气溶胶中的水溶性有机物研究进展

首先指出了对气溶胶中水溶性有机物（ ＷＳＯＣ） 研究的意义，接着对气溶胶中水溶性有机物的分子组成、来源和浓度水平进行了介绍，综述了采样和分析方法的历史及其进展，并对当前研究工作中存在的问题和在中国的应用前景进行了评述     

大气水溶性有机物的三维荧光光谱表征

大气中水溶性有机物是大气化学循环中的重要组成部分,对生物体的健康、全球辐射平衡和气候变化有重要意义。三维荧光分析技术对大气中水溶性有机物的组成、来源、结构、浓度能快速灵敏地识别。因此,本文简要介绍了水溶性气溶胶的研究状况,并综述了近年来利用三维荧光光谱分析大气中水溶性有机物来源和组成方面的进展情况。     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

气溶胶水相反应生成二次有机气溶胶研究进展

液态水(云滴、雾滴和气溶胶水)在大气中无处不在,为大气水相化学反应提供了重要的场所.气态前体物(主要是VOCs)或它的气相初级氧化产物(包括中/半挥发性有机物,I/SVOCs)在大气凝聚相(水相)中发生反应,形成低挥发性高氧化性有机物(如有机硫和有机氮等),水分蒸发后留在颗粒相,即为水相二次有机气溶胶(aqueous-phase secondary organic aerosol,aq SOA).因其对OA具有重要的贡献和显著的环境、气候和人体健康影响,近年来成为大气化学研究的热点.尽管aq SOA的研究已取得了一些进展,但由于aq SOA形成机制复杂,对aq SOA的认知还比较匮乏.本文重点关注气溶胶水中反应生成的二次有机气溶胶(aqueous aerosol SOA,aa SOA)相关的研究进展,包括气态前体物、形成机制、实验室模拟、外场观测及有关aa SOA产率及贡献的相关研究成果.同时,对aa SOA的来源、生成机制等研究的发展方向进行了展望,包括:未知aa SOA前体物及示踪物鉴别、有机光敏剂诱发的自由基化学、有机硫和有机氮的形成机制、实际气溶胶水溶性组分和外场观测研究、模式模型研究等.     

二次有机气溶胶的形成及其毒理效应

有机物是大气气溶胶中非常重要的化学组分,对我国空气污染及灰霾事件发生具有显著的贡献,是当前大气化学研究的最前沿课题之一。有机气溶胶中包含大量有毒物质(如多环芳香烃、多氯联苯及有机胺类等),直接危害人体健康。目前气溶胶中有机组分的体内/体外生物毒性研究多集中于污染源直接排放的一次颗粒物,对于大气中二次有机气溶胶的形成和毒性效应的关注很少。本文以多环芳烃、有机胺及自然源萜烯类挥发性有机物为例,简要综述了大气中二次有机气溶胶的形成及其生物毒性效应,重点关注这些二次有机气溶胶的形成对母体有机组分生物毒性的增强作用,以增进对大气气溶胶污染的健康危害认识。     

东海大气气溶胶的化学特征及来源

利用2006年11—12月、2007年2—3月、2008年5月和2008年6月在东海4个航次中采集的总悬浮颗粒物（TSP）和Anderson分级样品,分析了其中可溶性无机离子的浓度,探讨了东海气溶胶中水溶性组分的化学特征、季节变化、粒径分布及来源.结果表明,气溶胶总水溶性离子的浓度为13.5～95.3μg·m-3,平均...     

有机气溶胶的来源与形成研究现状

介绍了有机气溶胶来源与形成的研究现状,从有机气溶胶的化学组成特征、一次有机气溶胶的来源和二次有机气溶胶的形成机制论述其研究进展.一次有机气溶胶主要来源于烹调油烟、机动车排放、生物质燃烧、工业或民用燃油锅炉释放出的有机物,还有道路扬尘、沥青、刹车尘、轮胎屑、室外香烟烟雾、以及高等植物蜡、细菌活动和草本植物等.大气中的半挥发性有机物可通过物理和化学吸附形成二次有机气溶胶,一些挥发性有机物可通过气相化学反应转化为低挥发性的物质并形成二次有机气溶胶,其主要前体物是芳香族化合物,如苯、甲苯、二甲苯,以及烯烃、烷烃、环烷烃、萜烯和生物排放的非饱和氧化物.     

深圳市冬季PM2.5中水溶性有机物的来源特征

利用连续液化采样器（PILS）-超声雾化器-气溶胶化学组分检测仪（ACSM）联用系统,对深圳市冬季PM_2.5中水溶性组分进行在线连续观测,获取高时间分辨率的水溶性有机物（WSOM）,SO₄^2-,NO₃^-,NH₄⁺和Cl^-浓度信息以及WSOM的质谱结构信息.分析结果表明：PM_2.5中水溶性组分的总质量浓度变化范围为4.0~117μg/m³,平均浓度为20.1μg/m³,其中WSOM（25.2%）和SO₄^2-（22.4%）是最主要的贡献组分.ACSM质谱显示WSOM具有氧化态有机气溶胶（OOA）的质谱特征,其氧碳比（O/C）的平均值达到（0.60±0.09）,且WSOM与二次无机离子（SO₄^2-+NO₃^-）和钾（K）有强相关性,与黑碳（BC）的相关性较弱,表明了观测期间WSOM主要来源于二次反应产生的二次有机气溶胶（SOA）和生物质燃烧,与机动车等一次排放没有明显关系.     

