硫酸盐非均相机制对颗粒物污染的影响:上海典型污染事件的WRF-Chem模拟

硫酸盐气溶胶是大气中细颗粒物(PM_2.5)的重要组成部分,对霾的形成起着重要作用.传统的模式中硫酸盐生成机制主要包括SO₂与·OH的气相反应和SO₂·H₂O水合物产生的亚硫酸与O₃/H₂O₂的液相反应.SO₂非均相生成硫酸盐的机制（在高NH₃情景下,以NO₂为氧化剂,非均相摄取SO₂）非常重要,尤其成为重污染期间颗粒物浓度暴发性增长的原因之一.将硫酸盐非均相机制的参数化方案纳入WRF-Chem模式,模拟了2017年1月的长三角区域污染物浓度,评估了硫酸盐非均相反应对颗粒物浓度模拟的提高及其对长三角重污染的贡献.结果表明,传统WRF-Chem模式模拟的上海地区硫酸盐月均浓度为6.5μg·m^-3,较观测值低估33%;尤其是在重颗粒物污染期间,低估高达127%.加入硫酸盐非均相机制后,WRF-Chem对硫酸盐的模拟效果得到显著提升,...     

徐州冬季雾-霾天颗粒物粒径及气溶胶光学特性变化特征

为研究徐州冬季雾-霾天气形成过程中颗粒物粒径及气溶胶光学特性的变化特征,分析了2014年12月1日～2015年2月28日徐州大气颗粒物质量浓度（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）、数浓度（0～1μm、1～2.5μm、2.5～10μm）和气溶胶光学特性等数据.结果表明：0～1μm粒径范围细颗粒物的大量增多是引发徐州冬季雾-霾天气的主要因素,徐州冬季地面风速小（静风或轻风天气）,较高的大气相对湿度对雾-霾的形成和维持起着重要影响作用.持续时间较长的雾霾天气,因颗粒物吸湿增长和水汽附着,1～10μm粒径范围大气颗粒物在雾霾时段易发生沉降而减少,后随相对湿度降低雾霾转为短时间的霾天气,1～10μm颗粒物数浓度大幅上升.徐州冬季500nm波段AOD_total和AOD_{fine mode}具有相同的变化趋势,雾-霾日AOD_total和AOD_{fine mode}显著高于非霾日.AOD_{fine mode}与AOD_{coarse mode}的比值雾-霾日亦明显高于非霾日,而且在雾-霾日Angstrom波长指数主要集中在1～1.6,表明徐州冬季雾-霾时段大气中细颗粒物为主控粒子.     

南京冬季一次重霾污染事件PM2.5区域传输收支分析

利用WRF-Chem模式对2015年12月21—23日南京一次重霾污染过程进行模拟.基于合理的模拟评估,采用大气传输通量计算法,着重分析了此次霾污染过程中模拟的南京地区PM_(2.5)的传输收支特征,以及周边地区大气污染物传输对南京市PM_(2.5)变化的贡献.结果表明,此次霾污染过程中,本地源与外来源区域传输共同影响着南京市的空气质量.PM_(2.5)的跨区域传输是此次重霾污染发生和消亡的重要因素.在霾污染事件的形成维持阶段,南京地区是作为周边地区PM_(2.5)的接收区,大气污染物主要由南京的西边界输入,大气污染物的外源输入是南京PM_(2.5)污染的主要贡献来源,占南京PM_(2.5)污染的84%.在霾污染事件的消亡阶段,南京地区则是作为周边地区PM_(2.5)的源,大气污染物主要由南京的东边界持续向外输出.     

2019年西安首场雾霾PM2.5关键特征的综合诊断

通过对WRF-Chem（Weather Research and Forecasting Model Coupled to Chemistry）环境模式模拟资料、HYSPLIT（HYbrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model）前/后向气团轨迹资料、环境站监测资料，以及西安理工大学（Xi''an University of Technology，简称XUT）多波长激光雷达、米散射激光雷达、能见度仪、粒谱仪等观测资料的综合诊断，探讨了2019年1月初发生在西安的雾霾过程（记为首场雾霾）PM_2.5组分、分布及传输特征，旨在为雾霾气溶胶研究提供有益的个例积累.定性、定量双重检验表明，Chem模式较成功复制了此次雾霾气溶胶过程.利用这些可靠的模式数据分析表明，PM_2.5中碳气溶胶的主要组分为有机碳，约占85%，强盛期气溶胶各组分随高度增加均呈递减趋势，各组分近地面浓度最高.通过对两类不同方法获取的消光系数对比分析表明，相比于模式数据，激光雷达数据具有更高的垂直分辨率，因此，更善于描述消光廓线的细节特征.通过对多源资料的综合诊断最终揭示出，"北风涌"是雾霾消散的关键影响因子，沿铜川-西安-山阳一带存在着污染物传输的重要路径，雾霾由此体现出自北向南依次消散的特征.     

