粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

兰州市大气臭氧与其前体物及气象因子相关性研究

兰州市在"一带一路"建设中发挥着重要的战略支点作用.基于OMI（ozone monitoring instrument,臭氧层监测仪）数据产品,对2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度与前体物及气象因子的相关性进行研究.结果表明:2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度值与HCHO总柱浓度值均随时间的变化呈先增后减的趋势,对流层NO₂柱浓度值呈逐年递减的趋势;相关性分析得出,对流层O₃柱浓度与HCHO总柱浓度、对流层NO₂柱浓度相关性较高的地区范围呈先增后减的趋势.在敏感控制区上,2006-2015年VOCs敏感控制区从有到无,VOCs-NO_x协同敏感控制区范围逐渐缩小,NO_x敏感控制区范围逐渐扩大;在气象因子上,对流层O₃柱浓度与气温、日照时间呈显著正相关,与气压、降水量呈显著负相关.在偏北风向上,风速为1.7~1.9 m/s时,兰州市大气对流层O₃柱浓度相对较高.研究显示,NO_x排放量的减少能有效降低兰州市对流层O₃柱浓度.      

基于卫星观测的2005—2015年京津冀地区NO2柱浓度分布及变化趋势

为更好地了解京津冀地区NO₂浓度的长期时空分布变化特征,对2005—2015年京津冀地区对流层NO₂柱浓度数据进行了统计分析.结果表明,京津冀地区对流层NO₂柱浓度在2005—2010年增加明显,年均复合增长率为6.8%,并在2010年达到峰值,为1 329.07×1013 mol/cm2;2010—2013年保持相对稳定;2013—2015年显著下降,降幅达26.2%.2015年NO₂柱浓度为964.43×1013 mol/cm2,基本与2005年的浓度水平持平.北京地区NO₂柱浓度最先开始下降并保持降低趋势,其中北京市城区降幅远大于郊区,并在2015年达到最低值,为1 647.38×1013 mol/cm2;天津市城、郊区NO₂柱浓度变化相近,总体上均呈先增后减的趋势,并且均在2010年达到峰值,分别为2 686.96×1013、2 019.36×1013 mol/cm2;而河北省西南部(石家庄、邢台、邯郸市)在近两年降幅最为明显,均在35.0%以上.京津冀对流层NO₂柱浓度呈由南向北递减的空间分布趋势,高值区主要分布于京津唐一带以及河北省南部沿太行山一带.研究显示,虽然近年来京津冀地区NO₂柱浓度降幅明显,但相比于周边地区仍面临较大的减排压力.      

基于Sentinel-5P的粤港澳大湾区NO2污染物时空变化分析

基于最新的TROPOMI反演的对流层NO₂垂直柱浓度数据,利用Google Earth Engine平台分析了粤港澳大湾区近2a对流层NO₂垂直柱浓度的分布及变化特征.结果表明, TROPOMI传感器反演的对流层NO₂垂直柱浓度与地表NO₂浓度监测值具有较好的相关性,反演产品能够反映地面真实的NO₂污染状况;粤港澳大湾区NO₂柱浓度分布呈现出较为显著的圈层结构,高NO₂柱浓度区域面积约为4468km²,占大湾区总面积的8%,低NO₂柱浓度地区的面积约为25331km²,占比超过了45%;大湾区上空的对流层NO₂垂直柱浓度存在明显的“冬高夏低,春秋过度”的季节性差异和周期性波动特征;影响因子回归模型结果表明人类活动强度(DNB,夜间灯光)、植被状况(NDVI,植被指数)和地形因子(DEM,数字高程)与地区对流层NO₂垂直柱浓度的分布有明显的相关性.本研究成果可为政府和决策者制定相关政策和措施提供借鉴.     

基于OMI卫星遥感数据的中国对流层NO2时空分布

基于2004年11月—2008年1月OMI卫星对流层NO₂的垂直柱浓度数据,对我国8个自然地理分区对流层NO₂垂直柱浓度的年均值、月均值的分布进行了分析,依据月均值变化建立正弦曲线拟合模型,依据该模型定量分析了各自然区对流层NO₂垂直柱浓度的变化趋势、变化周期和变化幅度等特征. 结果表明:拟合模型可较好地反映我国8个自然区对流层NO2垂直柱浓度的变化特征;证明了人类活动影响了对流层NO₂垂直柱浓度的分布及其变化,这种影响主要体现在对流层NO₂垂直柱浓度的高低、变化的周期性以及增长趋势等方面.      

