水铁矿及其腐殖酸复合体对Sb(Ⅴ)的吸附行为研究

在实验室条件下制备了水铁矿和水铁矿与腐殖酸复合物,通过X射线衍射、傅里叶红外光谱、Zeta电位及比表面积的测定对其基本性质进行了表征,并采用静态批处理吸附试验研究了水铁矿及其腐殖酸复合物对Sb（V）的吸附行为特征,探讨了吸附时间、初始pH值、初始浓度、不同干扰离子（PO₄^3-、CO₃^2-、NO₃^-和Cl^-）对水铁矿及其复合物吸附Sb（V）的影响.结果表明：腐殖酸与水铁矿结合后未改变水铁矿的晶型结构,但降低了水铁矿的零电点与比表面积.水铁矿及其复合物对Sb（V）的吸附过程符合Langmuir和伪二级动力学模型,腐殖酸的加入抑制了水铁矿对Sb（V）的吸附.随着pH的上升,水铁矿与复合物的去质子化能力增强,对Sb（V）的吸附量减小;溶液中共存离子PO₄^3-、CO₃^2-对水铁矿及其腐殖酸复合物吸附Sb（V）有较强的抑制作用.     

pH和络合剂对五价锑在水钠锰矿和水铁矿表面吸附行为的影响

研究了pH和络合剂对Sb(Ⅴ)在水钠锰矿和水铁矿表面吸附性能的影响.结果表明,水钠锰矿和水铁矿对Sb(Ⅴ)有良好的去除效果,初始pH显著影响水钠锰矿和水铁矿对Sb(Ⅴ)的去除效率.随着初始pH值的降低,水钠锰矿和水铁矿对Sb(Ⅴ)的去除率显著增加.在初始pH 5.0时,Sb(Ⅴ)的去除率、吸附速率和吸附量要优于pH 7.0和9.0.Sb(Ⅴ)在水钠锰矿和水铁矿表面的吸附行为符合准二级动力学模型.在初始pH 5.0时,Langmuir模型可以较好地描述Sb(Ⅴ)在水钠锰矿和水铁矿表面的吸附过程.柠檬酸和乙二胺四乙酸(EDTA)两种络合剂显著抑制了Sb(Ⅴ)在水钠锰矿和水铁矿表面的吸附效果.     

天然黄铁矿吸附去除水中Sb(Ⅴ):性能与机制

比较了3种铁矿石(黄铁矿、赤铁矿和磁铁矿)对于五价锑[Sb(Ⅴ)]的吸附效果,选用效果最好的黄铁矿作为Sb(Ⅴ)的吸附剂,考察了黄铁矿粒径、投加量和pH对吸附效果的影响.结果表明,当Sb(Ⅴ)初始浓度在90～100μg·L~(-1)时,黄铁矿粒径200M(过200目筛,0.074 mm)、投加量1 g·L~(-1)和pH=7时吸附效果最好,对Sb(Ⅴ)的去除率在80%以上;离子竞争实验结果表明,PO_4~(3-)对吸附Sb(Ⅴ)有抑制作用,而SO_4~(2-)和CO_3~(2-)对吸附Sb(Ⅴ)无明显不利影响,这可能是因为PO_4~(3-)会与Sb(Ⅴ)竞争黄铁矿表面的活性配位吸附点;准二级动力学模型和Langmuir模型能更好地模拟吸附过程,表明吸附过程是单层吸附行为,主要作用是化学吸附;红外分析表明黄铁矿对Sb(Ⅴ)的去除过程是配位离子交换反应; EDS与XPS数据证实锑被吸附到黄铁矿表面,并且没有被还原成毒性更高的三价锑[Sb(Ⅲ)].     

