城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.      

北京雾霾天气生物气溶胶浓度和粒径特征

近年来北京雾霾天气频发,空气颗粒物聚集是导致雾霾天气发生的主要原因之一.作为一种重要的空气颗粒物,生物气溶胶对人体健康存在危害.本研究调查了雾霾天气时,生物气溶胶浓度和粒径分布规律;对其同空气质量指数PM2.5(AQI),环境温度和湿度间的Spearman’s相关性进行了研究;分析了冬夏两季重度雾霾天气时,生物气溶胶粒径分布规律.结果表明,生物气溶胶浓度与PM2.5(AQI)呈负相关,与环境温度呈正相关.环境湿度与细菌气溶胶浓度呈负相关而与真菌气溶胶浓度呈正相关.在冬季,最大浓度细菌和真菌气溶胶分别在4.5~7.0μm和2.1~3.3μm粒径范围内检测到,而夏季最高浓度细菌和真菌气溶胶均分布在3.3~4.5μm范围内.本研究结果将为不同雾霾天气下,评价生物气溶胶对人类健康造成的危害提供基础数据.     

珠江三角洲区域大气二次有机气溶胶的数值模拟

二次有机气溶胶是大气颗粒物污染的重要组分之一,确定大气中二次有机气溶胶污染状况及来源是深入了解大气颗粒物污染发生、演变规律及其影响因素的前提.基于珠江三角洲区域的污染源和气象资料,利用耦合了二次有机气溶胶模块的二维空气质量模式对区域尺度上的大气二次有机气溶胶污染状况和来源进行了模拟研究.结果表明,二次有机气溶胶生成具有明显的光化学反应特征,浓度高值出现在14:00左右;源排放较大的广州和东莞的部分地区及其下风向的中山、珠海和江门部分地区SOA浓度较高;几类主要污染源对SOA的贡献率分别为:生物源72.6%,流动源30.7%,点源12%,溶剂、油漆源12%,面源不足5%.     

滨海城市气溶胶中颗粒态汞的分布特征

与气溶胶颗粒相结合的汞,即颗粒态汞,不仅对人体健康及生态环境产生一定的危害,而且在汞的生物地球化学过程扮演重要角色.以我国东南滨海城市厦门市为研究对象,采集郊区、居民区、旅游区、工业区和背景区四季(2008年10月～2009年8月)的PM2.5、PM10和TSP样品,基于塞曼原子吸收法的俄罗斯LumexRA-915+汞分析仪对大气不同粒径颗粒物中颗粒态汞进行了测试.结果表明,厦门市大气不同粒径颗粒物中汞的含量均表现为冬、春两季的浓度明显高于夏、秋两季;春、夏、秋、冬四季细颗粒物(PM2.5)中的含量分别为(51.46±19.28)、(42.41±12.74)、(38.38±6.08)和(127.23±33.70)pg/m3.不同粒径颗粒物中汞主要分布在PM2.5中,占到颗粒物态汞的42.48%～67.87%,表明细粒子富集汞的能力较强.不同功能区颗粒态汞的浓度分布趋势为背景区居民区旅游区工业区郊区,说明颗粒态汞浓度的空间分布特征与采样点的环境功能密切相关.总体而言,滨海城市大气颗粒态汞含量较低;PM2.5对颗粒态汞的富集明显高于PM10和TSP,表明对颗粒态汞的控制应集中在细颗粒物污染上.     

西安城区大气PM_(2.5)中有机碳与元素碳的污染特征

为研究西安市夏、秋、冬3季大气细颗粒物中碳组分的污染变化规律,于2013年夏、秋、冬3季在西安市明城墙内采集大气中的PM2.5样品,测定了样品中的有机碳和元素碳的含量。结果显示,PM2.5中OC和EC的季节平均浓度冬季最高,秋季次之,夏季最低。OC/EC的比值在夏、秋、冬3季均超过2.0,说明采样期间夏、秋、冬3季均存在二次污染。OC/PM2.5的比值夏秋两季差异较小,冬季明显高于夏秋两季;EC/PM2.5的比值在夏、秋、冬3季的变化不大。OC和EC的相关性:夏季秋季冬季。OC与PM2.5的相关程度冬季秋季夏季,且随季节更替变化明显;EC与PM2.5的相关性:秋季夏季冬季。即随着季节变化PM2.5浓度水平整体升高、污染加重时,PM2.5中的OC所占比例明显升高,EC比较稳定,说明受人为影响的二次排放为主要成分的OC对PM2.5贡献更大。     