基于Sentinel-5P卫星的中国NO2浓度遥感监测

NO₂是重要的痕量气体,对其监测有助于大气污染治理。本文基于Sentinel-5P大气污染监测卫星提供的对流层NO₂浓度数据和总NO₂浓度数据,借助谷歌地球引擎(google earth engine,GEE)分析了2018~2021年间中国大气NO₂浓度时空变化特征,使用OLS模型揭示了中国地区NO₂浓度的主要影响因子。结果表明:我国对流层NO₂浓度空间分布呈现东高西低的总体格局,东中部城市群对流层NO₂柱浓度水平明显呈现冬高夏低、春秋过渡的季节特征,西部大部分城市的四季变化不明显。北京、深圳、上海3所城市NO₂柱浓度分布呈现出较为显著的圈层结构。OLS模型结果表明,中国地区NO₂浓度变化受到社会经济和自然因素的共同影响,其中城市化程度是影响NO₂排放的重要因子。     

奎屯市-独山子区-乌苏市区域大气对流层NO2柱浓度时空变化分析

为研究以石化工业为主的奎屯市-独山子区-乌苏市（简称“奎-独-乌”）区域大气对流层NO₂柱浓度的时空变化,基于地基多轴差分吸收光谱仪（MAX-DOAS）于2018年2月—2019年7月在各城市城区中心进行固定监测（09:00—20:00）,以及在环奎-独-乌区域进行车载移动监测（10:00—15:00）,结合地形地貌、气象、工业分布和人为排放量等因素,反演分析该区域对流层NO₂柱浓度的时空变化规律.结果表明:①奎-独-乌区域对流层NO₂柱浓度日变化呈早晚高、中午低,冬季高、夏季低的特点,对流层NO₂柱浓度季节性变化呈冬季（11.8×1015 molec/cm2）>秋季（9.46×1015 molec/cm2）>春季（7.46×1015 molec/cm2）>夏季（4.33×1015 molec/cm2）的特征.奎-独-乌区域对流层NO₂柱浓度最高值均出现在冬季（1月）,呈独山子区（22.23×1015 molec/cm2）>奎屯市（21.30×1015 molec/cm2）>乌苏市（18.34×1015 molec/cm2）的特征.②奎-独-乌区域大气对流层NO₂柱浓度存在空间集聚现象,且区域内部差异显著.不同季节高值主要出现在区域内交通交错区（奎屯立交桥、独山子立交桥）和工业集中分布区,最低值均出现在奎-独-乌区域西南部的乌苏市,且位于主导西风通道的上风向.③结合后向轨迹分析发现,奎-独-乌区域气流来源中冬季气流运动在水平方向和垂直方向上均不利于污染物扩散,夏季西北风向导致下风向路段NO₂浓度相对较高,该区域大气NO₂污染物以本地输送为主,且在城际间存在污染物的传输与积累.④奎-独-乌区域的能源结构以煤炭为主,其固定源排放以工厂和电力部门为主,而乌苏市交通移动源所产生的NO₂排放总量远高于奎屯市和独山子区.该区域冬季燃煤6个月,低风速（1.5~3.0 m/s）频率持续时间较长,加之独特的山盆结构形成的“山谷风”,有较厚的逆温层,不利于污染物远距离扩散.研究显示,能源工业结构背景下形成的奎-独-乌区域环境有利于大气污染物的聚集和积累,其污染源以本地污染为主.      

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

基于OMI的汾渭平原对流层NO2长期变化趋势

利用2007~2020年臭氧检测仪（OMI） OMNO2d对流层NO₂垂直柱浓度（TVCD）数据、欧盟基本气候变量质量保证计划（QA4ECV）基于卫星观测约束下的NO_x日排放估算数据（DECSO）、大气红外探测仪（AIRS）臭氧（O₃）垂直廓线AIRS2SUP数据,研究了汾渭平原NO₂TVCD长期变化趋势及其对NO_x排放变化的响应,以及二者变化对于对流层中下层O₃的影响.结果表明,汾渭平原NO₂TVCD于2012年达峰,峰值为（9.8±4.6） x10¹⁵molec/cm²,2013年后基本呈现逐年下降趋势;NO₂TVCD冬季最高,夏季最低,冬季均值约为夏季3.6倍;NO₂TVCD并非随NO_x人为源减排单调下降,夏季NO₂TVCD低百分位上升;NO₂TVCD变率为（-1.5±0.6）%/a,低于NO_x排放降幅的1/3,可能与人为NO_x大量减排的背景下,对流层NO_x自然源的贡献大且相对贡献不断上升有关;对流层中下层O₃变率仅为（-0.2±0.2）%/a,近地层O₃变率为（0.8±0.1）%/a,汾渭平原对流层O₃生成基本处于VOCs控制区或者VOCs-NO_x过渡区,减排NO_x无法降低对流层O₃;汾渭平原NO_x减排可有效降低城市高排放区NO₂,乡村地区受NO_x自然源影响较大,人为减排收效不明显.     