2013年1月宁波市PM_(2.5)污染的形成过程与传输规律

为了深入认识宁波市冬季细颗粒物(PM2.5)的污染特征和主要影响因素的作用规律,利用Models-3/CMAQ模式系统对2013年1月宁波市的PM2.5污染形成过程进行了模拟分析.结果表明,宁波市PM2.5的重点污染区主要分布在市区、北部地区及东部沿海,除了受到局地污染源排放的影响外,对比非污染的情况,大气输入和气溶胶生成作用的增强是引起PM2.5污染的主导因素,其中水平传输过程对PM2.5浓度升高的贡献最为突出.气溶胶过程的贡献在近地面(0~80 m)最显著,随着高度升高而逐渐减弱.硝酸盐在局地二次生产的细颗粒物中占主要份额(~70%).对于硫酸盐,局地二次生成所占的比例很低,主要来自宁波局地排放和宁波以外地区的大气传输(贡献比例分别为44%和40%).宁波市的PM2.5污染主要受到来自北向沿岸气团(占比54%)、西北向大陆气团(占比21%)和西向局地气团(占比25%)的传输影响.在西北方向短距离区域传输的作用下PM2.5浓度最高;在我国中东部大范围灰霾天气的影响下,西北向和北向的长距离传输作用也会导致宁波地区的PM2.5污染.     

上海市嘉定区大气颗粒物网格化监测

目的深入研究大气网格化监测的实际应用。方法利用2017—2018年上海市嘉定区大气网格化监测数据,对嘉定区颗粒物浓度变化趋势进行分析,同时结合颗粒物激光雷达扫描数据,对颗粒物污染过程进行解析。结果颗粒物污染浓度水平较高的区域主要集中在嘉定北部地区。2017年PM10和PM2.5浓度均表现出冬季>春季>夏季>秋季的趋势。在东北偏北风向条件下,发生区域传输污染时,污染较重区域集中在嘉定的东部和中部;在风速较小的静稳条件下,企业夜间排放的大量废气极易对周边区域空气质量产生影响,夜间到次日凌晨浓度值不断升高,次日凌晨5时45分的PM2.5的浓度值为前一日20时浓度值的3.1倍。结论大气网格化监测的实施及配套大气减排监管工作开展,使嘉定区环境质量改善明显。     

城市空气质量数值预报系统对PM2.5的数值模拟研究

发展了南京大学城市空气质量数值预报模式系统(NJU-CAQPS),在模式系统中引入了气溶胶模块.运用该系统对南京地区冬夏两季PM2.5浓度的时间变化规律和空间分布特征进行了数值模拟研究,通过与实际观测资料对比,检验发展后的模式系统对于细颗粒物的模拟性能.结果表明,南京市城近郊内冬夏两季PM2.5浓度具有明显的时空变化特征,一般在半夜和清晨会出现较高浓度,午后至傍晚浓度较低.冬季浓度高于夏季,冬夏两季算例的浓度日均值之比为1.51.空间分布受到排放源位置、地面流场等因素影响.二次气溶胶在PM2.5中占相当的份额,冬夏两季算例中二次气溶胶在PM2.5中所占比例分别为12%和15%,夏季二次气溶胶对PM2.5浓度贡献较冬季大.与实际观测资料的对比验证表明,经过发展的该模式系统对于城市PM2.5等颗粒物的模拟性能良好.     

沈阳一次雾霾天气颗粒物浓度及光学特征变化

利用2011年10月17～22日连续在线观测沈阳地区大气能见度、颗粒物质量浓度ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(PM1.0)、以及通过太阳光度计测量数据反演得到的气溶胶光学厚度、Angstrom波长指数、气溶胶粒子谱分布数据,结合相对湿度、风速、温度等气象资料,分析了2011 年秋季沈阳一次雾霾天气过程中能见度与颗粒物质量浓度及气溶胶光学特征变化.结果表明:相对温度偏高、小风天气以及颗粒物质量浓度累积是造成沈阳能见度下降、引发雾霾天气的主要因素;雾霾期间细粒子所占比例较高,ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(PM1.0)平均值分别为138.8、103.3、94.9μg/m3,比雾霾过程前均增加约2倍左右,PM2.5/PM10和PM1.0/PM10分别为74.7%和68.6%;当RH0.90),RH >80%时, 能见度与颗粒物浓度间的相关性减弱;雾霾期间气溶胶光学厚度明显增加,雾霾前气溶胶光学厚度和Angstrom波长指数平均值分别为0.82和0.94,雾霾期间气溶胶光学厚度和Angstrom波长指数平均值分别为1.42和1.25;雾霾天气过程中,细模态粒子的峰值浓度约是雾霾前细粒子浓度的2倍,说明沈阳地区大气污染物以细粒子为主,进而影响气溶胶光学特征发生变化.     

