基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型（PMF）解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7（Al）~2.8（Ba）,仁寿县介于0.8（Al）~3.1（Mn）之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元素增幅较大,机动车污染源次之,扬尘源增幅较缓的状况.受地区产业布局、经济规模和发展模式的影响,大气PM_2.5中金属元素污染水平及来源呈现出不同的区域特征.在重点发展第三产业的大型城市,如成都,更易遭受交通运输和城市建设等带来的大气污染,而在仁寿等第二产业占比不断增加的郊县,其污染主要受化石燃料燃烧和工业过程排放的影响.     

湖北咸宁细颗粒物PM2.5来源

为了解咸宁细颗粒物（PM_2.5）来源,对2019年在湖北咸宁两个环境受体点位采集的不同季节大气中PM_2.5样品中的主要成分和化学元素进行统计研究;通过颗粒物排放源采样建立本地特征源谱,用化学质量平衡（CMB）受体模型解析其来源;通过VOCs离线监测数据分析其中二次气溶胶（SOA）生成关键组分,并对关键组分进行来源解析.结果表明,咸宁市PM_2.5超标情况主要出现在冬季,PM_2.5中主要化学成分以水溶性无机盐和含碳组分为主;一次解析揭示硝酸盐、硫酸盐和铵盐等的二次转化对PM_2.5浓度的贡献最大,总贡献率在45%以上;二次解析揭示工业源、机动车源及电厂对PM_2.5浓度的贡献最大;VOCs对二次有机气溶胶贡献最高的组分为芳香烃,关键组分为苯、甲苯、间/对-二甲苯和乙基苯,对关键组分来源分析发现主要来源为溶剂使用.控制工业排放、机动车排放及调整能源结构是目前控制咸宁PM_2.5的主要途径,同时也要考虑控制溶剂排放的芳香烃.     

中国人为源颗粒物排放现状与趋势分析

利用排放因子法,基于电力、工业、民用、交通等部门的活动水平和排放因子,建立了2000年和2005年中国分省、分部门、分粒径的颗粒物（PM）排放清单.利用情景分析法,基于能源预测,分析了在不同颗粒物控制方案下2010～2030年中国颗粒物的排放趋势.结果表明,我国2005年的总悬浮颗粒物（TSP）、可吸入颗粒物（PM₁₀）和细颗粒物（PM_2.5）的排放量分别是29.98、15.30和9.79 Mt, 2000～2005年间的排放增长率分别是3.4%、4.7%和5.4%.在现有政策情景下,我国2030年TSP和PM_2.5的排放量分别是23.06和10.59 Mt,工业锅炉成为最大的颗粒物排放源.通过提高能源利用效率,2030年可在基准情景基础上TSP和PM_2.5分别减排15%和16%;通过增大执法力度,2015年可再减排25%的TSP和10%的PM_2.5排放,之后通过加严排放标准,推广高效除尘装置的应用,2030年TSP和PM_2.5可再减排21%和19%,其排放量分别达到13.81和6.88 Mt.颗粒物的综合控制措施应覆盖电厂、工业、民用等各个领域,从提高能效、保证执法、强化政策3个方面着手.     

可吸入颗粒物生物活性及其微观特征分析

采用质粒DNA评价法研究了2004年春季北京市区和郊区上甸子(本底区)PM₁₀的生物活性.结果表明,郊区上甸子2个PM₁₀的TD20值(引起20%质粒DNA损伤所需要的颗粒物剂量)分别为53μg·mL^-1和<50μg·mL^-1,市区2个PM₁₀的TD20值分别为125μg·mL^-1和100μg·mL^-1,说明郊区PM₁₀的生物活性明显高于市区.同时利用高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术,从PM₁₀微观特征上进行了生物活性差异的原因分析,认为其原因有:①上甸子PM₁₀中以细颗粒物为主,在0～0.7μm粒度范围内的细颗粒物的数量百分含量明显高于市区PM₁₀,而表面积则在0～1.0μm的范围内高于市区;②市区PM₁₀中以粒度较大的矿物颗粒物为主,而上甸子PM10则以生物活性较大的烟尘为主,数量百分含量高达58.8%.因此PM₁₀质量浓度并非评价可吸入颗粒物健康效应的唯一指标,颗粒物的粒度分布和类型可能在其生物活性中起重要作用.     