太湖蓝藻对Sb(Ⅴ)的生物吸附作用

利用富营养化湖泊的藻类——太湖蓝藻,对Sb(Ⅴ)的生物吸附特征进行了研究. 结果表明:藻类经0.1 mol/L盐酸处理后,对Sb(Ⅴ)的生物吸附效率大大提高. 原藻和经盐酸处理的蓝藻在1 h左右对Sb(Ⅴ)的吸附量达到平衡;Sb(Ⅴ)在原藻和经盐酸处理的蓝藻表面的吸附能力均随着pH升高逐渐减弱;原藻与经盐酸处理的蓝藻对Sb(Ⅴ)的吸附等温线符合Freundlich方程;不同离子强度的Cl-、NO₃-、SO₄2-、PO₄3-对Sb(Ⅴ)在原藻表面的吸附影响较弱,而对Sb(Ⅴ)在经盐酸处理的蓝藻表面的吸附影响显著.      

PAAm/HACC半互穿网络水凝胶的制备及其对水中腐殖酸的吸附性能

采用原位聚合热合成法成功制备了聚丙烯酰胺-壳聚糖季铵盐半互穿网络水凝胶(PAAm/HACC semi-IPN)新型吸附剂(s-IPN 1.5)和(s-IPN 3),并用于吸附水体中的腐殖酸.利用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、X射线衍射光谱(XRD)等方法对吸附剂的结构进行表征.考察了溶液pH、离子强度、接触时间、腐殖酸初始浓度及温度等对吸附剂吸附腐殖酸的影响.结果表明s-IPN 3的吸附效果要优于s-IPN 1.5.吸附剂对腐殖酸的吸附量随着pH的增大而减小,随温度的升高而增大,且一定的离子强度有助于吸附剂对腐殖酸的吸附.吸附过程能较好地用准二级动力学模型及Sips等温模型进行拟合.吸附剂在pH 7.0,离子强度0.01 mol·L-1,温度为298 K条件下的最大吸附量可高达238.08 mg·g-1,吸附效果显著,能有效去除水体中的腐殖酸.     

磁性CeO_2-Fe_3O_4复合材料光催化/吸附去除水中As(Ⅲ)

原水砷污染问题严重威胁饮用水水质安全,随着生活饮用水标准的提高,致使多地饮用水中砷超标问题突显.本研究利用CeO_2半导体的光催化活性及CeO_2和Fe_3O_4对As(Ⅴ)的强亲和力,合成了双组份磁性CeO_2-Fe_3O_4复合材料,并采用SEM、XRD、BET和VSM等手段进行表征,考察复合材料的光催化/吸附除砷效果;研究了初始p H值、共存离子等因素对吸附除砷效果的影响;采用等温吸附模型、吸附动力学模型等手段进行吸附特性研究.实验结果表明,在光催化过程中,·OH和·O_2~-为主要的活性氧化物种.在紫外照射下,As(Ⅲ)能完全被氧化为毒性较低的As(Ⅴ),同时将As(Ⅴ)高效吸附于CeO_2-Fe_3O_4粒子表面.在中性条件下,CeO_2-Fe_3O_4粒子对砷的饱和吸附量为122.19 mg·g~(-1).共存离子Cl~-和SO_4~(2-)对As(Ⅴ)的吸附没有显著影响,而CO_3~(2-)、SiO_3~(2-)和PO_4~(3-)与As(Ⅴ)存在明显的竞争吸附,使As(Ⅴ)的吸附去除效果明显降低.吸附动力学和吸附等温线模拟分别符合准二级动力学方程和Freundlich吸附等温线,表明As(Ⅴ)的吸附以化学吸附为主导.CeO_2-Fe_3O_4复合吸附剂可快速实现固液分离,容易再生且重复利用性较好,具有广泛的应用前景.     

