上甸子本底站地面臭氧变化特征及影响因素

利用TE Model 49C型臭氧监测仪,于2004年1月1日-12月31日,在上甸子本底站进行了地面φ(O₃)的连续在线监测.分析了全年φ(O₃)的变化特征及其与同期气象要素的相关关系,并对φ(O₃)高值日的个例分析进行了验证.结果表明,上甸子本底站地面φ(O₃)具有明显的季节变化和日变化规律,并且与同期的气象条件密切相关.主要特征:①夏初φ(O₃)较高,6月的平均值达到最高,小时平均最大值可达129.7 μL/m3;而冬季φ(O₃)较低,12月的平均值达到最低,小时平均最大值仅为32.7 μL/m3.②日变化趋势较为明显,在4:00-7:00出现最低值,在15:00-18:00出现最高值,变化幅度为夏季最大、冬季较小.③气温与φ(O₃)呈显著正相关,夏季相对湿度与φ(O₃)呈显著负相关,风向和辐射强度也与φ(O₃)及其变化规律呈显著相关关系.      

基于KZ滤波法的韶关市O3不同时间尺度变化特征分析研究

利用2015—2019年韶关市3个地面环境空气质量站逐时臭氧(O₃)观测资料、同期的气象资料和2017—2019年广东南岭站逐时O₃观测资料及同期气象资料,采用Kolmogorov-Zurbenko (KZ)滤波、多元回归和后向轨迹潜在来源贡献分析等统计方法,分析了韶关市O₃浓度不同尺度变化特征与气象要素的关系.结果表明：(1)不同时间段气象因素对韶关市盆地区域O₃浓度变化的影响不同：2015年1月—2016年6月及2018年6月—2019年6月,气象因素有利于降低近地面O₃浓度;而2016年6月—2018年6月及2019年下半年,气象因素有利于增加地面O₃浓度.2018年6月前,气象因素影响导致近地面O₃浓度的增加或降低幅度范围在2μg·m^-3;2018年6月后,气象因素影响造成地面O₃浓度的增加或降低幅度范围上升到4μg·m^-3,说明韶关市O₃...     

我国中东部地区2015—2020年夏半年PM2.5和臭氧复合污染气象特征分析

为了解我国夏半年大气复合污染特征及其与气象条件的关系,基于2015—2020年夏半年(4—10月)空气质量监测、常规气象观测等资料,结合统计学方法与主观经验开展对比分析. 结果表明:分析时段内我国大气污染呈单污染比例升高、臭氧(O₃)与PM_2.5污染“双高”污染事件减少的特征,中东部大部分地区O₃超标日数增加、PM_2.5超标日数减少的“跷跷板”效应十分明显. 通过对污染过程的分析发现,区域O₃污染持续性特征明显,其中京津冀及周边地区持续时间超过10 d的O₃污染过程共有6次,最长持续时间为15 d. 与之相比,复合污染过程表现出离散性(区域污染过程少)、间歇性(持续性过程少)的特征. 区域O₃污染过程发生时的气象条件一般为最高温度较高、风速较小、混合层高度较低,但东北地区在大气扩散条件较好的情况下仍会出现区域O₃污染. 通过对地面天气分型的分析发现,均压场型和低压控制型为O₃污染出现时最主要的两种地面天气形势,高压控制型下出现O₃污染的概率相对较低,京津冀及周边地区在倒槽控制下也有一定概率的O₃污染出现. 研究显示,我国中东部地区夏半年O₃污染影响显著,关注不同地区O₃污染与气象条件之间的相关性对于大气复合污染防控有一定积极意义.      

