甲醇燃料车尾气净化催化剂的研究(Ⅰ)──单组分催化剂对甲醇的深度氧化

利用色谱－微反联用技术对甲醇深度氧化进行了研究。结果表明：甲醇在所有催化剂上氧化时均产生副产物甲醛及甲酸甲酯;非贵金属氧化物催化剂以Ｃｕ－Ｏ／ｒ－Ａｌ２Ｏ３的活性最优,其最佳负载量为１０％－２０％,不同的制备方法中以均匀沉淀法制备的催化剂最好;贵金属催化剂中Ａｇ／ｒ－Ａｌ２Ｏ３的活性较好,其甲醇氧化的Ｔ５０,Ｔ９５分别只有１３５℃和１９０℃,而且伴生的甲醛及甲酸甲酯浓度也较低。不同催化剂的活性与其     

铂、钯蜂窝催化剂高温老化对甲醇深度氧化的影响

本研究对铂、钯蜂窝催化剂及分别添加助化剂CeO_2或WO_3,并于500℃、700℃、900℃或1100℃下经受热老化4h后,考察催化剂比表面、晶相结构及其对甲醇深度氧化活性、产物分布及反应动力学网络变化的情况。实验证明,添加CeO_2后,降低了铂催化剂的耐高温性能,但对钯催化剂无明显影响。添加WO_3,降低了钯催化剂对甲醇的氧化活性。经X-线衍射分析证明,在1100℃高温下,WO_3与堇青石载体中的氧化镁和氧化钙发生强相互作用,生成了相应的钨酸盐。甲醇氧化反应动力学研究表明,甲醇在新鲜和高温热老化的铂催化剂上,反应动力学网络表示式是有区别的。     

在Pt/Al2O3催化剂上甲醇深度氧化的稳态及非稳态动力学

用玻璃外循环无梯度反应器研究了在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化稳态动力学,甲醇深度氧化稳态动力学服从L-H机理模型。用正交设计法估计了动力学方程中的参数。用脉冲法测定了甲醇、氧及CO_2的吸附热。用脉冲法研究了甲醇在催化剂上吸附量与停留时间的关系,实验中观察到在Pt/Al_2O_3催化剂上甲醇深度氧化的振荡现象。     

Mn-Cu-O负载型催化剂上CO氧化性能的研究

研究了ＺｒＯ２或Ａｌ２Ｏ３负载Ｍｎ－Ｃｕ－Ｏ体系催化剂ＣＯ催化氧化活性，以及物相结构，表面氧性能与活性的关系。结果表明，锆基催化剂的氧化活性明显优于铝基催化剂，起燃温度Ｔ５０低达５０℃，ＺｒＯ２载 利于活性组份形成高活性物相，并促进表面吸附氧的脱附，表现出催化剂表面吸附氧的脱附温度高低次序与其氧化活性有一致的对应关系。     

用于燃料电池的甲醇水蒸气重整反应制氢的研究

研究了甲醇水蒸气重整制氢反应过程中各种因素对Cu／ZnO／Al2O3催化剂的活性和选择性的影响。结果表明：Cu／Zn比为2．0的催化剂在250℃反应时，催化剂效果较好，最合适反应条件是：压力0．1MPa，温度250℃，n(H2O)：n(CH3OH)=1．0-1．2，液体流速0．1mL／min。在Cu／ZnO／Al2O3)，催化剂上，甲醇水蒸气重整、甲醇分解和水气转换反应随反应条件的不同而发生相互抑制或促进作用。     

新型汽车尾气净化催化剂的研究

研究Ｌａ－Ｃｏ－Ｃｕ－Ｍｎ－Ｃｅ－Ｐｄ催化剂的活性和热稳定性,结果表明,该催化剂具有低温活性良好、活性高以及热稳定性好的性能特点,对ＣＯ、ＨＣ氧化的Ｔ５０％和Ｔ１００％分别约为１８２℃,２３８℃和２４０℃、２６５℃,催化剂表面组分发生强相互作用形成３种活性中心,是催化剂低的起燃温度,高活性的原因。催化剂高温处理后未发生烧结,活性未下降,热稳定性良好。     

SO2对Ag/Al2O3催化剂上CH3OH还原NO性能的影响

用溶胶-凝胶混合法制备了Ag负载量为5%的Ag/A12O3催化剂.研究了富氧条件下,SO2对CH3OH在催化剂上还原NO性能的影响.结果表明,反应气不含SO2和H2O时,NO还原活性温度较低,有显著量N2O生成,这被归因为反应过程中,部分氧化态Ag被还原为金属Ag.添加SO2或同时添加SO2和H2O使催化剂活性显著增加,N2O形成受到抑制,而且活性峰值温度提高.XPS分析表明SO2作用后的催化剂表面形成了硫酸盐化合物.     