基于地基MAX-DOAS和TROPOMI卫星遥感的南京地区大气NO2污染特征

基于2018年5月至2020年12月多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)于南京北郊的观测资料,反演了二氧化氮(NO₂)垂直柱浓度与垂直廓线,分析了对流层NO₂的污染特征,并与最新的TROPOMI NO₂产品进行了对比分析.MAX-DOAS观测结果表明,南京北郊的NO₂受温度和太阳辐射影响,呈现出夏季低冬季高、正午低早晚高的变化特征,且主要源于东南方向的污染输送.对比发现,TROPOMI数据与MAX-DOAS在春、秋、冬三季相关系数高于0.7,但在夏季由于多云及低浓度NO₂,相关系数仅为0.544.此外,TROPOMI观测到了南京城区与长三角地区的主要污染热点,与MAX-DOAS高污染方向一致.同时,MAX-DOAS与TROPOMI均观测到了2020年春节后16～30d由于COVID-19封控,NO₂浓度相比2019年和2021年同期减少了50%以上,说明观测点的NO₂污染主要由人类活动产生.     

2005~2018年河南省NO2柱浓度变化特征

运用OMI卫星遥感资料对河南省2005~2018年NO₂柱浓度的时空分布进行分析,并结合国家大气污染防治政策的实施,研究了2013年之后河南省NO₂柱浓度的变化特征.结果表明,河南省NO₂柱浓度的空间分布为东北高、西南低,高值和低值中心分别位于安阳-新乡-焦作一带（>18.0×10¹⁵molec/cm²）和洛阳-三门峡-南阳市交界（4.0~8.0）×10¹⁵molec/cm².从季节变化来看,冬季NO₂柱浓度高于春夏季,冬季高值中心的浓度较春夏高50%~70%.在2011年前,河南省NO₂柱浓度不断上升,北部较南部增速快.2011年后全省NO₂柱浓度明显下降,焦作-新乡-安阳一带下降最快,主要污染物总量减排和大气污染防治行动计划的实施有效促进了浓度的下降.《大气污染防治行动计划》实施后,与位于京津冀大气污染传输通道的城市相比,传输通道外的城市NO₂柱浓度下降速度慢甚至略有增长,应进一步加大其大气污染防治力度.     

2005~2018年河南省NO2柱浓度变化特征

运用OMI卫星遥感资料对河南省2005~2018年NO₂柱浓度的时空分布进行分析,并结合国家大气污染防治政策的实施,研究了2013年之后河南省NO₂柱浓度的变化特征.结果表明,河南省NO₂柱浓度的空间分布为东北高、西南低,高值和低值中心分别位于安阳-新乡-焦作一带（>18.0×10¹⁵molec/cm²）和洛阳-三门峡-南阳市交界（4.0~8.0）×10¹⁵molec/cm².从季节变化来看,冬季NO₂柱浓度高于春夏季,冬季高值中心的浓度较春夏高50%~70%.在2011年前,河南省NO₂柱浓度不断上升,北部较南部增速快.2011年后全省NO₂柱浓度明显下降,焦作-新乡-安阳一带下降最快,主要污染物总量减排和大气污染防治行动计划的实施有效促进了浓度的下降.《大气污染防治行动计划》实施后,与位于京津冀大气污染传输通道的城市相比,传输通道外的城市NO₂柱浓度下降速度慢甚至略有增长,应进一步加大其大气污染防治力度.     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

基于随机森林模型的中国近地面NO2浓度估算

NH₃针对传统近地面NO₂浓度空间模拟过程中NO₂浓度与其影响要素之间关系的复杂非线性机制解释不充分的缺陷,本研究基于随机森林（RF）算法、融合多源地理要素开展了近地面NO₂浓度空间分布模拟研究.以卫星OMI对流层NO₂柱浓度数据和多源地理要素（道路交通、气象因子、土地利用/覆盖、地形高程、人口数量）为输入变量,近地面NO₂浓度为输出变量,利用RF算法构建近地面NO₂浓度反演模型.通过对比地面观测数据与传统土地利用回归模型（LUR）检验RF模型的有效性,基于所构建的最优RF模型在不同时间尺度下模拟分析中国大陆地区近地面NO₂浓度空间分布特征.结果表明：（1）集成多源地理要素的RF回归模型精度高,月均模型整体拟合度R² 0.85,RMSE 6.08μg/m³,交叉验证的R² 0.84,RMSE 6.33μg/m³,显著高于LUR模型（拟合R² 0.53,RMSE 10.48μg/m³,交叉验证的R² 0.53,RMSE 10.49μg/m³）; （2）地面NO₂浓度与预测变量呈现显著的复杂非线性与时间尺度依赖关系,卫星OMI柱浓度对模型影响程度最大,重要性指标IncMSE介于97.40%~116.54%,多源地理特征变量对RF模型同样具有不可忽视的贡献力（IncMSE在23.34%~47.53%之间）;（3）中国大陆地区NO₂污染程度较高,年均模拟浓度为24.67μg/m³,存在明显季节性空间差异,NO₂浓度冬季（31.85μg/m³） > 秋季（24.86μg/m³） > 春季（23.24μg/m³） > 夏季（18.75μg/m³）,呈现以华北平原为高值中心、向外围逐渐减轻的空间分布格局.较已有研究揭示对流层NO₂柱浓度宏观分布特征,本研究对近地面NO₂污染特征的研究成果对于合理制定污染防控策略、降低居民暴露健康损害具有指导意义.