淄博市2016-2019年近地面大气臭氧时空分布特征

为认识淄博市近年来大气臭氧（O₃）时空分布特征,基于山东省淄博市19个环境空气质量监测点2016-2019年近地面O₃的连续观测数据,运用Pearson相关性分析法、反距离权重法等方法开展研究.结果表明:①淄博市2016-2019年ρ（O_{3-8 h}）（O_{3-8 h}为O₃日最大8 h浓度）第90百分位数范围为184~203 μg/m3,是GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值（160 μg/m3）的1.15~1.27倍.②ρ（O_{3-8 h}）季节性变化呈夏季（155 μg/m3）>春季（129 μg/m3）>秋季（104 μg/m3）>冬季（60 μg/m3）的特征;ρ（O_{3-8 h}）月变化呈双峰型,峰值分别出现在6月（186 μg/m3）和9月（147 μg/m3）;ρ（O_{3-8 h}）日变化呈单峰型,峰值（117 μg/m3）出现在14:00左右.③ρ（O_{3-8 h}）空间分布呈南北低、中间高的特点,并具有区域均匀性发展趋势.④CO、NO、NO₂和NO_x等前体物浓度均与ρ（O_{3-8 h}）呈负相关,但在夏季相关性较差;冬季夜晚局地污染物对O_x的贡献大于白天.⑤ρ（O_{3-8 h}）与温度和风速均呈显著正相关,与相对湿度呈显著负相关,当风向为西南风时ρ（O_{3-8 h}）较高.研究显示,淄博市O₃表现为典型的光化学生成特征,2016-2019年O₃污染总体呈加重趋势.      

我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.      

石家庄市主城区臭氧污染特征及气象成因分析

为了解石家庄市主城区O₃(臭氧)污染特征及其影响因子,基于2015-2018年石家庄市空气质量连续监测资料和同期气象数据分析了主城区O₃污染总体特征及气象成因.结果表明:①石家庄市主城区大气光化学污染日益严峻,ρ(O₃)日均值由2015年的47 μg/m3增至2018年的66 μg/m3,ρ(O₃)超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的天数由2015年的20 d增至2018年的70 d.②ρ(O₃)存在明显的季节性差异,呈夏季[(89±33)μg/m3] >春季[(69±25)μg/m3] >秋季[(40±26)μg/m3] >冬季[(28±16)μg/m3]的特征;ρ(O₃)日变化呈单峰型分布,谷值出现在06:00-07:00,峰值出现在15:00-16:00,且15:00-17:00是ρ(O₃)超标的高发时段.③ρ(O₃)与气温呈指数关系,当气温为20~25、25~30、≥ 30℃时,ρ(O₃)日均值分别为75、90及119 μg/m3.ρ(O₃)在相对湿度为60%时存在拐点,当相对湿度≤ 60%时,ρ(O₃)随相对湿度的增大而上升;当相对湿度>60%时,ρ(O₃)随相对湿度的增大而下降.风速与ρ(O₃)呈分段线性关系,当风速 < 2 m/s时,ρ(O₃)随风速的增加而上升;当风速≥ 2 m/s时,ρ(O₃)随风速的增加而下降.④影响石家庄市主城区ρ(O₃)升高的污染源主要位于其东-东南-南方位,其次为东北-东方位,而西部和北部地区则较少.⑤石家庄市主城区ρ(O₃)超标多发生在气温>20℃,相对湿度介于40%~70%之间,风速在1.5~3.0 m/s之间的气象背景下,经统计,当气象条件同时符合上述三项气象要素时,ρ(O₃)超标天数占3-10月总超标天数的66.5%.研究显示,气温>20℃、相对湿度为40%~70%、风速为1.5~3.0 m/s的气象条件可初步作为石家庄市主城区O₃污染的预警指标.      