沸石负载纳米零价铁去除水中Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的研究

锑矿开采和含锑化合物的应用在一定程度上会造成环境锑污染的加重,对人体健康和生态系统带来风险,为缓解这一现象,采用液相还原负载的方式制备沸石负载纳米零价铁(Z-ZVI)复合材料,探究其对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的去除效果;采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对反应前后复合材料进行表征,并探究不同材料配比、溶液初始pH及无机阴离子对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)吸附效率的影响.结果表明：(1)沸石负载后的纳米零价铁(Z-ZVI)具有较高的比表面积(54.54 m²/g)和反应活性,能够有效吸附、还原高价锑.(2)在pH=7、1.0 g/L Z-ZVI的条件下,反应4 h对20 mg/L Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附率分别达到88%和62%,吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich等温吸附模型.(3)Sb(Ⅲ)的去除率受pH变化的影响不大,但Sb(Ⅴ)的去除率随初始pH的升高而下降,溶液反应终点pH相比初始pH均有所上升.(4)XRD和XPS表征发现,Sb的去除过程中同时存在吸附和还原作用,Fe⁰氧化过程中...     

铁锰泥除砷颗粒吸附剂对As(Ⅴ)的吸附去除

以除铁除锰生物滤池反冲洗泥为主要原料制备除砷颗粒吸附剂(granular adsorbents for arsenic removal,GA),使用SEM、XRD与BET等技术对其进行表征,并考察了GA对As(Ⅴ)的吸附机制和性能.结果表明,GA表面粗糙且孔隙发达;XRD图谱中出现石英晶体和少量赤铁矿晶体衍射峰,内部结晶度差;比表面积为43.8 m~2·g~(-1),存在大量介孔.吸附动力学过程符合准二级动力学模型.Freundlich等温方程更符合其吸附行为(R2=0.994).最大吸附容量为5.05 mg·g~(-1).进一步分析表明,在pH为1.1~9.5的范围内,GA对As(Ⅴ)具有较好的吸附效果.H_2PO_4~-与SiO_3~(2-)能显著抑制As(Ⅴ)的吸附,而HCO_3~-、SO_4~(2-)对吸附效果影响相对较小.GA的可再生性好,3次再生后吸附量相当于初始吸附量的82%.     

Mg-Al-Me (Me=La,Ce,Zr)复合氧化物制备及其除氟性能

采用双滴共沉淀-煅烧法制备Mg-Al-Me(Me=La,Ce,Zr)金属复合氧化物吸附剂,通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对制备的吸附剂进行表征.采用批实验考察了吸附时间,初始氟浓度和共存离子(Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、CO_3~(2-)、HCO_3~-、PO_4~(3-))对氟吸附性能的影响.结果表明,3种吸附剂对氟吸附过程可用准二级动力学模型描述.3种吸附剂对氟吸附速率主要受液膜扩散速率、颗粒内扩散速率和吸附反应速率共同控制.等温吸附结果显示Mg-Al-La对氟吸附能力最大,MgAl-Ce次之,Mg-Al-Zr最小,3种材料对氟吸附规律均符合Langmuir等温吸附方程,其最大饱和吸附量分别为54.22、51.65、50.89 mg·g-1.共存离子对3种材料吸氟存在不同程度的竞争,其影响次序是Cl~-NO_3~-SO_4~(2-)CO_3~(2-)≈HCO_3~-PO_4~(3-).     

不同{021}/{110}晶面暴露比针铁矿对As(Ⅴ)吸附特性的研究

为探究针铁矿不同晶面对As(Ⅴ)的吸附能力,该研究制备两种具有不同比例{021}/{110}晶面的针铁矿,利用XRD、FTIR、N₂吸附脱附等温线、SEM、TEM等技术表征材料的晶体结构、比表面积和表面形貌等情况. 通过等温吸附和吸附动力学试验,研究不同初始As(Ⅴ)浓度、pH和竞争阴离子影响下,两种针铁矿吸附As(Ⅴ)的差异性. 结果表明:①制备的针铁矿Goe-A和Goe-B均为高纯针铁矿,Goe-A和Goe-B的比表面积分别为92.76和46.78 m2/g. ②As(Ⅴ)在针铁矿表面的吸附更符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型,表明吸附是以多层吸附和化学吸附为主;经比表面积归一化后,发现含有更高比例{021}/{110}晶面的Goe-B表面拥有更好的吸附性能,在pH=4时吸附量达到0.304 mg/m2,是Goe-A的1.57倍. ③pH会影响针铁矿的吸附,吸附量随着pH的增加而降低,而在碱性条件下Goe-B表现出更强的吸附能力. 随As(Ⅴ)浓度的增加,大量配体吸附引起的点位竞争效应大于pH变化引起的静电力作用. ④吸附前后XRD的变化表明,As(Ⅴ)主要吸附在针铁矿表面,而不是结合到针铁矿的晶体结构中;而FTIR和XPS分析发现,As(Ⅴ)通过与Fe—OH配体交换形成了新的络合物(Fe—O—As)吸附在针铁矿表面. 研究显示,含有更高比例{021}/{110}晶面的针铁矿表现出更强的吸附性能,是修复环境砷污染的理想吸附剂.      

