粒污泥工艺在自然光昼夜交替条件下处理含复杂有机物生活污水的效能及机理研究

藻-菌颗粒污泥（MBGS）工艺是一种节能环保的新型污水处理工艺,当前关于该工艺的研究主要集中于连续光照、间歇式反应器及含简单有机物的模拟污水,对其在昼夜交替条件处理含复杂有机物污水的研究鲜有报道,从而极大地限制了MBGS工艺的进一步工程应用.该文采用连续流的管式光生物反应器（直径2.3 cm、管长50 cm、容积200 mL）,探究了在自然光昼夜交替条件下MBGS工艺处理含复杂有机物（蛋白胨、酵母提取物、淀粉和尿素）的模拟市政污水的效能及机制.结果表明:①在白天平均进水ρ（COD）、ρ（NH₄+-N）、ρ（TN）和ρ（PO₄3--P）分别为219.4、20.0、41.4和3.0 mg/L,晚上平均进水ρ（COD）、ρ（NH₄+-N）、ρ（TN）和ρ（PO₄3--P）分别为237.0、21.2、43.7和3.0 mg/L的条件下,白天COD和PO₄3--P的平均去除率分别为77.1%和87.2%,其相应的夜晚平均去除率分别为88.0%和42.7%;TN在昼夜间的平均去除率均低于30%.②进一步分析表明,MBGS可在昼夜交替条件下调节系统DO浓度,从而实现MBGS系统的自我维持和COD的高效去除,COD在白天和晚上的平均去除速率分别约为0.34和0.42 kg/（m3·d）.③Miseq测序结果表明,拟杆菌纲（Bacteroidia）、热带单胞菌属（Tropicimonas）和四膜虫属（Tetrahymena）丰度增高,可促进复杂有机物的降解.研究显示,MBGS工艺可以在自然光昼夜交替条件下实现有机物的高效去除,适用于碳氮比约为5的生活污水的处理.      

2014~2017北京市气象条件和人为排放变化对空气质量改善的贡献评估

2014～2017年北京地区霾日数和污染日数逐年减少,PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2和NO_2年平均质量浓度下降,污染程度缓解,采暖期中的11～12月尤为明显.针对空气质量的显著改善,从气象条件的改善和减排措施两方面进行探讨分析,并结合数值模式和大数据挖掘技术实现气象和排放对大气污染贡献率的定量化研究.结果表明,2017年与过去3 a相比,平均风速增加7. 9%,≥3. 4 m·s~(-1)的风速频次最高(10. 6%),≥70%湿度日占比最小(25. 1%);其中,采暖期与过去3 a同期相比,小风日数减少8. 6%、大气环境容量指数和通风指数平均增加约11%,边界层高度以3. 2%·a~(-1)的速率升高,尤其11～12月各要素改善更显著,且该时段内2014年各因子变化与2017年相似.非采暖期(4～10月)累积降水量558. 3 mm,仅次于2016年,有利于污染物的清除和湿沉降.利用WRF-CHEM对霾和污染频发的12月进行模拟发现,气象要素的改变导致2017年12月北京PM_(2.5)质量浓度较2014～2016年同期分别降低5%、38%和25%.因缺少政府实际施行的减排方案,无法利用WRF-CHEM量化气象和减排的具体贡献率,因此借助大数据挖掘算法,基于K近邻算法(KNN)和支持向量机(SVM)模型对气象和减排对空气质量改善的贡献进行评估,结果显示2017年减少的霾日和重污染日,65. 0%归因于减排的贡献,35. 0%归因为气象条件的改善.可见,气象与生态环境部门应继续加强数据开放共享,科学开展气象条件预报与减排评估.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.