上海市PM2.5的物理化学特征及其生物活性研究

采集了上海市区和郊区春季和夏季的大气PM_2.5样品,分析了市区和郊区春夏2季PM_2.5质量浓度变化的规律,使用PIXE(Proton Induced X-ray Emission)分析技术获得S、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Br、Sr、Pb等15种元素的质量浓度.结果表明,上海PM_2.5中化学元素的质量浓度在春季　(5?038.6 ng·m^-3) 比在夏季 (3?810.6 ng·m^-3) 高,春季郊区(2?528.9 ng·m^-3) 和市区(2?509.7 ng·m^-3) PM_2.5中化学元素的质量浓度相当,夏季市区样品 (1?674.2 ng·m^-3) 中化学元素质量浓度的总量比郊区(2?136.3 ng·m^-3) 的低,但来自人为污染的化学元素 (Cr、Mn、Ti、Ni、Cu、Zn、As、Br、Sr、Pb) 在市区PM_2.5中的含量较高;场发射扫描电镜 (FESEM) 分析显示,上海PM_2.5主要由烟尘集合体、燃煤飞灰、矿物颗粒、生物质颗粒和不明物质组成,质粒DNA评价揭示上海市区PM_2.5比郊区的具有更强的生物活性,主要原因可能在于市区样品中含有较高的重金属元素和较多的烟尘集合体．     

基于数值模拟对西安地区冬季一次重污染过程PM2.5区域来源解析

西安是关中盆地经济发展的核心城市,特殊的地形和工业发展导致冬季细颗粒物（PM_2.5）污染严重,制定科学合理的治理措施迫切需要明确PM_2.5的来源.本文基于空气质量模式CAMx（Comprehensive Air Quality Model with extensions）、颗粒物源解析模块PSAT（Particulate Source Apportionment Technology）及融入多种来源数据后建立的排放清单来量化西安地区本地及区域传输贡献.在本文研究的重污染过程中,模式的模拟精度合理,模拟与观测值相关系数为0.78,FAC2达到95%.PSAT模块在本次重污染过程中对西安PM_2.5的来源解析结果显示：在城区,西安本地为最大的排放源区,日均贡献率均大于60%,其次为咸阳8%,省外的传输为6%;在郊区,西安本地的贡献减少,传输贡献增加,其中阎良区传输贡献达到83%.对西安城区的一次细颗粒物面源排放量减少50%模拟后,城区和郊区来自周边区域渭南或咸阳的贡献率有6%~8%的增长.该研究结果表明需要从本地排放管控和区域联防两方面来改善西安地区的空气质量.     