铁氧化物对模拟印染废水中锑的去除性能研究

含锑化合物常作为纺织工业的催化剂,易引发锑(Sb)污染问题.本文以针铁矿、四方纤铁矿与水铁矿等3种常见的铁氧化物作为吸附剂,比较了不同铁氧化物对Sb(Ⅴ)的去除性能,探究了印染废水中各类因素对锑吸附性能的影响.研究结果显示,3种铁氧化物均可使锑浓度为200μg·L-1的模拟印染废水的出水Sb(Ⅴ)浓度小于50 μg·L...     

水铁矿及其胶体对砷的吸附与吸附形态

采用吸附实验,通过吸附动力学和吸附等温模型,研究了水铁矿及其胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力.在此基础上,使用连续提取和As化学形态提取技术分别对水铁矿及其胶体固相上吸附As的结合形态和化学形态进行提取分析.吸附动力学研究以及Langmuir和Freundlich两种吸附等温模型拟合结果表明,水铁矿及其胶体对As的吸附为多层吸附,且易于进行.水铁矿胶体对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附量分别为194.8 g·kg~(-1)和107.3 g·kg~(-1),而水铁矿对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附能力分别为155.2 g·kg~(-1)和104.4 g·kg~(-1),均低于水铁矿胶体.水铁矿及其胶体吸附的As以专性吸附As、无定形铁氧化物结合As和晶型铁氧化物结合As形式存在,胶体上未形成残渣态As.因此,水铁矿胶体吸附As的牢固程度低于吸附As后形成残渣态As的水铁矿,且所吸附的As容易重新释放到环境中,增加环境风险.水铁矿单独存在时不具有将As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ)的能力.     

电吸附技术去除水中磷酸盐离子的研究

水体富营养化是世界各国面临的重大环境污染问题.水中的磷酸盐作为水体富营养化的关键因素,如何有效去除日益引起研究者的关注.本研究利用电吸附技术处理水中PO_4~(3-)、HPO_4~(2-)和H_2PO_4~- 3种常见磷酸盐离子,并分析电吸附和脱附的特性及机理.实验得到电吸附处理K_3PO_4时,离子去除率最大,但脱附率最差,这严重影响电吸附电极的再生性.K_3PO_4溶液中存在大量的OH~-,炭电极对KOH产生物理吸附,该吸附类型比电吸附的双电层吸附难脱附.添加少量HCl调节磷酸盐的pH,减少OH~-,将溶液中PO_4~(3-)转化为HPO_4~(2-)和H_2PO_4~-,可以提高电极的脱附率,增加电极的循环使用效率,同时可增加溶液中磷含量的去除率.炭电极电吸附K_3PO_4+HCl溶液时,电极的再生性良好,连续循环四次,离子去除率由28.7%降为26.6%.     