西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

为研究西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性,利用2011年夏季西安远郊泾河大气成分站观测的黑碳气溶胶浓度、颗粒物质量浓度、探空资料、地面气象资料,计算边界层顶高度、气溶胶吸收系数、大气消光系数,导出单次散射反照率,并对其进行分析讨论.结果表明:西安夏季黑碳气溶胶浓度为6.07μg/m3;黑碳气溶胶占颗粒物质量浓度PM1.0比值为21.9%,黑碳气溶胶与颗粒物质量浓度PM1.0、PM2.5、PM10相关系数分别为0.69、0.85、0.91;黑碳气溶胶浓度受城市边界层顶高度影响,风向、风速对泾河黑碳气溶胶的堆积输送有不同作用;气溶胶吸收系数和大气消光系数日变化显著,气溶胶吸收系数占大气消光系数比值范围在12%~30%;季单次散射反照率平均值为0.76,变化范围在0.70~0.84.     

应用嵌套网格模式系统对沈阳市环境空气质量的数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量预报模式(NAQPMS)对沈阳市大气污染物的输送与化学转化进行了数值模拟研究,并对SO2、NO2和PM10等大气污染物浓度的模拟结果与监测结果进行了对比分析.结果表明,NAQPMS模式系统能较好地模拟出沈阳市的大气污染物输送与化学转化情况,SO2 NO2和PM10的模拟值与观测值具有较好的一致性,说明该模式能较好地反映这些大气污染物的分布特征和变化规律,可为今后深入开展沈阳市大气污染数值预报与传输扩散研究提供有效的手段.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.     

基于机器学习算法对二次无机气溶胶模拟进行偏差订正

采用机器学习算法随机森林结合空气质量模型NAQPMS，利用华北地区模式模拟结果及硫酸盐、硝酸盐和铵盐的观测结果，构建了二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型.结果表明：基于随机森林算法融合空气质量模型建立的二次无机气溶胶模拟偏差订正模型可以显著改善二次无机气溶胶的模拟效果，更细致地再现出二次无机气溶胶的时空分布特征.对于训练站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低89.6%、16.7%和98.0%；对于验证站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低68.3%、60.0%和81.3%，相关系数均有显著提高.特征因子敏感性试验表明，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟浓度是构建二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型的重要特征因子，潜在地考虑了二次无机气溶胶物理化学生成过程.本文揭示了融合了深度学习方法和传统数值模式方法在改善区域二次无机气溶胶模拟上的巨大潜力.     

2010年春季东亚地区沙尘气溶胶和PM10的模拟研究

利用区域空气质量模式系统RAQMS,模拟研究了2010年3月东亚地区PM10气溶胶的时空演变,研究了19~23日沙尘暴暴发的过程,并将模拟结果与中国16个城市的PM10地面观测数据进行了比较.结果显示,模式对于PM10和沙尘具有好的模拟能力,可以合理地反映东亚地区PM10的时空分布和沙尘暴的演变过程;观测值和模拟值的总体相关系数达到0.705,两者平均值分别为124.8,165.5mg/m3.2010年3月份东亚地区PM10平均浓度处在较高水平,沙尘气溶胶是PM10的主要组分.3月东亚地区沙尘排放量约110.4Mt,其中68%重新沉降到地表.     

Pollution characteristics of organic and elemental carbon in PM2:5 in Xiamen, China