浙江省气溶胶垂直分布及区域传输分析

利用6个激光雷达站点数据从年际和季节变化尺度对浙江省2017~2018年气溶胶垂直分布特征进行研究,并结合污染物浓度数据分析了浙江省主要颗粒物类型的季节差异.结果表明,大部分站点2018年气溶胶消光系数整体小于2017年;边界层内消光系数空间上呈中部高东西低的分布形态;消光系数季节变化表现为冬季最高,秋季其次,而春夏较低;气溶胶在春、夏季集中在地面上方1~2km以内,冬季主要分布在1km以下,秋季受高空气溶胶影响,6个站点呈现出不同的垂直分布模式.进一步,选取发生在2018年4月和7月两次气溶胶跨区域传输过程,综合CALIPSO和MODIS卫星数据、以及后向轨迹、PSCF与CWT模式对污染物来源与传输机制进行探索,发现来自AOD高值区的气团显著加重本地污染.     

基于CAMx的徐州市2016年冬季PM2.5污染过程及来源分析

徐州地处江苏西北部、华北平原的东南部,为内陆资源型工业城市,近几年来环境监测数据显示,徐州地区大气复合污染问题日益突出,准确模拟大气污染物状况及来源对于空气污染的防治十分关键.2016年1月,徐州市出现了多次持续的重污染天气,研究中以此次污染事件为例,首先基于WRF-CAMx空气质量模型系统对这次细颗粒物污染过程进行全面的模拟与分析,其次利用CAMx-PSAT系统模拟和分析本次污染的区域传输过程.研究结果显示：此次细颗粒物污染中,PM_2.5组成成分以硫酸盐、元素碳、硝酸盐和铵盐为主,分别占月平均浓度的29%、15%、14%、14%;PM_2.5的区域传输贡献中,长距离传输所占比重最大,月平均贡献率达46%,其次为本地源排放,平均贡献率为39%;重污染天气期间,PM_2.5污染主要从西北方向输入,此时长距离传输的影响明显增大.     

福州市PM2.5污染过程中大气边界层和区域传输研究

以福建省会福州市2013年1月空气质量变化为对象,分析大气边界层变化和周边区域污染物传输对福州市大气颗粒物PM2.5的影响.利用福州市2013年1月逐日地面和探空观测资料以及NCEP提供的2013年1月FNL分析资料,通过大气边界层要素与PM2.5浓度之间的相关性,对PM2.5污染过程的大气边界层特征进行分析;同时采用HYSPLIT后向轨迹模拟及区域风场相关矢分析对影响福州雾霾的污染物区域传输路径进行探讨.结果表明:地面气温与PM2.5浓度呈正相关,地面风速与PM2.5浓度呈负相关,近地面边界层条件有利于霾颗粒物的形成和累积.但不同于我国东部主要污染源区霾污染过程中存在大气边界层逆温,福州PM2.5污染过程中并未出现大气边界层逆温结构,这一边界层结构的垂直混合可有利于区域传输的污染物从上层大气到达近地面从而加重福州霾污染,福州是华东地区一个PM2.5污染物的主要接受区,PM2.5污染物主要以外源输送为主.2013年1月份福州市清洁日近地面风向为海洋吹向大陆的东南风,霾污染日则为大陆吹向海洋的偏北风,PM2.5污染物主要从长三角地区、苏北以及安徽河南一带通过东北和西北方向的传输路径影响福州的空气质量.     