在Pt/Al2O3催化剂上甲醇深度氧化的催化剂有效因子

一、前言 以低碳醇作燃料的汽车尾气净化问题愈来愈受到人们的重视,最近,有人研究了甲醇汽车尾气Pt、Pd等催化剂处理问题。但内扩散影响尚未研究。由于深度氧化是强放热反应,传热、传质是一个突出的问题。催化     

Au/ZnO催化剂的表征及常温常湿 条件下CO氧化性能研究

常温下考察了焙烧温度、金含量及水分对Au/ZnO催化剂上CO氧化性能的影响 ,并在常湿条件下考察了ZnO上CO氧化活性同温度的关系。结果表明 ,金的存在极大地提高了催化剂CO的氧化活性。另外焙烧温度和金含量对Au/ZnO催化剂的活性和稳定性均有较大影响 ,在常温常湿条件下 ,2 4 0℃焙烧的 2 %Au/ZnO催化剂 ,可连续反应 1 750h保持CO完全转化。XRD结果表明 ,锌的化学状态对催化剂的稳定性有较大的影响 ,氧化锌较碳酸锌表现出较高的稳定性。     

钴-铁氧化物复合催化剂催化脱汞的试验研究

采用钴-铁氧化物制备复合催化剂,研究烟气中零价汞的催化氧化脱除性能。考察了催化剂制备的焙烧温度、不同活性组分及不同负载量、烟气温度、NH3/NO及SO2浓度对零价汞催化去除效率的影响规律。结果表明:以Co和Fe作为活性组分的复合催化剂脱汞效率明显高于单一金属催化剂,8%Co-2%Fe的催化剂活性最好,催化剂最佳活性温度为300℃,焙烧温度为400℃时活性最好,烟气中NH3/NO及SO2抑制催化剂的脱汞活性。温度为300℃时可获得86.7%的零价汞脱除效率。     

金属氧化物催化剂上吡啶催化燃烧

为了研究催化燃烧法净化挥发性有污染物的可能性,考察了金属氧化物催化剂上吡啶的氧化活性及氧化过程ＮＯｘ控制能力,吡啶氧化产物ＮＯｘ随反应温度升高呈现极大值。催化剂的氧化活性ＮＯｘ控制能力呈正比关系。     

商用SCR催化剂氧化汞性能实验研究

文章用固定床开展了商业SCR催化剂对汞氧化活性实验,分析了温度及烟气成分对其汞氧化能力的影响。实验结果表明:商业SCR催化剂在模拟烟气的环境下对单质汞有氧化作用;温度对催化剂的氧化作用影响很大,170~360℃范围内氧化能力很强,能很好地转化单质汞为二价,氧化率达到95%以上;当温度超过360℃时氧化率开始下降,会降到50%;烟气中的酸性气体,NO和HCl能显著增强催化剂对汞的氧化能力,SO_2则会阻碍氧化能力;O_2对催化剂汞氧化能力有促进作用。     

铁、锰、铜氧化物催化剂高温失活原因剖析

浸渍于载体上的铁、锰、铜氧化物是一种氧化催化剂,可作为碳氢化合物及一氧化碳净化催化剂使用。该催化剂用于甲醇燃料的尾气处理实验中,由于反应器温度的瞬时突变(这种现象在净化汽车排气中时有发生),使催化剂的活性完全丧失,针对这种情况,本文对失活原因进行了探讨。     

负载铬的硅基催化剂研究进展

负载铬的硅基催化剂具有良好的氧化还原性、较大的比表面积以及较好的催化性能,并且可以应用于不同的工业反应,近年来受到人们的广泛关注。文章阐述了负载铬的硅基催化剂的在煅烧前后存在的2种不同结构;讨论了不同载体类型、制备方法、负载量、添加助剂对负载铬的硅基催化剂分散性的影响,不同煅烧温度、水热处理和前驱体对负载铬的硅基催化剂氧化态的影响;总结了不同反应体系中活性位铬的氧化态。此外,对于不同的催化反应,选择适当氧化态的Cr离子,制备使活性组分能够高度分散在载体之上的催化剂仍需进一步探究。     