淄博市供暖前后PM2.5中多环芳烃及其衍生物污染特征、来源及健康风险

大气中的多环芳烃（PAHs）及其衍生物是影响环境和威胁人类健康的全球性问题.为了研究淄博市PM_2.5中PAHs及其衍生物的污染特征、来源和健康风险,于2020年11月5日至12月26日期间采集PM_2.5样品,使用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）分析PM_2.5中的16种常规PAHs、9种NPAHs和5种OPAHs的浓度,利用特征比值法和PMF模型对其主要来源进行解析,并使用基于源解析结果的终生致癌风险模型（ILCR）评估了供暖前后PAHs及其衍生物对成年男女的健康风险.结果表明,采样期间淄博市PM_2.5中∑₁₆pPAHs、∑₉NPAHs和∑₅OPAHs浓度均值分别为：（41.61 ± 13.40）、（6.38 ± 5.70）和（53.20 ± 53.47）ng·m^-3,供暖后3类PAHs浓度明显增加,分别为供暖前的1.31、2.04和5.24倍.采样期间䓛（Chr）、苯并[a]芘（BaP）和苯并[a]蒽（BaA）为pPAHs的优势组分,9-硝基蒽（9N-Ant）和2-硝基荧蒽+3-硝基荧蒽（2N-Flt+3N-Flt）为NPAHs的优势组分,蒽醌（ATQ）和苯并蒽酮（BZO）为OPAHs的优势组分.煤和生物质燃烧混合源以及二次生成是采暖后PM_2.5中PAHs及其衍生物增长的主要来源.采样期间BaP毒性当量浓度（TEQ）为14.5 ng·m^-3,供暖后TEQ明显增加,约为供暖前的1.2倍.淄博市PM_2.5中PAHs及其衍生物对成年男性（1.06 × 10^-5）和女性（9.32 × 10^-6）均存在一定的潜在致癌风险.其中,汽油车、柴油车和煤炭/生物质排放的PAHs造成的健康风险更高.     

含氧柴油对柴油机排放及细颗粒物碳质组分的影响

乙缩醛(1,1-diethoxyethane)与柴油互溶性好, 可替代乙醇作为生物质来源的柴油含氧添加成分. 生物柴油掺混可以提高乙缩醛和柴油混合燃料的闪点及含氧量. 在柴油发动机台架上, 考察柴油和2种含氧柴油(10%乙缩醛+90%柴油和10%乙缩醛＋10%生物柴油＋80%柴油)在2个固定转速不同负荷的5个工况点的排放特性, 分析了NO_x、HC、CO和PM_2.5排放情况, 并用DRI的碳分析仪分析了PM_2.5中的碳质组分.结果表明, 与普通柴油排放相比, 含氧柴油对NO_x排放速率的影响不大, 在某些工况点HC排放速率有较显著的增加. 含氧柴油降低了柴油机PM_2.5排放速率, 最大降低幅度29%. 从碳质组成上看, 含氧燃料降低了PM_2.5中总碳 (total carbon,TC) 的排放速率, 最大降低幅度24%. 含氧柴油的元素碳(elemental carbon,EC)排放速率普遍低于普通柴油; 有机碳(organic carbon,OC)的排放速率在发动机高转速工况时明显低于普通柴油; PM_2.5的OC/EC值在大多数工况下高于普通柴油. 3种燃料排放PM_2.5的碳质组成百分比相似, OC和EC主要为OC1和EC1. 含氧柴油降低了柴油机PM_2.5的排放速率, 颗粒物中OC的比例有所增加, 但对颗粒物的碳质组分组成没有明显的影响.     

沈阳市冬季大气PM2.5中水溶性离子污染特征及来源解析

为研究沈阳市冬季PM_2.5和水溶性离子的污染特征,使用URG-9000D在线监测系统于2018年冬季对大气颗粒物和气体组分进行连续采样.结果表明,采样期间沈阳市PM_2.5的平均质量浓度为80.67 μg·m^-3,总水溶性离子质量浓度变化范围为2.68~132.79 μg·m^-3.与清洁天相比,污染天NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺（SNA）占比明显增加,占到PM_2.5的43.7%.静稳天气时SO₂短时间内的迅速累积使得沈阳市冬季大气PM_2.5有暴发性增长现象.Pearson相关性分析可知,SNA、Cl^-与PM_2.5之间的相关系数均达0.78以上,表明沈阳市冬季PM_2.5的主要贡献组分为SNA和Cl^-.PMF源解析表明沈阳市冬季污染物来源主要包括二次反应源、燃煤和生物质燃烧源以及扬尘源.     