改性镁铝水滑石对印染废水中锑的去除研究

锑(Sb)是印染废水中的特征污染物,常规处理工艺难以实现印染废水Sb(Ⅴ)的稳定达标排放,出水Sb(Ⅴ)浓度超标的问题亟待解决.本文选用十二烷基硫酸钠改性的镁铝水滑石(DS₄-LDH)为吸附剂,对印染废水中的Sb(Ⅴ)进行深度去除研究,系统考察不同条件下印染废水中Sb(Ⅴ)的去除效果.研究结果显示,0.05 g·L^-1投加量的DS4-LDH可使Sb(Ⅴ)浓度为500μg·L^-1的模拟印染废水的出水Sb(Ⅴ)浓度小于50μg·L^-1,满足相应排放标准.DS₄-LDH对印染废水中Sb(Ⅴ)的去除效果受到废水pH值、染料分子、共存离子等因素的影响.在酸性条件下,DS₄-LDH对Sb(Ⅴ)有更好的去除效果.染料种类对Sb(Ⅴ)的去除也有影响,酸性橙-7的影响较大.共存的磷酸根离子对Sb(Ⅴ)的吸附影响比较大.在对实际印染废水的处理中,调节池、气浮池和二沉池出水经DS₄-LDH深度吸附处理后能实现Sb(Ⅴ)的稳定达标.本文的研究成果为印染废水高...     

锑矿冶炼区周边土壤吸附Sb(Ⅴ)的行为研究

本文通过吸附平衡和动力学实验方法对Sb(V)在锑矿冶炼区周边土壤表面开展吸附行为研究,用常用的等温吸附模型和动力学吸附模型分别对等温吸附曲线和动力学吸附曲线进行拟合。结果表明:Langmuir与Freundlich模型对荒地土和林地土吸附Sb(Ⅴ)的等温吸附曲线均有较好的拟合效果,拟合系数R~2≥0. 988。荒地土对Sb(Ⅴ)的吸附能力大于林地土,其吸附量是林地土的2. 9±0. 2倍,这与Langmuir模型预测的该两种土壤的吸附倍数相当,荒地土表现出强烈吸附Sb(Ⅴ)的能力,尤其在锑浓度较高的体系中更为明显。结合土壤基本理化性质及矿物学特征,认为土壤秥粒、铁矿物和碳酸钙是影响土壤吸附Sb(V)的主要因素。有机质对土壤吸附Sb(Ⅴ)有一定促进作用,但这种影响只表现在Sb(Ⅴ)初始浓度低的条件下;而在Sb(Ⅴ)初始浓度高的条件下,有机质对土壤吸附Sb(Ⅴ)的影响不明显。土壤吸附Sb(Ⅴ)的过程分为快速吸附和慢速吸附两个阶段,快速反应发生在70 min以内。初始浓度低(0. 01 mmol/L)的条件下,Elovich方程能够很好地拟合荒地土和林地土吸附Sb(V)的动态曲线;初始浓度高(2 mmol/L)的条件下,双常数方程对荒地土吸附Sb(V)的拟合效果较好,拟一级动力学方程和拟二级动力学方程则适用于拟合林地土吸附Sb(V)的过程。     

三种氧化铁吸附水环境中砷的试验研究

采用两种人工合成的氧化铁(针铁矿、水铁矿)和赤铁矿作为吸附剂,对含砷(三价砷及三价五价砷混合液)水进行了吸附试验。结果表明,在初始浓度为1200μg/L的As(Ⅲ)溶液中,水铁矿的吸附效果最好,针铁矿和赤铁矿吸附效果较差;在初始pH为7,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)摩尔比为1:1的混合液中时,三种铁矿对总砷的吸附效果均随着As/Fe摩尔比的增大而减小;在A(sⅢ)和As(Ⅴ)摩尔比为1:1的混合液中,吸附总砷效果最好的是针铁矿,水铁矿次之,赤铁矿的吸附效果最差;A(sⅤ)的存在对除砷效果有一定的影响,三价砷和五价砷共存时,三种铁矿对其吸附具有一定的选择性。     