Au／ZnO催化剂的表征及常温常湿条件下CO氧化性能研究

常温下考察了培烧温度、金含量及水分对Ａｕ／ＺｎＯ催化剂上ＣＯ氧化性能的影响，并在常温条件下考察ＺｎＯ上ＣＯ氧化活性同温度的关系。结果表明，金的存在在极大地提高了催化剂ＣＯ的氧化活性。另外焙烧温度和重金属对Ａｕ／ＺｎＯ催化剂的活性和生均有较在知常温常湿条件下，２４０℃焙烧的２％Ａｕ／ＺｎＯ催化剂，可连续反应１７５０ｈ保持ＣＯ完全转化。ＸＲＤ结果表明，锌的化学状态对催化剂的稳定性有较大的影响，氧化锌较     

柴油/甲醇二元燃料发动机的非常规排放特性研究

在一台电控单体泵增压中冷柴油机上,利用FTIR研究柴油/甲醇二元燃料发动机不同甲醇替代率下的非常规排放特性.结果表明,柴油/甲醇二元燃料燃烧模式下的非常规排放物甲醛、未燃甲醇、1,3-丁二烯及N_2O的比排放与纯柴油模式相比均有不同程度的增加,且均随着甲醇替代率的增加而增加;甲醛、未燃甲醇及N_2O的比排放随着负荷的增加逐渐降低;随着转速的增加,未燃甲醇的比排放趋势相差不大,排放量也无明显差别;CO_2的比排放随着甲醇替代率的增加而下降.     

La1-xAlxFeO3催化剂降低甲醇/柴油二元燃料发动机非常规排放研究

采用喷雾热分解法制备了一系列钙钛矿型催化剂La_(1-x)Al_xFeO_3(x=0、0.3、0.5、0.7),采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜,表征了La_(1-x)Al_xFeO_3相组成和微观形貌,评价了催化剂表面化学形态和催化活性指标.在发动机试验台架上,对甲醇/柴油发动机尾气中的甲醛、甲醇、1,3-丁二烯和N_2O进行了催化降解试验.结果表明:在La_(1-x)Al_xFeO_3中掺杂适宜量的Al有助于提高催化剂活性,改善催化剂比表面积和孔容积.当Al掺杂量为0.5时,所制备的La_(0.5)Al_(0.5)Fe O_3催化剂对甲醇、甲醛、丁二烯和N_2O的起燃温度(T50)分别为192、172、180和212℃,完全转化温度(T90)分别为227、205、240和324℃,呈现了良好的低温催化活性.对甲醇、甲醛、1,3-丁二烯和N_2O最大比排放分别为5.2×10~3、0.6×10~3、0.02和11.23 mg·k W~(-1)·h~(-1).与原发动机比排放相比,转化率达到了92%以上.表明La0.5Al0.5Fe O_3为适宜用于甲醇/柴油发动机尾气中非常规排放物低温催化降解的催化剂.     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.     

SnO2-TiO2负载CuO催化剂的CO氧化催化性能

对２种ｎ－型半导体的复合氧化物负载的氧化铜催化剂的ＣＯ氧化催化性能进行了研究,采用程序升温反应方法,得到ＣＯ转化率随反应温度的变化曲线,ＣＯ最低全转化温度越低,活性越好。考察了载体的不同制备方法如成胶方法、干燥方法,焙烧温度以及不同ＳｎＯ２：ＴｉＯ２摩尔比对ＣＯ２氧化性能的影响。     

La-M-Co-O/堇青石催化剂的制备及催化氧化氯苯

采用柠檬酸络合法制备La-M-Co-O（M=Mn,Cr,Fe,Ni和Cu）/堇青石催化剂,运用BET,XRD,SEM,H₂-TPR和XPS技术对催化剂性能及微观结构进行表征分析,研究考察过渡金属掺杂,掺杂量以及焙烧温度等对催化剂催化氧化性能的影响.结果表明,随着催化剂焙烧温度升高至650℃时,催化剂表面所负载的活性氧化物颗粒最为分散,其氧化活性最佳,且当反应温度为350℃时,催化剂催化氧化氯苯转化率可达96.4%,究其原因是高温焙烧致使催化剂形成LaCoO₃钙钛矿型复合氧化物,其复合氧化物的晶体结构有利于催化剂催化氧化氯苯性能的提高.