2010~2015年我国水泥工业NOx排放清单及排放特征

基于我国2011~2015年水泥企业逐条生产线基础信息、活动水平及控制技术等数据,建立了水泥工业NO_x排放量计算方法和动态排放数据库.利用该方法,计算了2011~2015年逐条水泥生产线NO_x排放量,分析了2010~2015年我国水泥工业NO_x排放特征.结果表明,我国水泥工业NO_x排放量变化范围为168~199万t,自2010年的169万t增加到2012年的199万t,达到排放峰值,随后逐年下降,到2015年与2010年基本持平.水泥工业NO_x排放的地区分布不均衡,2015年安徽、四川、河南、湖南、云南、山东是排放量最大的省份,占全国排放总量的40%,上海、内蒙、山西、新疆、湖南、云南、四川是单位熟料NO_x排放强度最大的省份.从生产线规模来看,规模≥ 4000 t·d^-1的熟料生产线产量占比和NO_x排放量占比均最大,分别为68.5%和66.5%,单位熟料NO_x平均排放强度最低.水泥生产工艺结构的转变及水泥工业降氮脱硝工作的开展是影响水泥工业大气NO_x排放特征的主要因素.     

基于WRF-Chem的长三角地区PM2.5和O3污染协同控制研究

以PM_2.5和O₃浓度超标为表征的区域性大气复合污染已成为当前我国大气污染的主要问题,严重影响到经济的发展和社会的和谐,探究PM_2.5与O₃的协同控制近年来成为大气污染防控的热点.本文基于WRF-Chem模式,结合气象、大气污染物观测数据及MEIC排放清单等数据,依据不同比例的NO_x和VOCs减排量,设计了36组减排情景,模拟了长三角地区PM_2.5和O₃复合污染时段的空气质量状况.同时,利用综合经验动力学（CEKMA）方法,综合考虑NO_x和VOCs减排的边际效益成本和环境健康效益,评估了长三角地区NO_x及VOCs减排对PM_2.5和O₃大气污染控制的影响.最后,定性并定量地研究两者的协同关系及协同减排效果,给出了该区域在复合污染情景下的先侧重VOCs、后侧重NO_x减排的协同优化路径,采取先减少NO_x排放约70%（或60%）且减少VOCs排放约10%（或20%）,再削减剩余VOCs及NO_x排放量的方案,减排的环境空气质量改善效率可以分别达到最优路径的90%（或80%）以上,而等比例同时减排NO_x和VOCs对区域空气质量的改善反而是效果不佳的 减排方案之一.研究方法和结论对区域大气环境的综合治理具有重要的应用价值,对我国其他地区的大气污染防治及相关研究也具有借鉴意义.     

基于远程在线监控车载终端的柴油车NOx排放等级诊断研究

远程在线监控车载终端集成了远程通讯模块、卫星定位模块、发动机OBD信息解析模块,能够实时读取车辆排放相关运行信息,但无法直接判断车辆NO_x排放情况.为了快速、准确地评估车辆排放情况,诊断和监测NO_x高排放车,同时为了克服有些重型柴油车监测数据中缺失进气流量、燃油流量、车速等重要的实时信息,无法计算出车辆NO_x排放因子的问题.本文提出了由NO_x浓度分布特征驱动的高排放重型柴油车识别算法,通过远程在线监控车载终端设备获取车辆的发动机信息和SCR系统运行信息,运用NO_x浓度分布计算车辆每天NO_x排放浓度占比,通过系统聚类法对车辆NO_x排放浓度占比进行聚类,结果聚为优、良、中、差4类.利用车辆NO_x排放浓度区间分布及其聚类结果分别作为训练集的输入和输出,选择BP神经网络作为训练算法,训练获得的模型分类准确率为90%,利用训练好的模型判断在用柴油车NO_x排放等级,从而识别及监测NO_x高排放车辆.研究结果可为柴油车NO_x高排放诊断及监测提供依据,有助于监管部门能够快速识别NO_x高排放车辆.     