基于多源资料天津一次雾-霾过程的边界层特征

为探究雾-霾过程的边界层特征,选取天津市2019年12月7~10日一次严重的雾-霾典型过程,采用常规自动气象站资料、环境小时浓度资料、以及微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达等多种观测资料及WRF-Chem源追踪方法对此次污染过程进行综合分析. 结果表明,此次雾-霾过程可明显分为雾生成、雾与霾交替、霾、霾消散等4个阶段;雾-霾天气与大气温度层结密切相关,伴随着逆温生成,相对湿度和液态水含量最大增长速率分别达13.44%/h和0.013g/(m³·h),呈爆发性增长,相对湿度快速增至92%,微波辐射资料可较好预报雾的生成;雾与霾交替出现阶段雾天气改变了边界层结构,雾层内大气呈中性状态,相对有利于污染物在雾区内扩散,PM_2.5高浓度主要出现在边界层400m以下,雾顶持续逆温抑制了污染物向上层大气扩散,造成雾区内污染物浓度加重,地面PM_2.5质量浓度为135~223μg/m³,维持中度-重度污染;雾-霾天气与垂直风场有较好的对应关系,雾与霾交替出现阶段存在低风速和较大风速(西南风带来充沛水汽)两种有利于雾维持的情况,雾顶逆温层以上风速为6~12m/s,雾层内为1~2m/s,雾的存在不利于近地面空气质量的改善;此次雾-霾过程天津本地源排放贡献为36.1%,区域输送贡献为63.9%,整个过程表现出明显的区域输送特征.     

南京市霾天气与主要气象条件的相关分析

利用天气学原理,分析研究2012~2014年南京市霾天气的主要地面天气形势、气象要素以及PM2.5与PM10浓度的相互关系.结果表明,2012~2014年南京市霾天气以轻度和轻微霾为主,且冬季最多,夏季最少;相对湿度在50%~80%之间有利于霾的发生,尤其是70%≤RH<80%时;有87.6%的霾发生在风速≤4m/s的情况下,并且主要来自东北偏东到东南风向区域.最利于南京霾天气形成的主要天气形势是均压场、高压控制和高压后部,而低压槽、副高控制和台风影响时霾发生较少.PM2.5在PM10中所占比例与霾强度呈正比.通过对南京市气象条件与霾的关系,及后向轨迹HYSPLIT4模式的聚类分析显示,结合南京市霾天气时的风向统计,影响南京霾发生的污染源主要有本地源、南京市东南地区的近距离污染源和华北地区的远距离污染源.     

冷空气过程对江苏持续性霾的影响研究

利用地面气象观测资料、PM_(2.5)浓度监测资料和数值模式产品对2016年12月14—24日江苏遭遇的一次长时间霾天气过程进行分析.研究结果表明:过程期间有两次冷空气南下影响江苏省,两次冷空气均带来大风和降水,有效地清除了前期污染物,但随后全省PM_(2.5)浓度开始升高.第一次冷空气强度强于第二次,造成的污染也较重.WRF-Chem模式对本次过程的气象场和PM_(2.5)浓度模拟均较好,模拟观测相关系数分别达到0.52~0.99和0.40.模式能够较好地模拟出污染物的输送过程和时空分布.与第二次冷空气过程相比,第一次冷空气过程存在明显的污染物自北向南输送过程,100~500 m高空持续偏北气流(第2次过程为西北-偏西气流),期间全省平均边界层高度(PBLH)只有260 m(低于第2次过程的500 m),不利于污染物垂直扩散,造成地面浓度较高.利用HYSPLIT-4模式追踪了两次过程中淮安、泰州、无锡三站上空100 m处大气48 h后向轨迹,发现第一次过程中污染物来自山东中西部,第二次来自西部内陆地区.     

上海市霾期间PM2.5、PM10污染与呼吸科、儿呼吸科门诊人数的相关分析

为了探讨上海市霾期间PM2.5、PM10污染与呼吸科、儿呼吸科日均门诊人数的相关性;对上海市6所大中型医院2009-01-01～2009-12-31期间医院呼吸科、儿呼吸科日门诊人数及霾天PM2.5、PM10的浓度数据运用广义相加泊松回归模型进行统计分析,并进行当日和滞后日的危险度评估.结果发现,在霾发生当日,PM10...     

杭州灰霾现象与环境空气质量的差异比较

对2006-2010年颗粒物浓度和灰霾进行分析,比较灰霾天数与颗粒物浓度超标状况,并设立多个颗粒物评价指标进行筛选,结果表明,近5年来杭州灰霾频繁出现,灰霾频率平均为41.9%,依据目前环境空气质量评价体系进行的评价表明主城区环境空气质量优良率平均为84.7%,,超标率仅15.3%,与灰霾频率相差悬殊。增加新修改的国家环境空气质量标准(征求意见稿)中PM2.5日均浓度(参考限值)为指标进行评价,超标率为33.3%,,比原评价体系有较大幅度的改善,但仍有一定的差距。考虑到灰霾现象出现的短期性,再增加PM2.5最大小时浓度作为新指标。在选取0.100 mg/m3、0.150 mg/m3、0.200 mg/m3三个参考值作为增加指标时,以0.150 mg/m3作为最大小时浓度限值指标时,超标率为39.2%,与灰霾频率基本一致。     