烟花爆竹集中燃放的大气细颗粒物(PM2.5)成分图谱

烟花爆竹燃放是大气细颗粒物（PM_2.5）来源的途径之一.以泉州城区春节期间为例,研究烟花爆竹燃放对大气细颗粒物的影响,服务大气污染的特殊污染源管理.结果表明,烟花爆竹集中燃放时段,SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度明显升高,尤以PM_2.5的升高最为显著,城区PM_2.5日均浓度峰值约为年均值的4倍,涂山街点位PM_2.5小时浓度峰值约为城区年均值的21倍;燃放高峰期Al、Mg、Ba、Cu、Sr等烟花爆竹的特征元素占比迅速上升,Al⁺、Mg⁺、Ba⁺、Cu⁺间的小时数浓度高度相关;监测期间泉州城区细颗粒物主要污染源是烟花爆竹燃放和生物质燃烧,贡献占总颗粒物的一半以上,燃煤和工业工艺源的比例相对较低,均低于10.0%;集中燃放时段大气细颗粒物浓度高达0.578 mg·m^-3,此时的烟花源的贡献比例也提升到58.2%;污染过程分析表明PM_2.5浓度与烟花源的占比、数浓度的变化趋势具有趋同性.以上结果说明烟花爆竹的集中燃放是春节期间泉州大气环境恶化的主要原因.     

北京地区不同时段平均PM2.5浓度与MODIS气溶胶光学厚度相关性分析

利用2014年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM_(2.5)地面观测资料,以及Terra和Aqua卫星的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)产品,在时间和空间数据匹配的基础上,研究了PM_(2.5)的5 h(10:00—14:00)和24 h(0:00—23:00)两种时段平均浓度及两颗卫星平均AOD的时空分布特征,并建立了AOD与不同时段平均PM_(2.5)浓度之间的回归模型.结果表明:PM_(2.5)的5 h平均浓度和24 h平均浓度值均在城区高、郊区低,最低值位于定陵站;匹配后逐时PM_(2.5)浓度的日变化呈"双峰型",最低值出现在下午,但北京西北部郊区的定陵和昌平镇站因局地山谷风环流和外部排放源的影响,其"双峰型"波动趋势较城区站偏弱,最低值出现在上午;AOD的空间分布特征与PM_(2.5)浓度分布一致,但在郊区由于污染水平分布不均,卫星采集的样本可能来自于周围的清洁大气,导致AOD的最小值在郊区站点明显低于城区站点;两颗卫星平均的AOD与5h PM_(2.5)平均浓度的决定系数高于AOD与24 h PM_(2.5)平均浓度的决定系数;AOD与PM_(2.5)的相关系数在城区高于郊区,郊区排放源分布不均和强的局地系统性环流是造成其相关系数低的重要原因.     

Size distribution, directional source contributions and pollution status of PM from Chengdu, China during a long-term sampling campaign

Long-term and synchronous monitoring of PM₁₀ and PM_2.5 was conducted in Chengdu in China from 2007 to 2013. The levels, variations, compositions and size distributions were investigated. The sources were quantified by two-way and three-way receptor models (PMF2, ME2-2way and ME2-3way). Consistent results were found: the primary source categories contributed 63.4% (PMF2), 64.8% (ME2-2way) and 66.8% (ME2-3way) to PM₁₀, and contributed 60.9% (PMF2), 65.5% (ME2-2way) and 61.0% (ME2-3way) to PM_2.5. Secondary sources contributed 31.8% (PMF2), 32.9% (ME2-2way) and 31.7% (ME2-3way) to PM₁₀, and 35.0% (PMF2), 33.8% (ME2-2way) and 36.0% (ME2-3way) to PM_2.5. The size distribution of source categories was estimated better by the ME2-3way method. The three-way model can simultaneously consider chemical species, temporal variability and PM sizes, while a two-way model independently computes datasets of different sizes. A method called source directional apportionment (SDA) was employed to quantify the contributions from various directions for each source category. Crustal dust from east-north-east (ENE) contributed the highest to both PM₁₀ (12.7%) and PM_2.5 (9.7%) in Chengdu, followed by the crustal dust from south-east (SE) for PM₁₀ (9.8%) and secondary nitrate & secondary organic carbon from ENE for PM_2.5 (9.6%). Source contributions from different directions are associated with meteorological conditions, source locations and emission patterns during the sampling period. These findings and methods provide useful tools to better understand PM pollution status and to develop effective pollution control strategies.     