天津市2017年移动源高时空分辨率排放清单

移动源已成为城市地区大气污染的主要贡献源.已有研究多关注道路移动源（机动车）或非道路移动源（工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机）中单一源类的排放,欠缺对移动源总体排放特征的把握.本研究提出了移动源高时空分辨率排放清单的构建方法,据此建立了天津市2017年移动源排放清单,并分析其排放构成与时空特征.结果表明,天津市移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为18.30、6.42、14.99和0.84万t.道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源,占比分别为85.38%和86.60%.非道路移动源是NO_x和PM₁₀的主要贡献源,占比分别为57.32%和66.95%.从时间变化来看,移动源所有污染物排放在2月均为最低,CO和VOCs在10月排放最高,而NO_x和PM₁₀则在8月排放最高.节假日（如春节和国庆节等）对移动源排放的时间变化影响显著.从空间分布来看,CO和VOCs排放主要集中于城区和车流量大的公路（高速路和国道）上,NO_x和PM₁₀在城区与港区均具有较高排放强度.污染物的空间分布差异是由其主要贡献源的空间位置决定的.本研究可为天津市大气污染的精细化管控和空气质量模拟提供数据支撑,同时可为其他地区移动源排放清单的建立提供方法参考.     

珠三角空气质量模拟关键不确定性来源识别

由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO₂、NO_x、VOCs和NH₃）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明：SO₂、NO₂和O₃模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显,其相对不确定性为15.19%~43.33%.在这些因素中,边界条件、风速和前体物（NO_x和VOCs）排放是O₃模拟的关键不确定性来源,但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间,风速不确定性对O₃模拟影响增大,其平均贡献比例上升至29.6%,表明改进风速模拟有助于改善夜间O₃模拟;在白天,NO_x和VOCs排放不确定性对O₃峰值浓度模拟影响增大,其平均贡献比例上升至32.26%,表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O₃模拟准确性.不同于O₃,SO₂、NO₂模拟更容易受到排放不确定性的影响,尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明,合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性,提高SO₂和NO₂的模拟效果.     

NOx和VOC自然源排放及其对中国地区对流层光化学特性影响的数值模拟研究

利用Williams等和Guenther等的模型估计中国地区NO_x和VOC的自然源排放.所得清单显示土壤NO_x排放总量（以N计）为225.75 Gg;植被VOC年排放总量（以C计）为13.23 Tg,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC分别为7.77、1.86、3.60 Tg;排放有明显季节变化和空间变化.运用中尺度气象模式MM5以及光化学模式Calgrid研究这些排放在不同季节对对流层化学的影响.结果表明,O₃、NO_x、HNO₃和PAN的全国平均浓度在土壤NO_x排放影响下分别增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在植被VOC排放影响下改变5.6%、-4.9%、-19.3％和142.3％;在两者综合影响下增加26.1%、8.8%、4.3%和177.9%;浓度变化在夏季明显强于其它季节.自然源对中国地区光化学污染物空间分布有不同程度的影响,这种影响同区域气象条件、源排放和NMHC/NO_x比值等因素有关.NO_x和VOC的自然源排放对光化学特性影响显著,在光化学模拟过程中不容忽视.     

成渝地区典型城市O3污染对人为源前体物排放敏感性模拟研究

以2019年3—4月臭氧（O₃）污染小高峰为例，应用空气质量模型CAMx-DDM法分析了成渝地区O₃浓度对人为源前体物排放敏感性，并用2020年"新冠"疫情防控及生产恢复导致的污染排放同比变化情景进行模拟验证.模拟结果表明成渝地区O₃对NO_x的敏感性为负、对VOCs的敏感性为正，其中，重庆市主城区、主城区以西地区、川南城市群和成都平原西部地区敏感性较高，与其自身污染排放源分布密集有关.以典型城市重庆市主城区为例，2019年3—4月O₃小时浓度对NO_x和VOCs的敏感性平均值分别为-19.14 μg·m^-3和7.25 μg·m^-3，两者表现出相反的日变化规律，且主要受到本地及周边区域的影响，模拟结果显示在所有区域VOCs排放均削减25%的情况下，3月和4月月均O₃日最大8 h浓度分别下降2.62 μg·m^-3和3.59 μg·m^-3.敏感性模拟得到2020年3月四川省和重庆市NO_x排放量同比下降8.00%和22.40%，VOCs同比下降1.00%和7.92%；4月NO_x排放量同比上升5.00%和9.50%，四川省VOCs同比持平，重庆市上升3.63%，与同期"新冠"疫情防控及生产恢复导致的实际排放情况非常一致.     