我国重点地区臭氧变化特征及与气象要素的关系

利用2015～2019年历史数据,分析我国臭氧(O₃)时间、空间变化特征,结合同期气象数据研究重点区域臭氧污染与气象要素的关系.结果表明:2015～2019年我国O₃浓度整体呈上升趋势,全国O₃浓度年均值由83.8μg/m³增至92.4μg/m³.O₃浓度变化主要呈"双峰型",2017年呈"单峰型".5～9月为O₃浓度的高值时段.1～3月、10～11月O₃浓度波动比4～9月大.我国O₃浓度呈"东高西低"的空间分布特征,高值区主要集中在京津冀地区.O₃浓度与日照时数呈正相关,与最高温度呈正相关,与相对湿度呈负相关.气象要素对O₃浓度的影响存在地区差异,大部分地区O₃浓度与温度的正相关性较强(r>0.5),而青藏地区O₃浓度与温度呈负相关(-0.23     

湖南省臭氧污染基本特征分析及长期趋势变化主控因素识别

近些年来湖南省臭氧（O₃）污染程度呈现持续恶化态势,针对该区域O₃污染相关研究较为缺乏的现状,基于观测数据对2015～2020年期间湖南省14个地级市O₃污染浓度的时空演化特征进行了分析,并利用广义相加模型（GAM）对O₃污染长期趋势变化的主控因素进行了识别（气象校正）.结果表明,时间上,湖南省区域O₃具有明显的日际、月际和季节性变化特征,不同月份和季节中分别以5月、 9月和秋季浓度较高,在年际变化方面O₃年际90百分位数以4.7μg·（m³·a）^-1的速率升高,空间上,O₃浓度的高、低值分别集中在偏东北和偏西部区域.整体上,O₃污染长期趋势变化主导因素为前体物排放生成贡献,气象对O₃浓度的上升起促进作用,其平均影响的程度达到了1μg·（m³·a）^-1,其中对不同季节和区域影响状况有所差异,体现在对春、夏...     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

杭州湾北岸上海段石化集中区臭氧重污染过程研究

为研究杭州湾O₃污染的形成机制,采用在线监测系统对杭州湾北岸上海段石化集中区O₃及其前体物开展了为期1个月(2019年5月)的同步连续观测.采用OZIPR(臭氧等值线研究)模型分析O₃生成的敏感性.在O₃重度污染期间,利用PMF(正定矩阵因子分解)模型对O₃前体物——VOCs进行源解析,采用臭氧生成潜势及气团老化分别估算了VOCs的反应活性和化学消耗.结果表明:①2019年5月杭州湾北岸上海段石化集中区O₃的IAQI(空气质量分指数)优良率仅为61.3%,ρ(O₃)第90%分位值为173.0 μg/m3.5月22日、23日发生重度O₃污染,O₃日最大8 h滑动平均值分别为(284.4±19.2)(282.0±14.2)μg/m3,分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160 μg/m3)的77.75%和76.25%.②O₃的生成受VOCs控制,降低VOCs的排放可在一定程度上降低O₃的生成,降低NO_x的排放反而会促进O₃的生成.③O₃重度污染期间,VOCs主要来自化工区排放(72.35%)和机动车尾气排放(27.65%).④O₃重度污染期间,烯烃、炔烃及芳香烃对O₃生成的贡献率之和在80.00%以上,其中丙烯、乙烯和甲苯的贡献率分别为29.97%、15.60%和14.16%;芳香烃及烯烃和炔烃是最主要的VOCs化学消耗物种,其中φ(丙烯)、φ(乙烯)和φ(1,2,4-三甲苯)的消耗量分别为13.57×10-9、4.93×10-9和3.55×10-9.研究显示,杭州湾北岸上海段5月O₃的生成受化工区影响显著,丙烯与乙烯是O₃重污染期间关键的O₃前体物.      