掺锰水铁矿-壳聚糖珠对As(Ⅲ)的吸附及影响因素

文章研究了掺锰水铁矿-壳聚糖珠状材料对As(Ⅲ)的吸附及其影响因素。材料制备时的干燥方法影响其结构和吸附性能。冻干的珠状材料内有大量的大孔和介孔,50℃真空干燥的珠状材料的孔相对较小,而25℃自然风干的珠状材料内则无明显孔结构。珠状材料对As(Ⅲ)的最大吸附量与比表面积的顺序相同,为冻干壳聚糖珠>真空干燥壳聚糖珠>风干壳聚糖珠。冻干壳聚糖珠吸附材料的吸附量是风干壳聚糖珠的2倍。随着p H的上升吸附量逐渐降低;共存阴离子H_2PO_4-和SiO_3~(2-)能显著抑制吸附剂对As(Ⅲ)的吸附能力。冻干壳聚糖珠对As(Ⅲ)的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温线模型。经过3次再生后复合材料的吸附量仍有初始吸附量的88%左右,显示了良好重复使用性。XPS分析显示吸附材料中的Mn(Ⅳ)能氧化As(Ⅲ)为As(Ⅴ),从而明显提高壳聚糖珠对As(Ⅲ)的吸附性。     

典型铁氧化物对Hg(Ⅱ)吸附及其机制的比较研究

以自然环境中广泛存在的水铁矿、赤铁矿、针铁矿3种典型铁氧化物为研究对象，比较了不同实验条件下(pH、黄腐酸、共存离子、离子强度)3种铁氧化物对Hg(Ⅱ)的吸附过程及其机制.结果表明：水铁矿(37.49 mg·g^-1)和针铁矿(35.60 mg·g^-1)对汞的吸附量相当，赤铁矿对汞的吸附量(15.92 mg·g^-1)较低；吸附过程符合准二级动力学和Langmuir模型；吸附热力学研究发现，水铁矿、赤铁矿吸附汞的△H为正值，表明温度升高有利于吸附，而针铁矿与之相反；溶液pH值从3升至9时，水铁矿、赤铁矿、针铁矿对汞的吸附量分别提高了53.10%、37.73%、50.53%；添加黄腐酸可提高铁氧化物对汞的吸附；离子强度增加，针铁矿对汞的吸附量下降，而水铁矿和赤铁矿与之相反；不同阴离子共存时，水铁矿受P₂O₇^4-的影响最为显著.结合X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱仪分析结果，水铁矿主要吸附机理是吸附剂表面—OH中的H+被Hg2+替换形成了内表面络合物，针铁矿主...     

离子强度和pH对针铁矿吸附水溶液中Cd(Ⅱ)的影响

探讨了初始浓度、接触时间、pH、离子强度等因素对针铁矿对去除水溶液中Cd(Ⅱ)的影响。利用X射线粉末衍射仪(XRD)对针铁矿进行表征,并通过批量实验研究了针铁矿对Cd(Ⅱ)吸附动力学和等温吸附机理。结果表明:针铁矿比表面积为82. 36 m~2/g;准二级动力学和Langmuir等温吸附适用于针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附,相关系数分别为0. 9535和0. 9915;当25℃、pH为5时,用Langmuir等温线计算得到其最大吸附量为35. 29 mg/g;针铁矿吸附Cd(Ⅱ)能力随pH增大而增大;随着CaCl_2的浓度增大,针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附量减小,随着MgCl_2的浓度增大,针铁矿对Cd(Ⅱ)的吸附量先减小后上升,总体有抑制作用。     

利用天然磁黄铁矿去除水中As (V)的研究

考察了时间、pH、温度、吸附剂投加量、无机阴离子等因素对磁黄铁矿去除As(V)过程的影响.同时,对去除过程的动力学和等温线进行分析,并探究了动态去除的效果.结果显示:磁黄铁矿对As(V)的去除在24 h达到平衡;在pH值3~9范围内去除率都达到80%以上;温度升高和吸附剂用量增加都对As(V)去除具有促进作用;PO_4~(3-)、SiO_3~(2-)、CO_3~(2-)对吸附有较强的抑制作用;在As(V)初始浓度为2 mg·L~(-1)时动态吸附出水浓度在150个吸附床体积(BV)内能达到国家饮用水标准;吸附去除过程符合拟二级动力学方程和Langmuir等温方程.能谱仪和X射线电子能谱分析表明,去除过程是一个自发吸热的配位离子交换反应.本实验表明,天然磁黄铁矿是一种有潜力的除砷吸附剂.