2013年1月华北地区重霾污染过程SO2和NOx的CMAQ源同化模拟研究

以2006年中国地区的INTEX-B排放清单为基础,采用CMAQ模式污染源同化方法,反演更新了2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂和NO_x排放源;应用WRF-CMAQ模式以及2006年INTEX-B初始排放源和2013年1月改进的排放源,分别模拟了1月9-15日和28-31日两次持续重霾污染过程的SO₂和NO₂浓度,并与华北地区47个环境监测站点实测值进行对比,重点分析了基于初始源和同化反演源的模拟效果及其改进原因;本文亦采用2012年清华大学编制的东亚地区MEIC排放清单评估了SO₂和NO_x同化反演源的合理性.分析结果表明:①CMAQ模式污染源同化方法可适用于重霾污染过程,即采用同化反演源模拟的SO₂、NO₂浓度时空变化特征与实测值较一致,而且可反映SO₂、NO_x排放源强的动态变化特征;②基于同化反演源的SO₂、NO₂浓度模拟效果明显优于2006年INTEX-B排放源,其时间变化趋势与实测值较一致,而且可模拟重霾污染过程SO₂、NO₂浓度的峰值;③采用反演源模拟的SO₂、NO₂浓度空间区分布特征与实测值较一致,而且可较好反映重污染区的极值分布特征;④经污染源同化改进后SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的相关系数有所提高,误差明显减小;SO₂的改进效果略优于NO₂,这与污染源对两种污染物浓度的影响差异有关;⑤初始源中SO₂、NO_x排放源的空间分布和强度与2012年清华大学编制的排放源强差异较大,而同化反演源的空间分布和强度均接近于上述2012年排放源,较好反映出重点地区的高污染源分布特征.本文研究结果将为改进重霾污染过程的空气质量预报、减小自下而上建立的排放源清单不确定性、评估SO₂、NO_x等排放源的影响效应以及不同气象条件下区域排放源的动态调控等提供新技术途径和研究思路.     

中国城市NOx排放的时空特征与驱动因素:基于空间分异视角

空气质量的改善是当前中国社会经济转型及实现绿色可持续发展的重要目标之一.基于中国268个城市2007-2016年的氮氧化物（Nitrogen Oxide Emissions，NO_x）排放量数据，首先利用自然正交函数（Empirical Orthogonal Function，EOF）分析了268个城市NO_x排放的时空演变特征，然后采用一种新的空间分异性分析方法"地理探测器"从空间异质性视角探讨了NO_x排放的社会经济驱动因素.结果表明：①EOF第一模态特征向量的高值出现在京津冀地区、山东半岛的淄博、潍坊、济宁和临沂，以及长三角的上海、无锡、南京、苏州和杭州；低值则集中在西南的云贵地区、东南的广东、福建及西北的宁夏.②年尺度上NO_x排放的时间系数变化大致呈现先降后升再降的非线性波动.③因子探测分析结果显示，民用汽车总量对NO_x排放分布的影响最大，其次是城市人口和工业总产值.不同风险因子的交互作用均大于单因子的作用，其中，城市人口与人均GDP因子之间的交互作用强度最大，工业总产值与民用汽车总量的交互作用强度次之，人均GDP与城市建设用地面积的交互作用强度排第3.④风险区探测结果显示，社会经济驱动因子中的城市人口、人均GDP、工业总产值、城市建设用地面积、全社会用电量和民用汽车总量均与NO_x排放呈正相关.京津冀、山东半岛和长三角等发达城市为NO_x排放的高风险区，是社会经济驱动因素的多个风险因子共同作用的结果.     

辽宁省2000~2030年机动车排放清单及情景分析

机动车排放已经成为城市地区大气污染的主要来源.基于COPERT模型和ArcGIS技术,建立了2000~2030年辽宁省机动车排放清单,分析6类污染物（CO、NMVOC、NO_x、PM₁₀、SO₂和CO₂）排放的总体趋势与空间演变特征,同时以2016年为基准年,基于情景分析法设置8类控制措施情景并评估不同控制措施对污染物的减排效果.结果表明2000~2016年,机动车的CO、NMVOC、NO_x和PM₁₀排放量呈现先增后降的趋势,SO₂排放量呈现波动变化,而CO₂排放量则呈现持续增长态势.轻型载客车和摩托车是CO和NMVOC排放的主要贡献车型,重型载客车和重型载货车是NO_x和PM₁₀的主要排放源,SO₂和CO₂则主要是由轻型载客车排放.辽宁省中部及南部机动车排放量明显高于辽东和辽西.从城市层面来看,排放主要集中在沈阳市和大连市.情景分析表明,实施更加严格的排放标准可以增强减排效果,且升级排放标准的时间越提前减排效果越好.综合情景将实现减排最大化,强化综合情景对CO、NMVOC、NO_x、PM₁₀、CO₂和SO₂的削减率达到了30.7%、14.3%、81.7%、29.4%、12.3%和12.1%.     