阳泉市秋冬季PM2.5化学组分及来源分析

采集了阳泉市城区2017年10月15日～2018年1月23日PM_(2.5)样品,分析了优良天和污染天PM_(2.5)及其化学组分特征,并利用富集因子分析法(EF)和正定矩阵因子分析法(PMF)对PM_(2.5)进行来源分析.结果表明,采样期间污染天二次无机离子(SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4)在PM_(2.5)中的比例为23.83%,是优良天的2.43倍,污染天二次无机污染严重,污染天人为源相关的元素Cd、 Sb、 Sn、 Cu、 Pb、 Zn和As富集程度大于优良天;主要的污染源对PM_(2.5)的贡献分别是燃煤29.26%、扬尘23.83%、机动车19.34%、二次源16.01%和工业源11.57%,其中,污染天机动车排放对PM_(2.5)的贡献20.57%,高于优良天时17.82%,而燃煤源的贡献23.04%明显低于优良天时33.75%,静稳天气时机动车排放对PM_(2.5)贡献较优良天上升,燃煤源对PM_(2.5)贡献有下降.因此,阳泉市在秋冬季应加强对燃煤、扬尘源的控制,同时进一步加强对机动车的控制,以减少污染期间机动车的贡献.     

福州市区冬春季PM2.5污染特征与来源差异性分析

基于福州市区2015年2月—2016年1月间的大气PM_(2.5)监测数据,综合运用HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源贡献因子法(WPSCF)与浓度权重轨迹分析(WCWT)等方法,探讨了福州市区冬、春季PM_(2.5)污染特征和典型污染过程成因,总结了气象因子和污染来源的季节性差异.研究期间,冬、春季是福州市区PM_(2.5)污染的主要季节,福州市区不同类型站点的PM_(2.5)浓度在冬、春季污染发生时均呈现出整体升高的特点,但浓度日变化却存在季节性差异,冬季无显著日变化,春季则表现为单峰单谷特征.福州市区春季主要受锋前暖区和高压后部等天气系统影响,大气扩散条件差,PM_(2.5)极易在不利的气象条件下累积,福建沿海地区是其PM_(2.5)污染的主要潜在源区;冬季污染易受高压天气系统作用,盛行偏北风,长江三角洲地区的污染物输入会对福州市区空气质量产生较大影响,长江三角洲、浙江东南沿海、福建北部是其PM_(2.5)污染的主要潜在源区.     

海陆风对天津市PM2.5和O3质量浓度的影响

静稳天气下局地环流往往会对污染物的传输扩散起重要作用.根据天津市地处渤海西岸,常年受到海陆风影响的特点,综合气象、环境资料及HYSPLIT模型,针对沿海、市区、城郊、山区等代表性站点,研究了海陆风对天津市ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）的影响.结果表明:①2015年天津市海陆风天数为78 d,占全年的22%;海陆风多集中于6-9月,其中,7月海陆风日最多、2月最少.②ρ（PM_2.5）和ρ（O₃）季节性变化和空间分布特征不同.春、夏两季ρ（PM_2.5）山区最高、城郊最低;秋、冬两季ρ（PM_2.5）市区最高、山区最低.春、秋两季ρ（O₃）沿海最高、市区最低;夏季ρ（O₃）山区最高、沿海最低.③海陆风对ρ（PM_2.5）有扩散作用,对ρ（O₃）有增加作用.海陆风对沿海ρ（PM_2.5）扩散作用最为明显,致使冬、秋两季ρ（PM_2.5）分别下降20.2%和7.9%;对城郊ρ（O₃）增加作用最为明显,致使秋、夏两季ρ（O₃）分别升高39.8%和16.2%.④个例研究表明,海风向内陆推进过程中垂直方向最高可达1 000 m,受海风影响天津市ρ（PM_2.5）下降,陆风使得ρ（PM_2.5）小幅上升,海陆风总体起扩散作用;海陆风使天津市ρ（O₃）日变化出现3个峰值,日均值明显增大,其中,城郊增幅（68.2%）最大.研究显示,海陆风对天津市ρ（PM_2.5）有扩散的作用,但会增高ρ（O₃）.      