中国自然背景地区臭氧浓度时空变化特征分析

为揭示中国自然背景地区臭氧浓度变化特征,并以其为自然背景值指导人为活动导致的臭氧污染控制工作,该研究通过汇总统计中国15个典型自然背景地区与337个地级及以上城市2016—2020年环境空气臭氧自动监测数据,比较分析中国自然背景地区臭氧浓度的年度、季节、日内变化规律与空间分布规律. 结果表明:2016—2020年,中国自然背景地区臭氧年均浓度明显高于城市区域,但臭氧日最大8小时平均浓度的第90百分位数(简称“臭氧年90百分位浓度”)明显低于城市,自然背景地区和城市区域臭氧年均浓度同步快速提升,年均增长分别为1.5和2.0 μg/m3. 中国自然背景地区臭氧浓度季节性变化规律与城市区域存在较大差异,自然背景地区臭氧平均浓度最高值出现在春季,夏、秋、冬三季臭氧平均浓度差异不明显,与东亚环太平洋背景地区臭氧浓度季节性变化规律(春季最高、夏季最低)存在明显差异. 部分自然背景地区受人为活动排放的影响较小,臭氧浓度不存在明显的日内峰谷差,全天臭氧浓度基本保持相同水平;部分自然背景地区可能受邻近城市人为活动排放的臭氧前体物影响,臭氧浓度日内变化规律与邻近城市较为一致,存在明显的日内峰谷差. 研究显示,中国自然背景地区臭氧浓度变化规律与城市区域存在显著差异,臭氧浓度年均值升高迅速,部分自然背景地区臭氧浓度变化规律可能受邻近城市人为活动排放的臭氧前体物传输的影响.      

长江三角洲地区臭氧生成过程分析

建立了二维空气质量模式模拟长江三角洲地区臭氧体积分数,模拟结果和实测值吻合较好.并以常熟地区为例分析了臭氧生成过程.结果表明:干沉降对大气臭氧有明显的去除作用,平均为2.1 μL/(m3·h);水平输送过程对臭氧的影响和化学臭氧生成速率P(O₃)具有明显的日变化特征;总体来说,水平输送对臭氧有净的去除,平均为1.9 μL/(m3·h);化学生成过程则增加臭氧体积分数,净生成速率为5.3 μL/(m3·h),表明该地区大气有较强的氧化性;计算了该地区的臭氧生成效率,结果表明1分子NO_x从排放到去除期间可以生成7.5分子O₃.      

不同时间尺度下杭州市O3污染特征及控制因素

通过集中整治,我国空气质量已经有了明显改善,但在减排背景下近地面高ρ(O₃)仍是当前最复杂的大气环境问题之一.利用2011—2017年(尤其是杭州市G20峰会期间)ρ(O₃)、ρ(NO_x)、ρ(VOCs)和气象条件观测数据,分析了杭州市G20峰会期间及不同时间尺度下杭州市ρ(O₃)的变化特征及其影响因素.结果表明:①杭州市ρ(O₃)日变化呈单峰型特征,15:00左右ρ(O₃)达最大值(98.55 μg/m3);ρ(O₃)周变化存在“周末效应”,周末ρ(O₃)明显高于工作日;1 a中4—9月为ρ(O₃)高值期,ρ(O₃)峰值出现在5月和9月.以2013年为界,将2011—2017年ρ(O₃)变化分成下降和上升2个阶段,2011—2013年呈下降趋势,降幅约为15.02 μg/m3,2014—2017年呈上升趋势,增幅约为23.25 μg/m3.②减排措施的实施对ρ(O₃)存在双重作用,其可通过降低前体物质量浓度抑制O₃的生成,又能引起大气污染物质量浓度下降、太阳辐射增强,从而促进O₃的生成.当O₃前体物质量浓度较低时,在强太阳辐射等气象条件驱动下,近地面仍会呈现高ρ(O₃)的现象.③气象条件是驱动ρ(O₃)日、月变化的控制因素;相反,前体物质量浓度则是ρ(O₃)周、年变化的控制因素,此时VOCs或NO_x控制区、“周末效应”等ρ(O₃)变化特征开始显现.研究显示,不同时间尺度下杭州市O₃污染的控制因素不同.      