基于CMAQ模式的自适应“nudging”源反演方法的中国主要污染区排放特征分析

中国中东部地区的空气污染主要集中在京津冀、长三角、珠三角、东北地区及汾渭平原等区域，各区域的污染排放特征各异.本文应用基于CMAQ（The Community Multiscale Air Quality）模式的自适应"nudging"源反演方法，反演中国中东部地区2016年12月—2017年1月逐日NO_x污染源，分析上述主要污染区的污染物排放强度空间分布特征，并与2016年MEIC（The Multi-resolution emission inventory for China）排放源进行比较，检验反演源的可靠性.结果表明，2016年冬季各个区域反演源NO_x排放强度空间分布特征与2016年MEIC排放源基本一致.京津冀地区高强度排放区域形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带；长三角地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群；珠三角地区NO_x高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布；东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心且稀疏分布；汾渭平原排放区域呈现以城市为中心且向峡谷中间集中分布，排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符.     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...     

中国商品能源消耗导致的氮氧化物排放量

能源消耗导致的NO_x排放是影响环境空气质量及区域酸沉降的重要因素.根据全国及各省区商品能源消耗与不同经济部门、不同燃料类型NO_x排放因子,估算了90年代中国NO_x排放量,详细给出了1997年分省、分地区、分行业及分燃料排放清单,并绘出了NO_x平均排放强度分布图.结果表明,中国NO_x排放量由1990年8.4Mt快速增长到1996年的12.0Mt.但与1996年NO_x排放峰值相比,1997和1998年中国NO_x排放量分别下降了约0.34Mt和0.82Mt.中国NO_x排放的燃料、行业及地区分布极不平衡:大约3/4的NO_x排放源自煤的燃烧;行业分布上,NOx则主要来自于工业(39.56%)、电力(36.74%)和交通运输(11.22%);各省区NO_x排放差别很大,河北、江苏、辽宁、山东、广东、山西、黑龙江、湖北和河南9省超过0.5Mt,而青海、宁夏和海南3省区小于0.1Mt.NO_x平均排放强度最大的地区(＞10t·(km²·a)^-1)包括上海、天津和北京市.总体来说,中国NO_x排和污染主要集中在人口密集、经济相对发达的东中部和东南部地区,尤其是北京、上海、天津等大城市.     

大连海域远洋船舶排放清单

为准确评估船用柴油机实际排放,利用船舶自动识别系统(automatic identification system,AIS)采集远洋船舶的船速、航行时间、地理位置信息等实时航行数据,采用动力法对2012年大连港远洋船舶的排放清单进行计算. 结果表明:2012年大连港远洋船舶PM₁₀、NO_x、SO_x、CO、HC、CO₂总排放量分别为5 785(包括4 628 t PM_2.5)、51 451、49 437、4 677、2 010及2 885 388 t. 在4种运行工况中系泊工况排放量最大,受船舶类型和污染物种类影响,系泊工况污染物排放所占比例有所不同,但其分担率均在75.0%左右. 船舶排放污染物的空间分析表明,船舶系泊停靠的港口区域是污染物排放最密集的区域. 从船舶类型来看,散货船、集装箱船、邮轮和油轮是污染物主要排放船型,在整个船舶排放清单中,这4类船舶对DPM(柴油机颗粒物)、NO_x、SO_x、CO、CO₂的排放分担率之和分别为90.9%、91.4%、91.9%、91.5%、91.9%. 在船舶的主机、辅机和锅炉3种排放源中,主机是主要排放源,集装箱船和滚装船的主机分担率为90.0%,货船和邮轮的辅机排放分担率达到40.0%.      