基于MODIS气溶胶光学厚度与气象要素的苏锡常地区PM2.5地面浓度分布研究

基于GIS技术和岭回归分析方法,采用苏锡常地区的MODIS高分辨率气溶胶光学厚度资料、PM_(2.5)浓度观测资料和苏锡常及周边地区的气象观测资料,构建了基于气溶胶光学厚度和气象要素的PM_(2.5)地面浓度分布估算模型,模拟了2013年春季苏锡常地区PM_(2.5)的空间分布状况,并将此模型与气象要素多元回归模型、气溶胶光学厚度直接回归模型进行比较.结果表明:该模型将遥感观测资料与地面气象观测资料相结合,能够有效地模拟PM_(2.5)的空间分布状况;2013年春季苏锡常地区PM_(2.5)的空间分布具有整体上西北高、东南低,中心城区高、城郊区低的趋势,局部高浓度区域可能与工业生产、交通等人为因素有关;该模型能够在保持较高精度的前提下,有效地突出局部地区的变化特征,体现出更强的空间分异性,对于研究PM_(2.5)的空间分布规律具有一定的实际应用价值.     

基于受体和化学传输的综合模型解析重庆PM2.5来源

为进一步提高PM_2.5污染源解析的准确性,研究提出一种基于受体和化学传输的综合源解析模型（CTM-RM）,并以重庆冬季一次典型PM_2.5污染过程为例（2019年1月21～27日）开展模型评估与应用.结果表明,观测期间基于CTM-RM获得的模拟误差平方值较CAMx/PSAT低84.58%,PM_2.5及其化学组分浓度的模拟相对误差值较CAMx/PSAT下降15.69%～92.86%;此外,CTM-RM还可以获取重庆市PM_2.5污染源贡献的时空分布特征.观测期间,主城区PM_2.5农业源、工业源、电力源、民用源、交通源和其他源的调整因子R值分别为1.39±0.38、 1.54±0.48、 1.01±0.13、 1.02±0.58、 0.86±0.59和0.58±0.67,各污染源R值的累积分布函数差异明显.民用源和工业源是主城区PM_2.5的主要污染源（46.23%和28.23%）.与其他源不同,污染日交通源贡献率（8.62%）同比清洁日显著上升（P<0.00...     

“大气十条”实施期间南京市PM2.5化学组成与来源的演变特征

为深入认识“大气污染防治行动计划”(“大气十条”)对大气细颗粒物(PM_2.5)污染的影响,基于“大气十条”实施期间南京市主城区(草场门)PM_2.5的化学组分监测资料,研究了PM_2.5主要组分的浓度和占比、富集因子和酸度等变化特征,并采用正定矩阵因子分解法(PMF)进行了PM_2.5的来源解析.结果发现,“大气十条”实施期间,南京市PM_2.5中硫酸根(SO₄^2-)的占比总体下降,但硝酸根(NO^-₃)和铵根(NH⁺₄)的占比均明显上升,两者的占比从2014年的25.58%上升到2017年的37.15%;碳组分(OC和EC)的浓度在“大气十条”早期出现大幅下降,但后期的下降趋势明显变缓,其中,有机碳(OC),特别是二次有机碳(SOC)的占比不降反升;PM_2.5酸性显著减弱,阴阳离子的摩尔当量比值(CE/AE)从2014年的0.83上升...