Xiamen,located on the southeastern coastal line of China,is undergoing rapid urbanization and industrialization,so its air quality has a trend of degradation.However,studies on level,temporal and spatial changes of fine particles (PM2.5) and their carbonaceous fractions are scarce.In this article,abundance,sources,seasonal and spatial variations,distribution of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in PM2.5,were studied at suburban,urban and industrial sites in Xiamen during four season-representative months in 2009-2010.PM2.5 samples were collected with middle volume sampler and were analyzed for OC and EC with thermal optical transmittance (TOT) method.Results showed that the annual average PM2.5 concentrations were 63.88-74.80 μg/m3 at three sites.While OC and EC concentrations were in the range of 15.81-19.73 μg/m3 and 2.74-3.49 μg/m3,respectively,and clearly presented the summer minima and winter maxima in this study.The carbonaceous aerosol accounted for 42.8％-47.3％ of the mass of PM2.5.The annual average of secondary organic carbon (SOC) concentrations in Xiamen were 9.23-11.36 μg/m3,accounting for approximately 56％ of OC.Strong correlations between OC and EC was found in spring (R2 = 0.50) and autumn (R2 = 0.73),suggesting that there were similar emission and transport processes for carbonaceous aerosols in these two seasons,while weak correlations were found in summer (R2 = 0.33) and winter (R2 = 0.41).The OC/EC ratios in PM2.5 varied from 2.1 to 8.7 with an annual average of 5.7,indicating that vehicle exhaust,coal smoke and biomass burning were main source apportionments of carbonaceous fractions in Xiamen.     

北京地区不同天气条件下气溶胶数浓度粒径分布特征研究

2012~2014年,在北京城区利用宽范围粒径谱仪(WPS-1000XP)对气溶胶数粒径分布特征进行观测,进而分析了不同季节与不同天气条件下气溶胶粒径分布的变化特征.结果表明,春季爱根核模态气溶胶日均数浓度值最高,秋季最低;春季和冬季积聚模态下日均数浓度较高,夏季最低;粗模态气溶胶日均浓度在冬季最高.爱根核模态粒子数浓度日变化特征最为显著,受交通源及夏季中午前后的光化学作用影响明显.春、秋、冬季积聚模态状态气溶胶数浓度夜晚高于白天,粗模态粒子没有明显的日变化特征.重污染过程中,积聚模态气溶胶对于PM_(2.5)质量浓度起到决定作用,通常需通过北风的清除才能有效降低PM_(2.5)浓度;降雨及降雪对粗模态粒子的清除效果较为明显,而小风和静风状态下,降水对积聚模态的气溶胶没有明显的清除作用;沙尘过程中,粗模态粒子浓度显著增加,而积聚模态气溶胶却被明显清除.     

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

南京大气PM2.5中碳组分观测分析

为了解南京地区大气细颗粒物及化学成分在灰霾期间的污染水平及可能来源,于2007年6月至2008年5月,采集PM2.5样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量.并考察了有机碳和元素碳的季节变化特征,比较分析了南京地区灰霾与非灰霾期间含碳气溶胶的污染特征.结果显示,南京大气中PM2.5、OC和EC浓度变化范围分别是12.1~287.1,2.6~47.0和1.0~33.6mg/m3,其中夏季PM2.5(109.6mg/m3)和OC(20.8mg/m3)的值在四个季度中最高,呈现出夏季>秋季>冬季>春季的季节变化特征;EC则具有秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征. 霾日的OC、EC、总碳含量(TC)浓度及OC与EC比值分别是非霾日的2.0、1.8、1.9和1.7倍.后向轨迹分析表明,在有利的天气背景下,具有丰富水汽和污染物的混合气团最易使南京产生霾天气.     

2018年中国长江三角洲地区气溶胶的垂直分布特征

利用主动式遥感卫星云-气溶胶激光雷达和红外探测者卫星观测(CALIPSO)提供的激光雷达资料,重点分析了2017-12～2018-11中国长江三角洲地区对流层大气中532 nm气溶胶消光系数,气溶胶退偏比,气溶胶色比以及各类型气溶胶的时空变化特征.对气溶胶的光学参数随高度变化的研究表明,与对流层高空相比,一般在对流层低空中气溶胶消光能力更强,气溶胶粒子更规则,气溶胶粒径更小.对气溶胶的光学参数随季节变化的研究表明,与冬春季相比,一般夏秋季在对流层高空中气溶胶消光能力更强,在2 km以下气溶胶粒子更规则,在对流层高空中气溶胶粒径的范围更大.长江三角洲地区全年中污染沙尘气溶胶出现的频率最高,为37. 481 6%,夏秋季烟尘、污染大陆与洁净海洋气溶胶出现的频率比冬春季高,而夏秋季沙漠沙尘气溶胶出现的频率相对较低.     