WLTC循环下汽油车氨排放影响因素分析

为研究WLTC（worldwide light-duty test cycle,全球轻型汽车驾驶循环）循环下常规污染物和行驶工况对汽油车NH₃排放的影响,选定一辆满足国Ⅴ排放标准、配备TWC（three way catalyst,三元催化器）尾气后处理装置的轻型汽油车,测定其在WLTC循环下CO₂、CO、NO_x和NH₃的摩尔排放量.结果表明:CO、NO_x与NH₃排放的线性相关系数分别为0.626和0.321.NH₃高排放的出现除了伴有CO的高排放外,还需车辆具有高速和持续的正向加速度.用配备TWC尾气后处理装置前、后NO_x排放量的差值表示NO_x的转化量发现,NO_x的高转化量并不一定对应NH₃的高排放量,在循环后期大量产生的NO_x会抑制NH₃的排放.由于VSP（vehicle specific power,比功率）能综合反映行驶工况,研究行驶工况对NH₃排放的影响时主要分析VSP与NH₃之间的关系,通过VSP聚类方法将VSP划分为不同区间,得出当VSP Bin（vehicle specific power bin,比功率区间）大于0时,基于CO₂的NH₃排放基本呈随VSP Bin增大而增加的规律,并且基于CO₂的NH₃排放量最大值对应的VSP Bin为持续正向加速工况.研究显示,常规污染物中CO和NO_x对NH₃的排放会产生不同程度的影响,加速度作为行驶工况的表征参数之一会直接或通过影响CO和NO_x的排放间接影响NH₃的生成.      

厦门市船舶控制区大气污染物排放清单与污染特征

以船舶自动识别系统(automatic identification system,AIS)数据,结合大量厦门港口实地调查信息,采用自下而上的动力法对在控制区内航行的船舶进行逐艘计算,得出2018年厦门市船舶控制区大气污染物排放清单,并详细分析了其污染物排放特征及时空分布.结果表明, 2018年厦门市船舶控制区内船舶污染物排放总量共16 413 t,其中进出港船舶污染物排放占82.2%,未进港船舶占17.8%,各污染物中以NO_x的排放量最大,占比达64.2%,不同航行状态下污染物排放量的顺序为停泊巡航低速巡航机动操控锚泊,控制区内船舶的主要污染来源于货船,并以集装箱船的污染物排放量为最大; 1 d中09:00～16:00处于船舶污染物排放高峰期,1 a中以2月的排放量为最低, 3月和5月出现排放峰值;空间特征上各污染物排放高值主要分布于主航道和港区海岸线.     

广东省非道路移动机械排放清单及不确定性研究

随着工业源和机动车等重点污染源减排空间的下降,非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.本研究通过资料收集与实地调研,初步构建了广东省非道路机械基于机型的活动水平数据集、综合排放因子及时空分配因子,采用自下而上的排放因子法,建立了广东省2014年非道路移动机械排放清单.并利用蒙特卡洛方法定量评估清单结果不确定性.结果表明,广东省2014年非道路移动机械的SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中,农业机械排放以四轮农用运输车和小型拖拉机为主,贡献率分别为38.4%和18.0%,主要分布在非珠三角的农村地区;工程机械排放以建筑运输车和挖掘机为主,贡献率分别为40.1%和33.9%,主要分布在珠三角地区.此外,不确定性分析结果显示VOCs和PM_(2.5)排放结果不确定性较大,不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%.NO_x不确定性较小,不确定性范围为-15.2%~17.5%.     

广东省火电污染物排放特征及其对大气环境的影响

采用物料衡算及排放因子法建立了2012年广东省火电大气污染物排放(下称火电排放)清单,并运用WRF/SMOKE/CAMx模型分析火电排放对大气环境质量的影响. 结果表明:SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5、VOCs和NH₃排放量分别为269 408、539 565、301 257、135 920、65 050、18 790、1 949 t. 300 MW以上的机组对火电排放的贡献较大,但125 MW以下的机组单位煤耗污染物排放较高. 春季、夏季、秋季、冬季火电排放所占比例分别为27.1%、25.4%、24.0%和23.5%,24 h排放呈“三峰三谷”特征;排放量较大的城市为广州、佛山、东莞、江门、汕头、潮州和梅州,不同区域火电排放贡献率顺序为珠三角 (46.2%~52.3%)>广东省东部(26.9%~34.3%)>广东省西部(11.9%~14.4%)>广东省北部(5.5%~10.0%). 8月火电排放对珠三角城市ρ(SO₂)、ρ(NO₂)月均值的贡献率较高,分别为17.0%、11.1%,其次为10月、4月、1月,其影响集中于火电厂所在城市及下风向区域,对不同城市的贡献差异性较大,具有局地特征;火电排放10月对ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)月均值贡献率(9.1%、10.6%)较高,其次为8月、4月和1月,影响区域更广,对不同城市的贡献差异较小,呈现区域性特征.