伊春河流域土壤与沉积物中水溶性有机物的含量与吸着系数

利用改变水土比的动态方法测定了采自伊春河流域土壤和沉积样品中水溶性有机物的含量与吸着系数;比较了不同样品间的差异及影响水溶性有机物含量和吸着系数的因素。研究结果表明,草甸沼泽土中水溶性有机物含量最高,沉积物中含量最低。水溶性有机物的吸着系数也呈同样的递变趋势。     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

降雨氢离子浓度的参数化研究

对酸雨模式中降雨的物理过程进行了简化假设,在此基础上研究了大气中影响降雨氢离子浓度的几种主要污染物(SO₂,VOC_s,NH₃,NO_x)及温度、天顶角、雨强等因素同降雨氢离子浓度的参数关系。      

桂林水南洞1号石笋的年龄与稳定同位素测定及其古气候意义

本文通过对桂林水南洞 1号石笋进行α能谱铀系测年及碳氧同位素分析 ,获得了距今 2 0～ 8万年的古气候信息。石笋大于 2 0万年前开始生长 ,8.0 7万年后停止生长 ,属中更新世的产物。其年龄与δ1 8O的变化可与深海岩芯V2 8-2 3 8同位素记录所揭示的第五和第六阶段进行对比。它反映此阶段区内经历了寒冷 (间夹短暂的小温期 )和温暖 (间夹短暂的小冷期 )等气候变化 ,与全球古气候变化波动基本一致 ,同时也存在地区性的气候变化     

膜生物反应器中膜污染研究进展

膜生物反应器是近年新发展起来的高效废水处理工艺。本文综述了国内外对膜污染机理研究的最新成果 ,介绍了相应的解决措施 ,展望了今后的发展前景。     

低空分层降水和云水同步釆集系统的开发和应用

笔者自行开发并研制了低空(＜1 km)分层降水和云水采集系统,该系统成功地应用于福建省厦门市和贵州省贵阳市酸性降水来源和成因的研究中,取得了显著的成果,为探讨酸性降水来源和成因提供了有效的技术手段和支持。该系统可以在一定程度上代替航空测量,目前国内外的类似研究中没有使用该系统进行样品采集的先例,因此该系统的开发填补了国内外相关研究领域的空白。      

我国大气模式计算的若干问题

对我国大气环境界普遍采用的模式计算方法进行了分析,指出了模式计算结果的多样性,地面平均风速、最大地面浓度公式、面源模式、多次反射计算、熏烟模式和静风公式的影响,分析了烟气抬升公式的问题,推荐一个新的烟气抬升公式。对采样时间和布点也进行了分析。最后对这些问题的产生和解决办法提出了建议。      

中国华北地区冬季大气污染物航空测量(II)—空中大气气溶胶污染特征研究

大气气溶胶在酸性降水中的作用非常重要。在“八五”期间酸性降水的研究中,进行了华北地区冬季空中大气气溶胶污染特征的分析和研究,填补了国内外相关研究领域的空白。结果表明,华北地区冬季空中大气气溶胶污染比较严重,形成了浓度与地面相近的空中污染区域,大气气溶胶主要来源于煤炭燃烧等人为过程。同时大气气溶胶具有较强的酸性,有利于酸性降水的形成。      

大气化学模式的数值计算方法

大气化学模式计算的一个重要研究热点是如何快速精确地对相互关联的非线性常微分方程组(ODES)进行数值积分求解。由于大气中各物种寿命长短相差很大,导致ODE_s具有了很强的刚性,因而在数值求算过程中存在着计算精度和计算效率的平衡问题。笔者介绍了当前几种常见的大气化学模式的计算方法,包括GEAR,QSSA(MQSSA),Y&B(MY&B),RADM,LSODE,SMVGEAR,小参数法,Gong and Cho及TWOSTEP等,并结合当前本领域内的部分研究成果对一些重要的方法进行了比较和分析。      

控制车用汽油有害物质降低机动车排放

首先介绍了汽油成分的基本特性,及不同组分对于排放的影响。汽油组成中硫对汽车排放影响较大;芳烃和苯的排放对人体徤康有害;烯烃不仅是影响发动机喷嘴进气阀及燃烧室沉积物生成的重要因素,而且影响光化学烟雾的形成。中国汽油的特点是烯烃含量高,芳烃和苯含量低,硫含量有上升的趋势。还介绍了国外汽油组成的变化趋势和发展动向,根据上述特点,在《车用汽油有害物质控制标准》中对9项指标提出了上限值:苯为2.5%;烯烃为35%;芳烃为40%;锰为18 mg/L;铅为13 mg/L;磷为1.3 mg/L;硫为0.08 % ;铁和铜不得检出。      

Adsorption of VOCs on reduced graphene oxide

A modified Hummer's method was adopted for the synthesis of graphene oxide(GO) and reduced graphene oxide(rGO). It was revealed that the modified method is effective for the production of GO and rGO from graphite. Transmission electron microscopy(TEM) images of GO and rGO showed a sheet-like morphology. Because of the presence of oxygenated functional groups on the carbon surface, the interlayer spacing of the prepared GO was higher than that of rGO. The presence of \OH and C_O groups in the Fourier transform infrared spectra(FTIR) spectrum and G-mode and 2D-mode in Raman spectra confirmed the synthesis of GO and rGO. rGO(292.6 m~2/g) showed higher surface area than that of GO(236.4 m~2/g). The prepared rGO was used as an adsorbent for benzene and toluene(model pollutants of volatile organic compounds(VOCs)) under dynamic adsorption/desorption conditions. rGO showed higher adsorption capacity and breakthrough times than GO. The adsorption capacity of rGO for benzene and toluene was 276.4 and 304.4 mg/g, respectively.Desorption experiments showed that the spent rGO can be successfully regenerated by heating at 150.0°C. Its excellent adsorption/desorption performance for benzene and toluene makes rGO a potential adsorbent for VOC adsorption.