青岛沿海地区大气气溶胶浓度与主要无机化学组成

从 1997-09～1998-11期间 ,5次监测大气气溶胶 ,获得了青岛沿海地区气溶胶 (TSP、PM₁₀ 、PM_2.5)的质量浓度 .气溶胶中直径 <2.5μm的细粒子质量浓度约占TSP总浓度的 50% ;<10μm的粒子的质量浓度则占TSP总浓度的 75% .对气溶胶中主要可溶性离子组分的分析表明 :TSP中可溶性离子的质量浓度占总质量浓度的40%以上 .其中主要可溶性离子为SO^2-₄、NO^-₃ 、NH⁺₄ .这 3个离子的质量浓度约占可溶性离子总浓度的 70% ,而且主要存在于细粒子中 ,表明其主要来自二次气溶胶 .冬季气溶胶浓度大大高于其它季节 .     

上海地区光化学污染中气溶胶特征研究

利用上海地区2011~2013年9个大气成分及气象观测站点臭氧(O3)、颗粒物(PM1、PM2.5、PM10)、气溶胶粒子谱观测资料以及气象数据,分析了上海不同功能区臭氧超标时的频率分布及各类污染物浓度特征.结果表明,上海地区夏季光化学污染严重,周边城区臭氧污染要明显高于中心城区,不同功能区污染情况差异较大,金山化工区和崇明生态岛光化学污染较为严重.通过分析光化学污染前后气溶胶变化特征可知,当出现光化学污染时,各站气溶胶浓度明显升高,特别是PM1浓度增加显著,且PM1/PM2.5比未出现臭氧污染时的比例明显升高.表明随着光化学反应的增强,二次气溶胶生成明显增多.因此可将PM1作为光化学污染的判定指标之一.     

北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系

在连续2年进行累积1周同步采样的基础上,对北京市城区和居住区2个采样点环境空气中PM2.5的浓度及其时间变化特征进行了分析.PM2.5周平均浓度的变化范围为37~346靏/m3,年均浓度接近或超过PM10的二级年均标准.PM2.5浓度具有明显的季节变化特征,即冬季最高,夏季最低.2个采样点PM2.5浓度的周变化与季节变化均相似.PM2.5与PM10、TSP的比值均在冬季最高,春季最低,反映采暖燃烧源对细颗粒物的贡献较大,而沙尘天气对粗颗粒物的贡献较大;其年均值分别为55%和29%.     

北京上空气溶胶浓度垂直廓线特征

利用2008—2010年北京地区3.5 km高空内飞机探测的气溶胶(粒径范围为0.10～3.00 μm)数据,分析了该地区气溶胶的时空分布特征. 结果表明:①气溶胶浓度(以数浓度计,下同)均随高度增加而减小,在1.5 km以上高空的气溶胶浓度垂直梯度变化明显低于1.5 km以下的垂直梯度变化. 4—11月气溶胶浓度季节变化表现为夏季最高、秋季次之、春季最低. ②气溶胶浓度廓线逐时(09:00—19:00)变化较清晰地反映出其受大气边界层演变的影响. 在0～1.5 km高空,白天气溶胶浓度高值出现在09:00—11:00,低值出现在13:00—14:00;而在1.5～3.5 km高空的气溶胶浓度时段分布与其相反. ③人为活动是影响气溶胶浓度区域水平分布的重要因子. ④将气溶胶浓度廓线垂直分布分为a、b、c 3类. 类型a的近地面气溶胶浓度(0～4 000 cm-3)低,垂直方向上变化很小;类型b的近地面气溶胶浓度(4 000～9 000 cm-3)较高,垂直递减明显;类型c的近地面气溶胶浓度特别高,量级达到104 cm-3,并在大气边界层顶(约1.5 km)附近迅速递减. 北京地区气溶胶浓度廓线以类型b居多.      

广州市区PM2.5的时间变化

PM2.5是指大气中直径小于或等于2.5微米的颗粒物,不仅能够造成灰霾天气,而且会对人体健康造成重大危害。本文以广州市环境监测中心站2009年的监测数据为基础,对广州市区PM2.5的时间变化和原因进行了分析,结果表明广州市区的PM2.5冬季较高,夏季较低,最高浓度出现在10月,最低浓度出现在7月。PM2.5浓度日变化呈现出明显的双峰形;PM2.5浓度的时间变化特征与气象因素和污染源排放密切相关。