夏季局地环流对北京下风向地区O3输送的影响

于2007年6~9月,北京地区环流背景属于局地“山谷风”环流期间,在沿主导风向路径分布的4个代表性测点开展了地面O3浓度观测,并采用Models-3/CMAQ模式对典型个例进行模拟,以研究城市对下风向地区O3输送的影响.结果表明,城市下风向测点上甸子本底站O3平均浓度、超标率最高,上风向测点超标率最低,O3小时极大值出现在城区站,为271.56×10-9;不同测点O3浓度日变化规律一致,但浓度日峰值出现时间呈现自城市至下风向地区逐渐滞后的规律;各测点主导风向下O3浓度分布具有沿输送路径逐渐升高的趋势,且两主导风向下的浓度差值也具有沿西南输送路径逐渐升高的趋势;本底地区O3的浓度受来自清洁地区和城市污染地区不同气流影响,观测资料估算得出城市对区域背景地区的输送贡献为36.7×10-9;模拟结果验证了北京地区城市对下风向地区O3的输送影响.     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

生物质燃烧对东南亚及中国南方对流层臭氧含量影响的模拟研究

利用区域气候和大气化学模式系统,对2000年春季生物质燃烧排放影响东南亚及中国南部地区对流层臭氧含量进行模拟研究.结果表明,春季东南亚和南亚的生物质燃烧不仅影响源区对流层臭氧含量,而且对处于环流下游的中国南部地区也有显著作用;燃烧源区主要影响对流层低层,下游地区则影响对流层中低层.在源区引起的对流层臭氧总浓度增加达2.1×10^-1g/m²,对下游的中国南部地区增加量为9.0～12.0×10^-2g/m²;源区大气低层1000～900hPa的臭氧含量可增加36×10^-9m³/m³ 以上,而在中国南部750～700hPa高度上空的增加达15×10^-9m³/m³.     

2020年中国大气臭氧对慢性阻塞性肺病死亡影响的疾病负担分析和健康经济学评价

大气臭氧暴露对人群慢性阻塞性肺病(chronic obstructive pulmonary disease, COPD)的影响不断加剧.为评价大气臭氧暴露对COPD的不良影响,量化与大气臭氧暴露相关的COPD死亡负担以及相应的健康经济损失,本研究收集了2020年我国31个省(自治区、直辖市)臭氧浓度高峰季(4—9月)数据、社会经济及人口数据,基于已有研究中确立的大气臭氧暴露与COPD死亡的暴露-反应关系,以世界卫生组织2021年提出的臭氧浓度高峰季平均值(60μg/m³)为参考,分别估算我国大气臭氧暴露的COPD归因死亡人数和经济损失.结果表明：(1) 2020年我国大气臭氧暴露的COPD总死亡风险比为1.12[95%CI (95%置信区间)为1.00～1.21].(2) 2020年我国大气臭氧暴露的COPD归因死亡人数为10.12×10⁴人(95%CI为0.00～17.49×10⁴人).(3) 2020年我国大气臭氧暴露造成的COPD的健康经济损失为2 131×10⁸元,占GDP的0.21%.研...     

兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2007年1月1日至2009年8月28日黑碳气溶胶浓度和同期常规气象资料,分析了兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征.结果表明,该区黑碳气溶胶日平均浓度为1568ng/m3,低于东部地区区域本底站浓度,表明该地区污染较轻;黑碳浓度具有明显的季节变化,从春季到冬季平均浓度依次增大,分别为1234.74,1290.23,1669.06,2088.73ng/m3,日变化具有明显的双峰结构,最大值出现在09:00,最小值出现在17:00.黑碳浓度的变化特征与本地区的盛行风向、人类活动及天气过程有密切关系.沙尘气溶胶对黑碳浓度的影响取决沙尘过程的强度、沙尘携带的人为污染物的种类及数量、黑碳颗粒被其他气溶胶混合和包裹的程度.统计分析得出该地区大气黑碳气溶胶本底浓度约为1000ng/m3.     

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.