基于精细观测资料的深圳不同季节霾及其污染特征分析

利用2010~2013年逐时霾、能见度和空气质量监测数据,分析了深圳霾天气的变化特征、霾与空气质量和气象条件的关系.结果表明:深圳市霾日数总体呈现增多增强趋势,2009年开始明显下降;霾日数呈“V”型月变化:即秋冬季多、春夏季少,秋冬季多发持续时间长、影响严重的霾过程,春夏季多发持续时间短的霾过程; 霾常伴有污染发生(35%),污染以轻度污染为主;霾时首要污染物PM2.5最多、其次O3,这说明PM2.5是造成深圳霾的主因,且深圳光化学污染严重. 霾时PM2.5、PM10 和O3季节变化明显,冬春季首要污染物以PM2.5为主(75%以上),夏秋季O3和PM2.5为主;分析还发现,风、相对湿度与霾密切相关,风速越弱,湿度越大, 越利于霾出现和发展.约80%的中重度霾出现在风速<2m/s,相对湿度70%~90%的情况下.     

珠江三角洲典型灰霾过程的边界层特征

2014年1月初珠江三角洲(以下简称珠三角)地区出现严重的灰霾天气.利用广东省城市空气质量资料、中国气象局番禺大气成分站逐时PM10、PM2.5、PM1以及能见度数据、广东省946个自动站风向风速数据、广州基本站风向风速数据、2013~2014年东莞佛山大气边界层观测试验资料等,研究了珠三角2014年1月1~8日典型灰霾过程的边界层特征.结果表明:大陆冷高压变性出海是这次灰霾过程发生的主要天气系统.其使得珠三角地区受静稳天气控制,造成微风或静风状况以及低的边界层和逆温结构;6日珠三角主要城市空气质量呈现不同的变化,其原因主要是区域内风向的变化,5日上午珠三角为弱的偏北风,整个珠三角都为灰霾天气,而5日下午风向由偏北风转为偏南风,珠三角东南部地区空气质量改善,北部(内陆)地区的空气质量恶化;后向轨迹分析发现所有气流呈明显下沉作用,且5日20:00的后向轨迹簇来自陆面,6日20:00的后向轨迹簇来自海面,两者对珠三角的空气质量具有不同的影响.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶（BC）分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高（>2μg/m³）,BC高值区（>4μg/m³）分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形：一是传输型：地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型：地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献（80.1%）为主,来自京津冀周边省份（山东、河南、山西和陕西）的贡献较少（6.9%）.本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚~早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

基于星地同步观测的华北平原中部背景地区冬季霾污染过程

利用地基观测结果和多源卫星遥感观测,结合气象数据及HYSPLIT4后向轨迹模式,对华北平原中部背景地区(河南省郑州市中牟县东南郊)冬季霾事件的污染物特征和形成过程进行分析.综合观测时间为2014年12月13日~2015年1月16日,共有5次霾过程,占观测总天数的82%.地面监测结果显示,不同的污染过程污染物浓度变化曲线相似,O₃浓度在清洁天浓度较高;NO_x、SO₂、PM₁₀、PM_2.5呈较强正相关性,NO_x、SO₂与 PM₁₀相关系数0.64、0.57,与PM_2.5相关系数0.56、0.45;近地面污染物以细粒子污染物为主,其中又以气态污染物二次生成的细粒子为主.AMPLE地基激光雷达和CALIPSO数据表明,华北平原霾层中上部受浮尘影响,以粗粒子污染物为主.气象探空数据表明该地区冬季大气对流层稳定利于霾的维持,假相当位温垂直差、K指数、露点差与能见度相关系数分别为0.52、0.56和 0.38.分析近地面风速风向对霾过程的影响表明,该地区冬季以南方向静小风为主,风速与能见度相关系数为0.32 ,PM₁受东北方向污染源影响,PM_1~2.5及PM_2.5~10受西北方向污染源影响;结合高空风场分析,霾过程1受西北浮尘影响,霾过程5受南来水汽影响.通过后向轨迹分析,该地区冬季的低空污染传输主要来自东北和西北方向,其中东北方向区域传输来自河北与山东,占来源比例的14%,近距离污染传输主要来自站点以西的郑州、洛阳,约占来源比例的33%.